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표제지

목차

국문요약 11

1. 서론 14

2. 이론적 고찰 17

2.1. 수소이온 교환막 연료전지의 기본원리 17

2.2. 막-전극접합체 (Membrane electrode assembly, MEA) 19

2.3. 이오노머 20

2.3.1. 이오노머의 역할 20

2.3.2. 이오노머 고분자의 구조 22

2.3.3. 당량 무게 (Equivalent weight, EW) 및 이온교환용량(Ion exchange capacity, IEC) 24

2.3.4. 이오노머의 박막 25

2.3.5. 이오노머 박막의 영향 27

2.3.6. 이오노머 종류에 따른 장단점 30

3. 실험재료 및 방법 32

3.1. 이오노머 용액 선정 및 블렌딩 비율 선정 32

3.1.1. 촉매잉크 제작용 상용 이오노머 바인더 선정 32

3.1.2. 촉매잉크 제작용 블렌딩 이오노머 비율 선정 33

3.2. 블렌딩 이오노머 용액 제조 34

3.2.1. 당량무게(EW) 1000 이오노머 용액 제조 34

3.2.2. 당량값 980 이오노머 용액 제조 34

3.2.3. 당량값 830 이오노머 용액 제조 35

3.3. 이오노머 용액 제막 방법 36

3.4. 수소이온 교환막 연료전지 막-전극접합체 제조 37

3.4.1. 촉매잉크 제조 37

3.4.2. 막-전극접합체 제작 37

3.5. 막 물성 평가방법 38

3.5.1. 당량 무게 (Equivalent weight, EW) 38

3.5.2. 함수율 (Water-uptake) 39

3.5.3. 이온전도도 (Ion conductivity) 40

3.5.4. 활성화 에너지 (Activation energy) 41

3.5.5. 기공률 (Porosity) 42

3.6. 수소이온 교환막 연료전지 평가방법 43

3.6.1. 전류-전압 분극곡선 (I-V polarization) 43

3.6.2. 촉매활성면적 (Electrochemical Surface Area, ECSA) 45

3.6.3. 제한전류밀도 (Limit current density) 46

3.6.4. 산소투과도 (Oxygen permeability) 47

4. 실험결과 및 고찰 48

4.1. 전해질막 물성 특성 분석 48

4.1.1. 당량 무게 48

4.1.2. 함수율 50

4.1.3. 이온 전도도 52

4.1.4. 활성화 에너지 55

4.2. 막-전극접합체 특성 분석 58

4.2.1. 기공률 58

4.3. 수소이온 교환막 연료전지 성능분석 61

4.3.1. 전류-전압 분극 곡선 61

4.3.2. 촉매활성면적 66

4.3.3. 제한전류밀도 71

4.3.4. 산소투과도 76

5. 결론 79

참고문헌 82

ABSTRACT 89

표목차

Table 4.1. Equivalent weight of each ionomer. 49

Table 4.2. Water uptake at 70 ℃ of each ionomer. 51

Table 4.3. Ion conductivity at 70 ℃ R.H. 100%, 80 ℃ R.H. 100, 75 and 50% of each ionomer 53

Table 4.4. Activation energy of each ionomer 56

Table 4.5. Porosity of MEA made by using each ionomer. 59

Table 4.6. Current density of MEAs at 70 and 75 ℃ R.H. 100%, 80 ℃ R.H. 50, 75 and 100%. 62

Table 4.7. Electrochemical surface area of MEAs at 70 and 75 ℃ R.H. 100%, 80 ℃ R.H. 50, 75 and 100% 67

Table 4.8. Decrease rate of limit current density of MEAs at 70 and 75 ℃ R.H. 100%, 80 ℃ R.H. 50, 75 and 100% 72

Table 4.9. Comparison of oxygen permeability at 70 ℃ R.H. 100%, 80 ℃ R.H. 100, 75 and 50% 77

그림목차

Figure 2.1. Schematic illustration for operation of PEMFC. 18

Figure 2.2. Schematic of triple phase boundary in PEMFC. 21

Figure 2.3. Components of PFSA (a) LSC and (b) SSC ionomer polymer. 23

Figure 2.4. Schematic of catalyst layer. 26

Figure 2.5. Schematic illustrations of (a) SSC, (b) LSC ionomer coverages on catalyst and oxygen and proton transport ionomers. 28

Figure 2.6. Schematics of hypothesized ionomer structure at the Pt surface for conventional ionomer (a) high oxygen permeable resistance... 29

Figure 2.7. Objective for conducting this study. 31

Figure 3.1. Overpotential on the I-V polarization curve. 44

Figure 4.1. Water uptake of each ionomer. 51

Figure 4.2. Ion conductivity (a) at 25, 30, 50, 70 and 90 ℃ (b) at 80 ℃ R.H. 50, 75 and 100% of each ionomer. 54

Figure 4.3. Activation energy of each ionomer for ionic conductivity. 57

Figure 4.4. Porosity of MEA made by using each ionomer. 60

Figure 4.5. Comparison of current density (a) 70 ℃ R.H. 100% (b) 75 ℃ R.H. 100% (c) 80 ℃ R.H. 50% (d) 80 ℃ R.H. 75% (e) 80 ℃ R.H. 100%. 65

Figure 4.6. Comparison of Electrochemical surface area (a) 70 ℃ R.H. 100% (b) 75 ℃ R.H. 100% (c) 80 ℃ R.H. 50% (d) 80 ℃ R.H. 75% (e) 80... 70

Figure 4.7. Comparison of Decrease rate of limit current density (a) 70 ℃ R.H. 100% (b) 75 ℃ R.H. 100% (c) 80 ℃ R.H. 50% (d) 80 ℃ R.H.... 75

Figure 4.8. Comparison of oxygen permeability according to (a) temperature (b) relative humidity 78

초록보기

본 연구에서는 서로 다른 장점을 갖는 LSC 및 SSC 이오노머를 블렌딩 함으로써 장점이 부각되고 단점이 상쇄되는 효과를 얻기 위해 연구를 진행하였다.

