표제지
국문초록
목차
Ⅰ. 서론 13
Ⅱ. 이론적 배경 14
2.1. 리튬이차전지 14
2.2. 차세대전지 16
2.2.1. 차세대 전지 개발의 필요성 16
2.2.2. 차세대 전지의 종류와 특징 18
2.2.3. 전고체전지의 구성 및 특징 19
2.3. 고체전해질 21
2.3.1. 고체전해질 종류 및 특징 21
2.3.2. Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃ 고체전해질 25
2.3.3. Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃ 고체전해질 합성 28
2.3.4. Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃ 분말 성형 공정 28
2.3.5. Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃ 고체전해질의 치밀화 32
Ⅲ. 실험 방법 34
3.1. 고체전해질 분말 합성 34
3.1.1. Sol-gel법을 이용한 Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃ 합성 34
3.2. 분말 성형 및 소결 치밀화 36
3.2.1. Milling 조건 확립 36
3.2.2. 분말 하소온도 조건 확립 36
3.2.3. 일축 가압법을 통한 성형체 제조 36
3.2.4. 냉간 등방 가압법을 통한 성형체 제조 36
3.2.5. Li₁.₅Al₀.₅Ti₀.₅(PO₄)₃의 소결 37
3.3. 전고체전지 제조 37
3.3.1. 코인셀 형태의 전고체전지 제조 37
3.4. 물리화학적 분석 방법 39
3.4.1. 열중량 분석 (TGA) 39
3.4.2. X-선 회절 분석 (XRD) 39
3.4.3. 동적 광산란 분석 (DLS) 39
3.4.4. 분말의 비중 분석 (Gas pycnometer) 39
3.4.5. 열기계 분석 (TMA) 40
3.4.6. 전계 방사 주사 전자 현미경 분석 (FE-SEM) 40
3.4.7. 하중 분석 (HV) 40
3.5. 전기화학적 분석 방법 41
3.5.1. 전기화학 임피던스 분광 분석 (EIS) 41
3.5.2. 정전류 충·방전법 (GCD) 41
Ⅳ. 결과 및 고찰 43
4.1. 고체전해질 분말 특성 분석 결과 43
4.1.1. 합성된 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 분말 특성 분석 결과 43
4.1.2. Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 분말 분쇄 및 열처리에 따른 특성 분석 결과 48
4.2. 고체전해질 펠렛 특성 분석 결과 55
4.2.1. Chelating agent에 따른 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 펠렛 형상 및 결정립 분석 결과 55
4.2.2. 성형법에 따른 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 펠렛 특성 및 형상 분석 결과 62
4.2.3. 성형법에 따른 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 펠렛 열특성 분석 결과 66
4.2.4. 성형법에 따른 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 펠렛 이온전도도 분석 결과 69
4.2.5. 성형법에 따른 Li₁.₅Al₀.₅Ti₁.₅(PO₄)₃ 펠렛 기계적 분석 결과 73
4.3. 고체전해질의 전기화학적 분석 결과 75
4.3.1. 대칭셀 성능 평가 결과 75
Ⅴ. 결론 77
참고문헌 78
Abstract 82
Table 4-1. Density of the prepared at different calcination temperature 50
Table 4-2. Powder density prepared at different chelating agent 52
Table 4-3. Density of LATP green body and sintered body 58
Table 4-4. R-factor of CA-LATP, AC-LATP and ED-LATP 60
Table 4-5. Lattice parameter of CA-LATP, AC-LATP and ED-LATP 61
Table 4-6. Bulk density of LATP green bodies prepared at different pressure 63
Table 4-7. Density of LATP pellets using the Archimedes principle prepared at different pressure 64
Table 4-8. Technical Alpha value of LATP pellets prepared at different pressure 68
Table 4-9. Conductivity of LATP pellets prepared at different pressure 72
Table 4-10. Static load value of LATP pellets prepared at different pressure 74
Figure 2-1. Schematic of charge-discharge process of a lithium ion battery using graphite and LiCoO₂ 15
Figure 2-2. Global battery energy storagy system market 17
Figure 2-3. Comparison of conventional lithium-ion battery and all-solid-state lithium battery at cell stack 20
Figure 2-4. Properties of different solid electrolyte materials 23
Figure 2-5. Temperature-dependent ionic conductivity of various solid electrolytes 24
Figure 2-6. Crystal structure of LATP 27
Figure 2-7. A method of uniaxial die pressing 29
Figure 2-8. A method of cold isostatic pressing 30
Figure 2-9. A method of hot isostatic pressing 31
Figure 3-1. Synthesis of LATP powder 35
Figure 3-2. Schematic of symmetric cell 38
Figure 3-3. Equivalent circuit model 42
Figure 4-1. XRD patterns of (a) CA-LATP, (b) AC-LATP, and (c) ED-LATP powder before calcination 46
Figure 4-2. TG/DTG curves of LATP gel synthesized by sol-gel process (30℃ ~ 900℃) (a) CA-LATP (b) AC-LATP (c) ED-LATP 47
Figure 4-3. XRD patterns of (a) CA-LATP, (b) AC-LATP, and (c) ED-LATP powder after calcination at 700 ℃ (◆TiO₂, ●LiPO₃, ▼AlPO₄, and ■unknown)[이미지참조] 51
Figure 4-4. FE-SEM images of (a) CA-LATP, (b) AC-LATP, (c) ED-LATP powder after calcination 53
Figure 4-5. Size distribution based on milling time 54
Figure 4-6. FE-SEM images for (a - c) surface and (d - f) cross-section of LATP pellet 57
Figure 4-7. XRD patterns of (a) CA-LATP, (b) AC-LATP, (c) ED-LATP pellet sintered at 1,000℃ for 10 h. 59
Figure 4-8. FE-SEM images for (a - c) surface and (d - f) cross-section of based on LATP pellet prepared at different pressure 65
Figure 4-9. TMA results of LATP pellets prepared at different pressure 67
Figure 4-10. Nyquist plots of LATP pellets prepared at different pressure. 70
Figure 4-11. Nyquist plots (fitting) of LATP pellets prepared at different pressure 71
Figure 4-12. Li stripping/plating voltage profiles of Li//LATP//Li symmetric cell at 0.5 mA/cm² current density 76