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표제지

목차

국문초록 11

ABSTRACT 13

제1장 서론 15

1.1. 연구 배경 15

1.2. 고체전해질 종류 및 특성 17

1.2.1. 유기계 고체전해질 17

1.2.2. 무기계 고체전해질 18

1.3. 연구 목적 20

제2장 실험 23

2.1. 시료 및 시약 23

2.1.1. CNT film 합성 23

2.1.2. CNT film purification 23

2.1.3. 배터리 조립, 분해 및 단면 가공 23

2.2. 실험 방법 24

2.2.1. CNT film 합성 24

2.2.2. CNT film purification 24

2.2.3. 배터리 조립 25

2.2.4. 배터리 분해 및 단면 가공 25

2.3. 분석 26

2.3.1. Purified CNT film 구조 및 특성 분석 26

2.3.2. 고체전해질 구조 및 특성 분석 27

2.3.3. 전기화학적 특성 분석 27

2.3.4. 리튬 저장 메커니즘 분석 28

제3장 결과 및 고찰 29

3.1. 구조 및 특성분석 29

3.1.1. Purified CNT 29

3.1.2. 황화물계 고체전해질 34

3.2. 전기화학적 특성 분석 38

3.3. 리튬 저장 메커니즘 분석 40

3.3.1. 전고체전지 단면 분석 40

3.3.2. 리튬 확산 원리 44

제4장 결론 46

참고문헌 47

표목차

[표 3-1] 잔여 Fe 촉매량 31

[표 3-2] Purified CNT film의 비표면적과 기공 부피 및 공극률 33

그림목차

[그림 1-1] 전고체전지 모식도 16

[그림 1-2] 고분자계 고체전해질 이온 전도 메커니즘 17

[그림 1-3] 산화물계 고체전해질 (a) NASICON, (b) Garnet, (c) Perovoskite 결정 19

[그림 1-4] 황화물계 고체전해질 (a) LGPS, (b) Argryodite 결정 20

[그림 1-5] Ag@C composite 음극을 활용한 전고체전지 21

[그림 1-6] CNT film을 적용한 전고체전지 충전시 확산을 통하여 저장된 리튬 22

[그림 2-1] 직접 방사법을 통한 CNT film 합성 방법 24

[그림 2-2] 압분셀 조립 공정 25

[그림 3-1] (a) Raw CNT film, (b) Purified CNT film 표면의 FE-SEM images 29

[그림 3-2] Purification 공정에 따른 IG/ID ratio 변화[이미지참조] 30

[그림 3-3] Purification 공정 전후 CNT film의 TGA 그래프 31

[그림 3-4] Purification 공정 이후 CNT film의 비표면적과 기공 분포도 33

[그림 3-5] (a) 가압 전 황화물계 고체전해질 powder, (b) 가압 후 황화물계 고체전해질 pellet의 FE-SEM images 34

[그림 3-6] Pellet 형태의 황화물계 고체전해질 사진 34

[그림 3-7] 황화물계 고체전해질 XRD 그래프 35

[그림 3-8] 황화물계 고체전해질 Nyquist plot 37

[그림 3-9] CNT film을 음극으로 활용한 전고체전지의 voltage profile 39

[그림 3-10] CNT film을 음극으로 활용한 전고체전지의 coulombic efficiency 39

[그림 3-11] SOC 100 상태의 단면 FE-SEM image 41

[그림 3-12] SOC 100 상태의 단면 EDX elemental mapping 42

[그림 3-13] SOC 30 상태의 저배율, 고배율 단면 FE-SEM image 43

[그림 3-14] SOC 30 상태의 단면 EDX elemental mapping 43

[그림 3-15] 농도 차에 의한 리튬의 확산 44

[그림 3-16] 전기장에 의한 리튬의 확산 45

초록보기

전고체전지 (All solid-state battery, ASSB)는 기존의 리튬 이온 전지(Lithium ion battery, LIB)를 대체할 수 있는 차세대 전지로 주목받고 있다. ASSB는 난연성인 고체전해질을 사용하여 전기 자동차의 안정성을 확보할 수 있으며 리튬 메탈을 음극으로 사용할 수 있어 높은 에너지 밀도를 갖는다. 그중 황화물계 고체전해질은 10-2 S·cm-1 의 높은 이온전도도를 갖고 있어 가장 유력한 차세대 고체전해질이다. 하지만 황화물계 고체전해질은 리튬 메탈을 음극으로 사용 시 계면에 공극이 형성될 수 있으며 부반응으로 생긴 부산물로 인해 계면 저항이 높아지는 문제점이 있다. 따라서 기존의 LIB 와 같이 탄소 물질을 음극으로 활용하는 연구들이 이어지고 있다. Carbon black과 같이 높은 전기전도도를 갖는 탄소 물질과 리튬과 합금을 이루어 저장할 수 있는 나노 은 입자 복합체를 사용하여 전고체전지의 효율과 수명을 증가시키는 연구가 진행되었다. 하지만 충·방전 과정에서 음극에 리튬이 저장되는 메커니즘에 대한 연구는 이루어지지 않았다.

본 연구에서는 carbon nanotube (CNT) film을 음극으로 사용하여 전고체전지를 제작하고 이의 전기화학적 특성을 분석하였다. CNT film은 높은 비표면적으로 리튬의 증착 및 확산이 일어날 수 있는 pathway를 제공할 수 있으며, 3D network의 다공성 구조를 통해 많은 리튬을 수용할 수 있다. 충전 상태 (State of charge, SOC)에 따른 단면 FE-SEM 이미지 및 EDX 원소 분석을 통하여 리튬이 저장되는 위치를 확인하였다. 또한 계면에서 전기화학반응으로 형성된 리튬 atom이 농도 차에 의한 확산과 전지에 걸린 전기장에 의해 CNT film 내부로 확산할 수 있는 이론적 근거를 제시하여 CNT film에서 리튬 저장 메커니즘을 분석하였다.

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