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Title Page

Abstract

Contents

Chapter 1. Introduction 14

1.1. Introduction 14

1.2. Organic / perovskite photovoltaics 15

1.2.1. Organic photovoltaics 15

1.2.2. Perovskite photovoltaics 17

1.3. Inorganic nanoparticles in photovoltaics 18

1.3.1. Inorganic QDs 18

1.3.2. Inorganic QDs in photovoltaics 20

1.4. Stamping transfer in photovoltaics 22

1.5. References 24

Chapter 2. Synthesis of Ligand Exchanged CdSe Quantum Dots and its Application in Organic Photovoltaics 27

2.1. Introduction 27

2.2. Experimental 28

2.2.1. CdSe quantum dot synthesis 29

2.2.2. Film and device fabrication 31

2.2.3. Measurement 31

2.3. Results and Discussion 32

2.4. Conclusion 40

2.5. Reference 41

Chapter 3. Synthesis of Hydrophilic PUA and its Application in Organic Photovoltaics 44

3.1. Introduction 44

3.2. Experimental 46

3.2.1. Fabrication of hydrophilic PUA 46

3.2.2. Device fabrication 47

3.2.3. Measurement 47

3.3. Results and Discussion 48

3.4. Conclusion 60

3.5. References 61

Chapter 4. Synthesis of Hydrophobic PUA and its Application in Perovskite Photovoltaics 64

4.1. Introduction 64

4.2. Experimental 66

4.2.1. Fabrication of hydrophobic PUA 66

4.2.2. Device fabrication 66

4.2.3. Measurement 67

4.3. Results and Discussion 68

4.4. Conclusion 82

4.5. References 83

Chapter 5. Concluding Remarks 85

국문요약문 87

Curriculum Vitae 91

List of Tables

Table 2.1. Variation of organic solar cell device with the SAM treatment and CdSe QDs 39

Table 3.1. Variation in the properties of the organic photovoltaic device with spin-coated or... 59

Table 3.2. Variation in the solar parameters with spin-coated or stamping-transferred... 59

Table 3.3. Variation of the solar parameters with spin-coated or stamping-transferred active... 59

Table 4.1. Variation in the properties of the semitransparent perovskite photovoltaic device... 81

Table 4.2. Variation in the solar parameters of semitransparent perovskite photovoltaic device... 81

List of Figures

Figure 1.2.1.1. Bilayer and Bulk heterojunction structire of organic photovoltaics 15

Figure 1.2.2.1. Schematic diagram of perovskite photovoltaics and performance 17

Figure 1.3.1.1. Inorganic quantum dots 19

Figure 1.3.1.2. Variable energy band gap from quantum confinement effect 19

Figure 1.3.2.1. Inorganic quantum dot applcation in photovoltaics 21

Figure 1.4.1. Energy release rate and stamping transfer process 22

Figure 1.4.2. PDMS swelling percentage from organic solvent 23

Figure 2.1. Experimental procedure for CdSe quantum dot synthesis and ligand exchange. 30

Figure 2.2. Schematic diagram of the device fabrication process for the SAM:CdSe quantum... 32

Figure 2.3. TEM images of CdSe quantum dots having different ligands 34

Figure 2.4. (a) FT-IR images of CdSe quantum dots capped with oleic acid ligand, (b) FT-IR... 34

Figure 2.5. (a) UV-vis and PL spectra of CdSe quantum dots. (b) UPS spectra of CdSe... 35

Figure 2.6. Contact angle measurement of ZnO and SAM-treated ZnO surface. Deionized (DI)... 35

Figure 2.7. Laser scanning confocal analysis of the CdSe-OA (a), (b), (c), CdSe-PY (d), (e),... 38

Figure 2.8. (a) Illumination J-V curves of devices with SAM treated or SAM: CdSe-OA QD... 39

Figure 3.1. (a) Chemical structure of the oligomer, reactive diluent, and photoinitiator. (b)... 49

