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Title Page

Contents

1. Introduction 7

2. Theoretical backgrounds 10

2.1. Structures, properties and usage of OTs and tin-free compounds 10

2.2. Research trend 14

3. Materials and methods 15

3.1. Sample collection and study area 15

3.2. Analytical procedure 16

3.2.1. Target compounds 16

3.2.2. Standards and reagents 18

3.2.3. Experimental procedures 21

3.3. Quality Assurance/Quality Control 23

4. Results and Discussion 27

4.1. Organotin and tin-free AFPs in sediments from the Korean coastal area 27

4.1.1. Concentration of OTs and tin-free AFPs in sediments 27

4.1.2. Global comparison 32

4.2. The time trend of TBT concentrations in sediment from Korea 35

4.3. Spatial distribution of organotin and tin-free AFPs 37

4.4. Distribution pattern in sediments 40

5. Conclusion 46

References 49

초록 63

List of Tables

Table 1. Target compounds in this study 17

Table 2. Isotope internal and recovery standards of OTs and tin-free compounds 20

Table 3. Instrumental conditions for OTs and tin-free AFPs analysis 22

Table 4. Method detection limit (MDL) in sediment samples 24

Table 5. Accuracy and precision for modified method (continued) 25

Table 6. Concentration and detection frequency of OTs and tin-free AFPs in sediment from the Korean coastal area, Busan and Ulsan bays (continued) 30

Table 7. Comparision of TBT and tin-free AFPs concentration in marine sediment between Korean coastal area and foreign countries (continued) 33

List of Figures

Figure 1. Chemical structures of OTs and tin-free compounds 13

Figure 2. Concentrations of total OTs and tin-free AFPs in sediments from the Korean coastal area (a), Busan Bay (b),... 28

Figure 3. The trend in TBT concentrations in sediment from the Korean coastal area (a), Busan Bay (b), and Ulsan Bay (c) (black... 36

Figure 4. Box plots showing the total concentration of OTs (left) and tin-free AFPs (right) at specific sites... 39

Figure 5. Distribution pattern of total AFPs (a), OTs (b), tin-free AFPs (c) in sediment from the west coast(W) and the east coast(E)... 44

Figure 6. PCA loading plot (a) and score plot (b) of the AFPs distribution according to the sampling sites and the distribution of... 45

초록보기

 본 연구에서는 국내 연안과 큰 항구 및 조선소가 위치하여 산업화된 부산, 울산만에서의 해양 침적토로부터 유기주석과 비주석 방오페인트의 오염을 평가하고자 하였다. 국내 연안 및 부산, 울산만에서 채취한 총 39개의 해양 침적토로부터 유기주석 과 비주석 방오페인트의 농도 수준 및 분포패턴을 확인하고 국내연안의 농도 수준 및 분포 패턴을 부산, 울산만과 비교하였다. 또한, TBT 규제 이후의 농도 변화에 대해서도 이전 연구와 비교해보았다.

본 조사결과에 따르면 국내연안(총 15개)에서의 총 유기주석화합물의 농도수준은 21.22에서 331.5 ng/g-dry weight (평균 : 114.4 ng/g-dry weigh), 종 비주석 방오페인트에서의 농도수준은 195.3에서 738.3 ng/g-dry weight (평균 : 443.2 ng/g dry-weight)으로 검출되었다. 울산만(총 11개)에서의 총 유기주석화합물의 농도수준은 22.63에서 1429 ng/g-dry weight (평균 : 276.3 ng/g-dry weigh ), 총 비주석 방오페인트에서의 농도수준은 131.6에서 790.1 ng/g-dry weight (평균 : 504.6 ng/g-dry weigh)으로 검출되었고 부산만(총 13개)에서의 총 유기주석화합물의 농도수준은 51.72에서 1330 ng/g-dry weight (평균 : 359.6 ng/g-dry weigh), 총 비주석 방오페인트에서의 농도수준은 371.2에서 2664 ng/g-dry weight (평균 : 897.5 ng/g-dry weigh)으로 검출되어 국내연안과 비교하여 부산, 울산만에서의 오염도 높은 것을 확인할 수 있었다.

전반적으로 국내연안에서 유기주석화합물 보다 비주석방오페인트가 우세하게 검출되었으며 그 중, diurons 와 Sea-Nine 211이 우세하였다. 그리고 울산만과 부산만에서는 chlorothalonil과 dichlofluanid의 분해산물인 DMSA가 국내연안보다 상대적으로 높게 검출되었고, 이는 주성분분석을 통해서도 확인해 볼 수 있었다.

또한, TBT는 2003년 이후로 국내에서 방오페인트로 사용이 금지되었음에도 불구하고, 모든 침적토 시료에서 검출되었으며 독일 침적토 가이드라인에서의 최대허용기준치인 0.7 ng/g 보다도 높았다. 따라서 이전에 보고된 반감기 연구 결과에 따르면 2027년까지는 지속적인 TBT 모니터링이 필요할 것으로 사료된다.

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