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표제지

목차

요약 6

I. 서론 12

1. 연구의 배경 및 목적 12

2. 연구의 범위와 방법 13

II. 이론적 고찰 15

1. 국내 바이오가스 이용 현황 15

1) 바이오가스 생산 및 활용 현황 15

2) 바이오가스 활용 시 지원정책 17

2. 혐기성소화의 이론적 배경 19

1) 혐기성소화의 주요인자 20

2) 시설 운전 인자 22

3) 음식물류 폐기물의 이론적 CH₄ 생성률 24

3. 바이오가스 전처리 기술 26

1) H₂S 제거 27

2) 수분 제거 30

3) Siloxane 제거 31

4. 바이오가스 정제기술 33

1) 정제기술 현황 33

2) 바이오가스 정제 플랜트 현황 39

5. 분리막을 이용한 정제기술 42

1) 분리막의 특성 42

2) 분리막의 종류 46

3) 중공사막의 공정 원리 47

4) 막을 활용한 분리 및 정제기술 연구 동향 47

III. 실험 장치 및 실험방법 51

1. Y시 소화가스 발생시설 현황 51

1) 시설 개요 51

2) 음식물탈리액 발생량 현황 53

3) 소화가스 발생량 현황 53

4) 유입 소화가스의 CH₄ 농도 54

2. 소화가스 정제 파일럿 실험 56

1) 장치 구성 56

2) 실험 방법 59

3. 소화가스 정제 상용화 플랜트 실험 63

1) 장치 구성 63

2) 실험 방법 72

IV. 실험 결과 및 고찰 75

1. 파일럿 실험 결과 75

1) 1단 모듈 75

2) 2단 직렬 모듈 78

3) 다단 모듈 85

2. 상용화 플랜트 실험결과 90

1) 단 적용 방식별 총괄 평가 90

2) 회수율 분석 92

3) 처리량 및 생산량 97

4) 상용화 플랜트 운전 결과 98

5) 주요 운전관련 지표 분석 99

V. 결론 101

참고문헌 104

Abstract 108

표목차

Table 2.1. The status of organic waste resource facilities 15

Table 2.2. Annual treatment status of organic waste resources 16

Table 2.3. The status of biogas production and utilization 16

Table 2.4. Biogas production and utilization per facility 16

Table 2.5. Incentive policy for renewable energy in Korea 17

Table 2.6. Biogas support policy in Europe 18

Table 2.7. Comparison of CH₄ generation rate on food waste(based on CODcr and VS) 24

Table 2.8. Theoretical and operating values of CH₄ production rate on food waste(based on CODcr and VS) 25

Table 2.9. Typical composition percentage ranges for ADG/LFG(by volume) 26

Table 2.10. Biogas utilization technologies and gas processing requirements 27

Table 2.11. Maximum sulphur concentration for grid injection 27

Table 2.12. Type of biological desulfurization technology 29

Table 2.13. Comparison of desulfurization facility 30

Table 2.14. Moisture concentration standards for biogas upgrading 31

Table 2.15. Siloxane removal technology 32

Table 2.16. Boiling point and melting points of gases 38

Table 2.17. Biogas upgrading technology 39

Table 2.18. Installation status of biogas upgrading plan in Korea(2015) 40

Table 2.19. Installation status of biogas upgrading plan in overseas(2015) 41

Table 2.20. Application technology of biogas upgrading plant(2015, overseas) 41

Table 2.21. Characteristics of membrane modules 46

Table 3.1. Overview of food waste recycling facility 51

Table 3.2. Amount of food wastewater generation(2016~2020) 53

Table 3.3. Digestion gas generation in Y city(2016~2020) 54

Table 3.4. CH₄ concentration in digestion gas 54

Table 3.5. Spec. of equipments for multi stage membrane separation 57

Table 3.6. Spec. of gas separation membrane module for experiment 59

Table 3.7. Main Spec. of digestion gas pre-treatment and membrane separation facilities 64

