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논문명/저자명
Naturally occurring radioactive materials (NORMs) in groundwater of Korea = 국내 지하수 중 자연방사성물질의 분포와 잠재적 위해성 연구 : distribution and potential risk / Woosik Shin 인기도
발행사항
서울 : 연세대학교 대학원, 2017.2
청구기호
TD 551 -17-38
형태사항
ix, 101, [126] p. ; 26 cm
자료실
전자자료
제어번호
KDMT1201719307
주기사항
학위논문(박사) -- 연세대학교 대학원, Dept. of Earth System Sciences, 2017.2. 지도교수: Nam Chil Woo
원문

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Title Page

Contents

Abstract 13

Chapter 1. Introduction 15

1.1. Background 15

1.2. General information on radiation and radioactivity 17

1.3. Characteristics of naturally occurring radioactive materials 20

1.3.1. Uranium 20

1.3.2. Rn-222 26

1.3.3. Radium 28

1.3.4. Gross alpha 30

1.3.5. Thorium 31

1.3.6. Guideline for drinkining water in various countries 34

1.4. Geology of Korea 35

1.5. Objective of this research 43

Chapter 2. Distribution and Potential Health Risk of Groundwater Uranium in Korea 45

2.1. Abstract 45

2.2. Introduction 46

2.3. Materials and Methods 47

2.3.1. Sampling information 47

2.3.2. Chemical and statistical analyses 51

2.3.3. Potential health risk assessment 53

2.4. Results and Discussion 56

2.4.1. Hydrogeolocial characteristics 56

2.4.2. Environmental distribution of uranium in groundwater 58

2.4.3. Geological relationship with uranium occurrence 62

2.4.4. Statistical relationship 63

2.4.5. Uranium mobility and potential health risks 66

2.5. Conclusions 72

Chapter 3. Accumulation of Naturally Occurring Radioactive Materials on the Filters used in Bottled Natural Water Facilities 73

3.1. Abstract 73

3.2. Introduction 74

3.3. Materials and Methods 76

3.3.1. Study sites 76

3.2.2. Sample collection 79

3.2.3. Analyses for water and filter samples 80

3.4. Results and discussions 85

3.4.1. Chemical analysis of water samples 85

3.4.2. Surface radiation dose rate measurements 93

3.4.3. Accumulation of radionuclides in filters 95

3.4.4. Potential risk of the filters 97

3.5. Conclusions 100

Chapter 4. Conclusions 101

References 103

Appendix 116

Appendix A. Distribution and Potential Health Risk of Groundwater Uranium in Korea 116

Appendix B. Accumulation of Naturally Occurring Radioactive Materials on the Filters used in Bottled Natural Water Facilities 228

국문요약 242

Table 1-1. Dependency ratio of drinking water by provinces in Korea 16

Table 1-2. Typical uranium concentration in selected rocks 22

Table 1-3. Guideline level of NORMs for drinking water of various countries. 34

Table 1-4. The concentration of uranium and thorium in various bedrocks of Korea 43

Table 2-1. Groundwater types for each region and bedrock type 57

Table 2-2. Well depth information, and vertical distribution of nitrate concentration 58

Table 2-3. Summary statistics of uranium concentrations 59

Table 2-4. The numbers and proportion of uranium concentration in groundwater... 59

Table 2-5. Summary statistics of Ra-226 and other α-emitters for >30 ㎍U L-1...(이미지참조) 62

Table 2-6. Spearman correlation coefficients (ρ) between uranium and major elements in groundwater 65

Table 2-7. Maximal estimated population at the potential health risks by drinking... 68

Table 2-8. Well information at uranium wells showing >200 ㎍U L-1(이미지참조) 71

Table 3-1. Summary information for groundwater wells in individual bottled mineral... 77

Table 3-2. The levels of uranium, radon and gross alpha in water at individual... 87

Table 3-3. Analysis results of radioactive materials in the used filters 99

Table A1. Information on groundwater samplings, in-situ parameters, major constituents, and naturally occurring radioactive materials in groundwater 117

Table A2. The numbers and proportion of gross alpha level in groundwater samples... 226

Table A3. Calculated Excess Cancer Risk and LADD values 227

Table B1. In-situ parameters of water samples for bottled mineral water 229

Table B2. Analysis results of major ionic constituents in water samples 232

Table B3. Analysis results of radionuclides in water samples 236

Table B4. Measurement results of Surface Radiation Dose Rate 240

Figure 1-1. Partial diagram of the uranium-238 decay series 20

Figure 1-2. pH-pe diagram for uranium in the absence of iron calculated by the... 23

Figure 1-3. Naturally occurring uranium concentration observed in drinking water... 24

Figure 1-4. Map of geological structure in the southern Korea 37

Figure 2-1. Groundwater sampling locations (·) with geographical and geologic... 50

Figure 2-2. Asymmetric beta distribution of uranium concentrations in the studied... 53

Figure 2-3. Histogram showing distribution of uranium concentration in groundwater... 55

Figure 2-4. Distribution of uranium in groundwater of Korea with (a) geographical and (b) geological information 60

