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Title Page

Contents

Nomenclature 9

1. Introduction 10

2. Experimental 16

2.1. Sample preparation and Experimental method 16

2.1.1. Polypropylene 16

2.1.2. Experimental method 16

2.2. Catalysts preparation 18

2.3. Space Velocity 18

2.4. Characterization of catalysts 20

2.4.1. Brunaure-Emmett-Teller (BET) surface area 20

2.4.2. X-ray Diffractometer (XRD) 20

2.4.3. H₂-Temperature programmed reduction (H₂-TPR) 21

2.5. Gas Chromatography/Mass Spectrometry (GC/MS) 21

3. Results and discussion 22

3.1. TGA analysis of PP 22

3.2. Characterization of catalysts 27

3.2.1. BET surface area analysis 27

3.2.2. X-ray diffraction analysis 29

3.2.3. H₂-TPR analysis 32

3.3. Product Yield 35

3.3.1. Product yield using sand 35

3.3.2. Product yield using Ni/sand 37

3.3.3. Product yield using Mn/sand 42

3.4. Oil analysis by GC/MS 46

3.4.1. Product oil analysis using sand 46

3.4.2. Product oil analysis using Ni/sand 48

3.4.3. Product oil analysis using Mn/sand 52

4. Summary 56

References 58

Abstracts 65

List of Tables

Table 1. The yield of pyrolysis products using Ni-supported catalysts 15

Table 2. Apparent density of catalysts 19

Table 3. Properties of Ni/sand 28

Table 4. Properties of Mn/sand 28

List of Figures

Fig. 1. Generation of plastic waste and disposal of plastic waste 12

Fig. 2. Schematic diagram of pyrolysis process 17

Fig. 3. TGA and DTG curves of PP 24

Fig. 4. TGA and DTG curves of PP over Ni/sand 25

Fig. 5. TGA and DTG curves of PP over Mn/sand 26

Fig. 6. XRD patterns of Ni/sand... 30

Fig. 7. XRD patterns of Mn/sand... 31

Fig. 8. TPR profile of Ni/sand 33

Fig. 9. TPR profile of Mn/sand 34

Fig. 10. The yields of products over sand as space velocity 36

Fig. 11. The yield of products as Ni/sand catalysts type... 41

Fig. 12. The yield of products as Mn/sand catalysts type... 45

Fig. 13. Oil components over sand as space velocity 47

Fig. 14. Oil components over Ni/sand as space velocity 51

Fig. 15. Oil components over Mn/sand as space velocity 55

초록보기

플라스틱의 사용량이 매년 증가함에 따라 폐플라스틱의 양도 증가하고 있다. 그러나 폐플라스틱의 재활용률은 매우 낮으며, 재활용되지 못한 플라스틱은 매립 또는 소각으로 인해 환경오염에 염향을 미치고 있다. 폐플라스틱을 재활용하기 위한 방법으로 열분해 반응을 이용하였다. 본 연구는 플라스틱의 한 종류인 폴리프로필렌을 이용하여 액상연료로 전환시키기 위한 방법으로 촉매 열분해를 하였다. 추후 유동층 반응기에서 폐플라스틱을 직접 촉매 열분해하기 위하여 유동사인 sand에 Ni과 Mn을 각각 1, 5, 10 wt%로 담지한 Ni/sand과 Mn/sand를 이용하였다. 폴리프로필렌의 열분해 특성을 알아보기 위하여 TGA를 이용하여 열분해 구간과 최대 분해 속도 온도를 확인하였다. 촉매의 특성을 알아보기 위하여 BET 분석으로 촉매의 비표면적을 계산하였으며 X선 회절분석으로 촉매의 결정구조를 분석하였다. H₂-승온환원 분석 통하여 담지 금속의 환원 특성을 분석하였다. 본 연구에서는 촉매의 종류와 공간속도 10,000 hr-1, 20,000 hr-1, 30,000 hr-1으로 변화를 주어 열분해 반응을 진행하였다. 열분해 가스는 컨덴서를 지나면서 응축되어 oil을 분리하였으며, 응축되지 않은 가스는 가스백에 포집하였다. 열분해 반응을 통해 얻어진 열분해 생성물 수율을 나타내었다. 공간속도 30,000 hr-1에서 Ni/sand를 이용하였을 경우에는 1 wt% Ni/sand를 이용하였을 경우에 oil 수율이 63.62 wt%로 가장 높게 나타났으며, Mn/sand를 이용하였을 경우에는 10 wt% Mn/sand를 이용하였을 경우에 oil 수율이 65.02 wt%로 가장 높게 나타 났다. 열분해 반응을 통해 생성된 oil은 GC/MS를 이용하여 분석하였으며, oil은 carbon number에 따라 분류하였다. Ni/sand를 이용하였을 경우에는 carbon number가 작은 C6~C9의 hydrocarbons가 많이 검출되었으며, Mn/sand를 이용하였을 경우에는 C9~C12의 hydrocarbons가 많이 나타났다.

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