Figure 3.2. (a) Schematic diagram of P3HT:PCBM organic photovoltaic device. (b) Schematic... 50

Figure 3.3. Stamping-transferred image of the P3HT:PCBM active layer on a PEDOT:PSS-... 51

Figure 3.4. UV-Vis spectra of spin-coated and stamping-transferred P3HT:PCBM active... 53

Figure 3.5. Surface profiler image of spin-coated active layer and stamping-transferred active... 53

Figure 3.6. (a), (b) AFM images of spin-coated P3HT:PCBM active layer. (c), (d) AFM images... 54

Figure 3.7. (a) Illumination J-V curves of Glass / ITO based organic photovoltaic devices... 56

Figure 3.8. Impedance response of P3HT:PCBM organic photovoltaic devices at Vappl ＝ 0V...(이미지참조) 57

Figure 4.1. (a) Schematic and (b) Energy diagram of semitransparent perovskite photovoltaic... 69

Figure 4.2. (a) Chemical structures of PUA raw materials and PEI. (b) Schematic diagrams of... 70

Figure 4.3. Contact angle measurement of (a) PUA (w/ HEMA), (c) PUA (w/o HEMA) stamp... 72

Figure 4.4. AFM images of (a), (b) PH 1000 and (c), (d) PH 1000 / PEI layer. The flatten... 73

Figure 4.5. XRD spectrum of CH₃NH₃PbI₃ layer (black), CH₃NH₃PbI₃ / PCBM layer (red), PH... 74

Figure 4.6. UPS spectra of PH 1000 and PH 1000 / PEI electrode with (a) binding energy under... 78

Figure 4.7. (a) Optical transmittance spectra of PH 1000 / PEI (blue dot), perovskite... 79

Figure 4.8. (a) IPCE spectra of perovskite photovoltaic device. (b) Impedance response of... 80

초록보기

 유기태양전지, 페로브스카이트 태양전지는 다른 종류의 태양전지와는 달리 용액 공정이 가능하고, 저렴한 재료 비공 그리고 플랙서블한 특징을 가지고 있기에 현재 차세대 태양전지로 주목을 받고있다. 그러나 아직까지는 유기, 페로브스카이트 물질이 화학적 안정성이 떨어져 소자 수명이 다소 짧다는 문제점, 그리고 전력변환효율이 이미 상용화된 무기태양전지보다 다소 떨어진다는 문제점이 있기 때문에 소자 수명의 개선과 효율 향상은 매우 중요한 부분이다.

본 학위연구에서는 태양전지의 중간층과 제작공정을 보완하여 더욱 효과적인 태양전지를 구현하는 방향으로 연구를 진행하였다.

2장 에서는 카트듐셀레나이드 (CdSe) 양자점을 직접 합성하고 양자점의 리간드를 바꾸어 유기태양전지의 중간층에 도입을 시도하였다. 초기 양자점의 리간드는 올레산 으로 구성이 되는데, 올레산은 절연체의 성질을 가지고 있어서 태양전지 중간층으로 활용하는데 제한이 있다. 따라서 올레산의 리간드를 피리딘 으로 바꾸어 양자점 중간층의 전도성을 개선하는 방향으로 연구를 진행하였다. 리간드가 바뀐 양자점은 서로 상호작용으로 인한 응집이 되는 형상이 관찰되었는데 이를 해결하기 위하여 3-멜캅토프로피온산 라는 유기물질을 산화아연 층에 먼저 자기 조합단충박막 처리 하는 방향으로 소자제작을 설계 하였다. 3-멜캅토포르피온산을 구성하는 카르복실기는 산화아연층에 붙고 싸이올기는 바깥으로 노출되는데 양자점은 싸이올기에 자발적인 결합을 하는 성질이 있어서 이 원리를 이공하여 양자점의 응집 현상을 억제하였다. 이로부터 성공적으로 균일한 리간드가 치환된 양자점을 단일층 형태로 중간층을 형성하는데 성공하였고, 이를 도입한 유기태양전지는 기존 유기태양전지 대비 5%의 효율이 개선되는 결과를 얻을 수 있었다.