Figure 2-5. Distribution of gross alpha activity in groundwater of Korea with (a) geographical and (b) geological information 61

Figure 2-6. Potential aqueous species of uranium in the plutonic bedrock regions.... 67

Figure 2-7. Maximal estimated population and potential health risk in the high-level... 69

Figure 3-1. Mineral water treatment processes in individual bottled mineral water... 78

Figure 3-2. Comparison of (a) major cations and (b) major anions concentration between incoming water and outgoing water in... 86

Figure 3-3. Comparison of (a) radon and (b) uranium level between incoming water... 89

Figure 3-4. Linear relationship between the decrease rate of Rn-222 and the numbers... 91

Figure 3-5. Change of (a) radon level and (b) uranium concentration through filtering... 92

Figure 3-6. Changes of surface radiation dose rate at each filter housing. The dashed... 94

Figure 3-7. Radioactivity and concentration of remaining radionuclides in the used... 96

Figure A1. Groundwater types plotted on Piper diagrams 223

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 한국을 비롯한 세계 각국에서 지하수는 중요한 음용수원으로 이용된다. 하지만 지하수에는 물-암석간의 반응으로 인해 자연방사성물질들이 존재할 수 있으며, 자연방사성물질을 함유한 물을 섭취하거나 노출될 경우 방사성물질의 화학적 독성이나 방사선에 의해 건강에 유해할 수 있다. 이 연구는 한국의 지하수 내 자연방사성물질이 개인의 건강과 관련 산업에 끼칠 수 있는 잠재적 영향을 파악하기 위해 수행되었다.

2006 년부터 2014 년까지 채취한 4140 개의 지하수 시료 결과를 이용하여 지하수 내 자연방사성물질의 분포를 규명하였다. 총 160 개 시료에서 WHO 에서 지정한 음용수 내 우라늄 기준인 30 ㎍ L-1 을 초과한 것으로 나타났다. 초과 지점들 중 약 70%가 경기도와 충청 지역의 심성암 지역에 분포하고 있었다. 용존 우라늄의 존재 형태에 대한 모델링 결과, uranyl carbonate 종이 가장 우세한 것으로 예측되어 한국의 지하수 환경에서 우라늄의 유동성과 위해도를 증가시킬수 있을 것이라 예측되었다.

전국적으로 최대 약 13만명이 수질기준 초과 우라늄을 섭취할 우려가 있는 것으로 나타났으며, 우라늄 함유 지하수의 섭취에 따른 위해성 평가 결과, 화학적 독성에 의한 위해성은 WHO 권고치를 최소 2 배 이상 초과하였고, 방사능에 의한 영향은 수중 우라늄 농도가 200 ㎍ L-1을 초과하는 경우 발생하는 것으로 나타났다. 방사능에 의한 영향이 발생하는 지역은 전국적으로 24 개소에서 발견되었으며, 대부분이 음용수로 이용되는 관정이므로 폐공과 같은 즉각적인 조치가 수반되어야 할 것이다.

지하수 내 자연방사성물질의 먹는 샘물 공장의 필터 내 농축여부를 평가하기 위해 13개 공장을 대상으로 연구를 수행하였다.

라돈을 제외한 모든 항목들이 수질기준 미만이었으며, 라돈은 모든 공장의 처리수에서 감소하였으며, 특히 원수 저장탱크를 지나면서 큰 폭으로 감소하였다. 라돈은 원수저장조에서 탈기되어 감소한 것으로 추정된다. 우라늄은 활성탄필터가 있는 공장에서만 감소현상이 발견되었다. 일부 공장에서 활성탄처리를 하였음에도 우라늄이 감소하지 않은 것은 활성탄 필터의 사용기간에 제거 효율 저하로 추정된다. 표면방사선율 측정 결과, 배경치보다 최대 18 배 높은 방사선이 측정되었으며, 필터 유형과 관계없이 공정 초반에 위치한 필터들에서 높은 방사선을 방출하는 것으로 나타났다. 사용 후 필터의 분석 결과, Pb-210이 최대 20 Bq g-1까지 검출되는 등, 지하수 내 자연방사성 물질들이 필터에 농축되었음을 확인하였다. 표면방사선율의 측정 결과와 마찬가지로 공정 초반에 위치한 필터들에서 핵종들의 함량이 훨씬 더 높은 것으로 나타났다. 검출된 핵종들은 U-238의 딸핵종이나, 각각의 물질들의 반감기와 붕괴 사슬에서의 위치를 감안하면, 라돈의 붕괴에서 기인하였을 가능성이 더 큰 것으로 판단된다.

사용 후 필터의 분석 결과 3개 업체의 필터에서 공정부산물 내 방사능 기준인 1 Bq g-1을 초과하였고, 1개 업체는 배출량기준인 연간 1000 kBq을 초과하였다. 현재까지 공정부산물은 일반폐기물로 처리되고 있으며, 이에 대한 잠재적 영향에 대한 조사가 수행된 바 없다. 따라서, 공정부산물의 인체 영향에 대한 조사와 행정 당국의 적절한 통제 관리가 필요할 것으로 판단된다.

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