Dupont 사의 Nafion®과 Solvay 사의 Aquivion™을 이용하였다. 단일 이오노머는 Nafion D2020, Aquivion D98-25BS 및 D83-24BS를 이용하였으며 블렌딩 이오노머는 Nafion D1021와 Aquivion D72-25BS(7.5:2.5), Nafion D1021와 Aquivion D72-25BS(7:3) 및 Aquivion D98-25BS와 Aquivion D72-25BS(5.5:4.5)를 이용하여 EW를 각각 1000, 980 및 830으로 제조하였으며 특성 분석을 위해 전해질막 및 막-전극접합체를 제작하여 실험을 진행하였다. 이오노머 고분자를 Dimethylacetamide(DMAc)에 분산시킨 후 어닐링 과정을 통해 전해질막을 제작하였으며 촉매, 이오노머 및 추가용매(D.W, 1-propanpl, 2-propanol)로 구성된 촉매잉크를 스프레이 방법을 이용하여 막-전극접합체를 제작하였다.

전해질막을 이용하여 함수율, 이온전도도 및 활성화 에너지를 측정하였으며 막-전극접합체를 이용하여 온도 및 가습조건을 변수로 주어 전류-전압분극곡선, 촉매활성면적, 제한전류밀도 및 산소투과도를 측정하였으며 전류-전압 분극곡선은 활성화, 오믹 및 물질전달 과전압 세 가지 구간으로 나누어지며 각각의 구간별로 확인해보았다.

첫 번째로 활성화 과전압 구간에서 온도조건을 변수로 주었을 경우 70 ℃에서 80 ℃로 상승할 때 EW 1000 단일 이오노머의 과전압은 0.390 V에서 12.8%가 증가하였으며 EW 980 및 830 단일 이오노머의 과전압은 각각 0.414 및 0.444 V에서 0.5%, 8.8% 감소하는 것을 확인하였다. 서로 다른 두가지 이오노머를 블렌딩한 EW 1000 및 980 이오노머의 과전압은 각각 0.397 및 0.397 V에서 2.3 및 2.3% 상승하는 것을 확인하였으며 SSC 이오노머를 블렌딩한 EW 830 블렌딩 이오노머는 0.419 V에서 3.1% 감소하는 것을 확인하였다. 활성화 에너지가 낮아 이온을 호핑전도함에 있어 유리한 SSC 이오노머가 고온으로 갈수록 유리하였으며 LSC 이오노머가 저온에서 더 유리하였다. 하지만 이오노머를 블렌딩 함으로써 서로의 단점이 상쇄되는것을 알 수 있었다. 가습조건을 변수로 주었을 경우 동일한 EW를 갖는 이오노머중 블렌딩 이오노머가 단일 이오노머에 비하여 높은 성능을 얻는 것을 확인하였다. 이오노머를 블렌딩 함으로써 이오노머의 고분자가 많아 기능기가 많은 블렌딩 이오노머의 함수율이 단일 이오노머에 비하여 높기 때문에 더 두꺼운 박막이 형성되어 저가습구간에서 높은 성능을 얻는 것을 알 수 있었다.

두 번째로 오믹 과전압 구간에서 온도 및 가습조건을 변수로 주었을 경우 모두 블렌딩 이오노머의 성능이 높게 나왔다. 오믹 과전압에 많은 영향을 끼치는 이온전도도를 확인한 결과 기능기가 더 많이 함유된 블렌딩 이오노머의 전도도가 더 높았으며 상온에서 연료전지 실제 구동 온도인 90℃까지 상승할 때 EW 1000, 980 및 830 블렌딩 이오노머는 각각 197.1, 188.2 및 154.7%, 단일 이오노머는 133.3, 129.3 및 148.8% 상승하였으며 모든 가습조건에서 블렌딩 이오노머가 더 높은 이온전도도를 얻었으며 가습조건이 50%에서 100%로 상승할 때 EW 1000, 980 및 830 블렌딩이오노머는 각각 353.2, 232.4 및 163.4%, 단일 이오노머는 222.9, 219.6 및 105.7% 상승하였으며 이를 통하여 알 수 있는 것은 기능기가 더 많이 함유되어있는 블렌딩 이오노머의 이온전도가 더 원활하여 오믹구간에서 더 높은 성능을 얻는 것을 알 수 있었다.

마지막으로 물질전달과전압 구간에서 온도 및 가습조건을 변수로 주었을 때 모두 블렌딩 이오노머가 유리하다는 것을 알 수 있었다. EW 1000, 980 및 830 블렌딩 이오노머는 각각 43.40 46.85 및 45.38% 단일 이오노머는 각각 40.55, 42.18 및 35.73%의 기공률을 얻었다. 기공률이 높다는 것은 물질전달이 더 원활하게 일어난다는 것을 의미하며 물질전달저항 측정결과 블렌딩 이오노머의 저항이 모든 구간에서 낮게 나온 것을 확인하였다. 서로 다른 길이를 갖는 바인더를 블렌딩함으로써 고르게 분산되어 더 높은 기공률을 얻어 물질전달구간에서 더 높은 성능을 얻는 것을 알 수 있었다.

이러한 결과는 서로 다른 두 가지 이오노머를 블렌딩함으로써 같은 EW 단일 이오노머에 비하여 기능기가 많아지며 이오노머 바인더가 고르게 분산되어 기공률이 높아져 촉매층에 많은 영향을 주는 것으로 볼 수 있다.

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