Table 3.8. Analysis of digestion gas 73

Table 3.9. Design criteria of membrane separation 74

Table 4.1. Result of 1stage module(at 0.5 MPa & 0.7 MPa) 75

Table 4.2. Result of 2stage module(at 0.5 MPa & 0.7 MPa, S1 : S2 ＝ 1:1) 79

Table 4.3. Result of 2stage module(at 0.5 MPa & 0.7 MPa, S1 : S2 ＝ 1:2) 80

Table 4.4. Results of multi stage membrane separation 86

Table 4.5. CH₄ conc. recovery rate etc. by membrane module combination 87

Table 4.6. Results of pilot test 89

Table 4.7. Operation results of commercial plant(summary) 91

Table 4.8. Results of commercial test 99

그림목차

Fig. 2.1. Anaerobic digestion scheme 20

Fig. 2.2. Growth rate of methanogenic bacteria according to temperature 21

Fig. 2.3. PSA operation mechanism 34

Fig. 2.4. Process of PSA technology 34

Fig. 2.5. Water solubility curve of CO₂/CH₄ 36

Fig. 2.6. Absorption and degassing process 36

Fig. 2.7. Amine absorption process 37

Fig. 2.8. Phase equilibrium of CO₂ 38

Fig. 2.9. Gas separation with membrane 44

Fig. 2.10. Schematic diagram of solution diffusion model 46

Fig. 2.11. Gas permeation and separation process in membrane 47

Fig. 2.12. Spiral wound membrane 47

Fig. 3.1. Digestion gas generation and CH₄ conc. by day of the week(2020) 55

Fig. 3.2. Configuration of pilot system 56

Fig. 3.3. Pilot test equipment 57

Fig. 3.4. Cross section of hollow fiber membrane by an electron microscope 59

Fig. 3.5. Configuration of experimental system(1stage) 60

Fig. 3.6. Configuration of experimental system(2stage series connection) 61

Fig. 3.7. Schematic diagram of multi-stage module combination 62

Fig. 3.8. Schematic diagram of bio-methane production using commercial plant 63

Fig. 3.9. Membrane separation facility 64

Fig. 3.10. Desulfurization facility 65

Fig. 3.11. Biogas compressor 67

Fig. 3.12. Dryer & dew point meter 67

Fig. 3.13. Membrane system 69

Fig. 3.14. Process flow of membrane separation 70

Fig. 3.15. GC analyzer(iGC7200A) 71

Fig. 4.1. The variation of CH₄ concentration and recovery rate according to... 77

Fig. 4.2. The variation of CH₄ concentration and recovery rate according to... 77

Fig. 4.3. The characteristics of penetrated gas at 2stage gas separation membrane module 82

Fig. 4.4. CH₄ conc. and recovery rate of product gas at 2stage membrane gas... 83

Fig. 4.5. CH₄ conc.(2stage module, at S1 : S2, 0.5 MPa & 0.7 MPa) 84

Fig. 4.6. CH₄ recovery rate(2stage module, at S1 : S2, 0.5 MPa & 0.7 MPa) 85

Fig. 4.7. The CH₄ concentration, recovery, and other analysis results at each... 88

Fig. 4.8. The product and off gas production rate at each combination of... 89

Fig. 4.9. Operating status(4stage branch module, 2:4:4:2) 91

Fig. 4.10. Operating status(3stage series module, 2:4:4) 92

Fig. 4.11. Distribution of CH₄ recovery rate by two kinds of membrane separation... 93

Fig. 4.12. Distribution of return gas flow by two kinds of membrane separation... 94

Fig. 4.13. Returned gas ratio according to inflow and supplied digestion gas quantity 95

Fig. 4.14. Temp. influences on CH₄ recovery rate and bio-methane production 96

Fig. 4.15. Bio-methane(product gas) production according to digestion gas(a) and inflow gas(b) 98

Fig. 4.16. The standard deviation to mean value and correl. coef. of main... 100

초록보기

폴리술폰산 소재의 중공사 막을 이용하여 생산된 고순도 바이오메탄이 최소 98% 이상의 CH₄ 농도를 충족하면서 최대의 CH₄ 회수율과 생산가스량을 확보할 수 있는 막 모듈 조합을 찾기 위해 파일럿 실험과 상용화 플랜트 실험을 수행하였다.

파일럿 실험에서 얻어진 결과를 바탕으로 시설용량 7,500 N㎥/일 규모의 상용화 플랜트에 적용하여 총 290일간 연속 운전한 결과, 다단 모듈 조합으로 생산가스 CH₄ 농도 98% 이상을 만족하여 막 정제로 도시가스용 연료로 제조 가능함을 확인하였다. 4단 분지형(막 면적비 2:4:4:2)과 3단 직렬형(막 면적비 2:4:4)에서 유입가스 CH₄ 농도 평균 60.1~61.6%, 운전 압력 0.83~0.85MPa에서 생산가스 CH₄ 농도는 98.9%(98.2~99.5%)였고, CH₄ 회수율은 4단 분지형이 88.1%로 3단 직렬형 79.4% 보다 높았으나 단위 막 면적당 생산가스량은 3단 직렬형이 4단 분지형 보다 많았다.