3장 에서는 유기태양전지 고분자 활성층을 전사하는데 적합한 친수성 폴리우레탄아크릴레이트 고분자 합성을 진행하여 이를 유기태양전지 제작 공정에 도입하는 연구를 진행하였고 제작 공정에 도입 시 물리적인 형상을 관찰하였다. 공정 방법은 코팅한 물질을 고분자 스탬프에서 기판으로 넘기는 전사 방법을 활용하였는데, 물질을 넘기기 위해서는 고분자 스탬프와 물질간의 상호 인력, 그리고 물질과 넘길 기판 사이의 상호 인력이 매우 중요한 변수이다. 따라서 본 연구에서는 소수성 성질을 가지는 고분자 활성층을 보다 쉽게 전사 시키기 위하여 친수성 성질을 가지 는 2-하이드록시틸메타아크릴레이트 를 도입하여 기존 폴리우레탄아크릴레이트 고분자의 표면 특성을 바꾸어 합성하는 방향으로 설계하였다. 이로 부터 합성된 친수성 폴리 우레탄아크릴레이트는 기존의 소수성 폴리우레탄아크릴레이트와는 달리 고분자 활성층을 성공적으로 전사 시키는데 성공하였으며, 이로 부터 제작된 유기태양전지는 스핀코팅 공정기반 유기태양전지 대비 95% 수중의 전력변환효율을 보여주는 것을 확인하였다. 이는 본 연구에서 합성한 폴리우레탄아크릴레이트가 유기태양전지 대체 공정에 적합한 물질임을 보여준다. 전사 공정을 활용시 효율이 소폭 감소되는 형상이 관찰되는데 이는 임피던스와 암전류 분석결과 활성층 중간층 사이에서 엑시톤의 재결합 빈도가 상승하고 소자 직렬 저항의 증가 로부터 기인하는 것을 알 수 있었다.

4장 에서는 선행연구에서 진행했던 친수성 기반 폴레우레탄아크릴레이트가 아닌 표면물성을 변환하여 소수성 기반 폴리우레탄아크릴레이트틀 합성하고 이를 반투명 페로브스카이트 태양전지 제작에 도입하는 연구를 진행하였다. 소자를 제작하기에 앞서, 일함수에 따른 태양전지 소자 구동의 변화를 관찰하기 위하여, 투명전극으로 적합한 전도성 고분자 표면 위에 폴리에 틸렌이민 고분자 물질을 코팅하였고 이를 통하여 기존 전도성 고분자의 일함수를 변경 주는 선행연구를 진행하였다. 기존 스핀코팅 공정으로 반투명 페로브스카이트 태양전지를 제작 시, 전도성 고분자의 용매인 물로부터 페로브스카이트 물질이 손상되는 것이 관찰된 반면, 스탬핑 전사공정으로 도입 시 페로브스카이트 물질의 손상없이 안정적으로 반투명 태양전지를 제작 할 수 있었다. 풀리에릴텐이민이 처리되지 않은 전도성 고분자의 일함수는 약 5.leV 였고 처리가 된 전도성 고분자의 일함수는 3.97eV 임이 확인되었으며 이를 기반으로 제작한 반투명 페로브스카이트 태양전지는 평균 가시광선 투명도는 24.58%, 그리고 전력변환효율은 각각 0.07%, 4.02%를 보여 주었다. 일함수 변경 시 소자 성능이 대폭 개선되는 것을 알 수 있는데, 임피던스, 암전류, 입사광자의 전력변환효율 분석결과, 일함수 변경시 소자내 전하 이동저항의 감소와 전하 재결합 빈도가 감소되는 것이 확인되었고, 이로부터 개방 회로전압, 충전율, 단락전류의 값이 대폭 향상된 것을 알 수 있었다.

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