파일럿 실험에서 CH₄(60%), CO₂(40%)의 모사가스를 공급하면서 단일 모듈과 2단 직렬 모듈에서 실험한 결과, 운전 압력이 증가할수록 생산가스의 CH₄ 농도는 증가하나 회수율은 낮아졌다. 이는 운전 압력이 높을수록 공급가스 주입부와 투과부의 압력 차이가 커져 투과가스로 CO₂ 분리효율이 증가하여 생산 가스의 CH₄ 농도는 높아지나 투과가스로 CH₄ 도 일부 배출되므로 회수율은 낮아졌다. 2단 직렬 모듈에서 1단과 2단의 막 면적비가 1:2로 높으면 1:1일 때보다 2단에서 CH₄ 투과량이 많아져 CO₂의 제거율이 높아지고 회수율도 약 8~9% 정도 높아진다는 것을 알 수 있었다

다단 모듈에 소화가스를 공급하면서 3단 직렬형, 3단 분지형, 4단 분지형 모듈 조합에서 실험한 결과, 모든 조합에서 생산가스의 CH₄ 농도는 98.2~99.0%로, 분리막 정제를 통해 98% 이상의 도시가스 연료용 바이오메탄을 생산할 수 있음을 확인하였다. CH₄ 회수율은 4단 분지형(1:1:1:1)이 95.7%로 가장 높았고 3단 직렬형은 80.6~87.2%, 3단 분지형은 85.2~95.2% 이었다. 재순환율이 높을수록 CH₄가 추가로 회수됨에 따라 회수율이 높아졌고, 재순환율은 3단 직렬형 28.9~32.6%, 3단 분지형 41.8~50.6%, 4단 분지형 51.8% 이었다. 단위막 면적당 생산가스량은 3단 직렬형 3.67~4.10 L/㎡/min, 3단 분지형 1.61~2.41 L/㎡/min, 4단 분지형 2.47 L/㎡/min로 3단 직렬형(1:2:1)이 가장 높게 나타났다.

상용화 플랜트 실험은 파일럿 실험에서 회수율이 가장 높은 4단 분지형과 단위 막 면적당 생산성이 가장 높은 3단 직렬형에 대해 총 290일간 수행하였다. 3단 직렬형(2:4:4)으로 105일간, 4단 분지형(2:4:4:2)으로 185일간 운전하였다. 실험 결과, 3단 직렬형(2:4:4)과 4단 분지형(2:4:4:2) 모두 생산가스의 CH₄ 목표 농도를 초과한 98.9%의 바이오메탄을 생산할 수 있었다.

재순환율은 4단 분지형이 3단 직렬형에 비해 약 2.09배 정도 높게 나타났으며, 회수율은 4단 분지형 88.1%, 3단 직렬형 79.4%로 파일럿 실험 결과에서와 같이 재순환율이 높을수록 회수율이 높게 나타났다.

3단 직렬형과 4단 분지형 모두 유입 가스량이 증가하면 생산가스량이 증가 하나, 4단 분지형은 재순환율이 56.6%로 높아 유입 소화가스량 증가에 따른 바이오메탄 가스 생산량 증가에는 한계가 있었다. 그러나 3단 직렬형은 재순환율이 낮아 바이오메탄의 생산량이 유입 소화가스량에 비례하여 늘어나므로 경제성 측면에서 더 유리한 모듈 조합임을 알 수 있었다.

분리막을 이용한 정제시설의 상용화에서 생산가스의 높은 CH₄ 농도와 회수율에 목표를 두는 경우에는 막 모듈의 수를 늘리고 재순환율을 높이는 4단 분지형이 유리하지만 상업화를 위해서는 경제성이 중요한 요소가 된다. 따라서 사업성을 높이기 위해서는 목표로 하는 CH₄ 농도를 달성하면서 유입되는 소화가스량을 많이 처리할 수 있고 생산가스량을 최대로 늘릴 수 있는 3단 직렬형의 막 모듈 조합이 유리하였다.

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