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Summary
표목차
그림목차
칼라
목차
제1장 서론 27
제1절 연구내용 및 범위 27
제2절 지금까지의 연구동향 29
제2장 운전조건에 따른 단전지 성능실험 31
제1절 연구 배경 31
제2절 실험방법 33
1. 전극／고분자막의 접합체 제조 33
2. 실험 장치 36
제3절 결과 및 고찰 39
1. 단위전지 운전조건 및 전극／고분자 접합체 재료에 따른 전지성능의 영향 41
2. 온도 압력에 따른 전지 성능의 영향 44
제4절 결론 51
참고문헌 53
제3장 고분자막／전극 접합체 제조 조건에 따른 전지성능 54
제1절 Nafion 함침량에 따른 전지 성능 54
1. 연구의 배경 54
2. 실험 56
가. 고분자막 및 전극준비 58
나. 고분자막／전극 어셈블리 제조 58
다. 교류 임피던스법에 의한 저항측정 60
3. 실험결과 및 고찰 61
가. Nafion 함량의 영향 61
나. 교류 임피던스법에 의한 저항측정 65
다. 촉매 활성 표면적의 평가 68
라. 전지 운전 조건에 대한 영향 71
4. 결론 75
참고문헌 76
제2절 Hot pressing 조건에 따른 전지 성능 77
1. 연구의 배경 77
2. 실험 77
가. 실험 재료 및 방법 77
나. 열무게 분석에 의한 수화 관찰 78
다. 교류 임피던스법에 의한 저항측정 79
3. 실험결과 및 고찰 79
가. Hot pressing 온도의 영향 79
나. 열무게 분석에 의한 수화관찰 83
다. Hot pressing 압력의 영향 83
라. 교류임피던스에 의한 저항측정 87
마. 고분자 막 두께에 대한 영향 91
4. 결론 91
참고문헌 94
제4장 고분자 전해질형 연료전지 스택개발 96
제1절 연구의 배경 96
제2절 스택 설계를 위한 예비실험 98
1. 스택 실험을 위한 전극／고분자막 준비 및 전극면적 98
2. 가스 유로 설정 99
3. 가스 sealing 99
제3절 고분자 전해질형 연료전지 스택 설계 101
1. 고분자 전해질형 연료전지 스택 제작을 위한 가스켓이 없는 양극판 제조 101
가. 발명의 배경 101
나. 발명의 설명 106
다. 양극판의 상세한 설명 108
제4절 스택 성능 실험 113
1. 실험 장치 113
2. 반응 유효면적 50㎠인 스택의 실험 결과 및 고찰 114
가. Tri-cell stack 성능실험 114
나. 5-cell stack 성능실험 118
(1) 온도, 압력 및 단위전지간 성능 118
(2) 최대출력 및 장시간 실험 121
3. 반응 유효면적이 200㎠인 스택의 실험 결과 및 고찰 128
제5절 결론 132
참고문헌 134
제5장 고체폴리머 전해질형 연료전지(SPEFC)용 저가, 고효율 기체확산전극의 개발 135
제1절 고체 폴리머 전해질을 이용한 연료전지 135
1. 고체 폴리머형 연료전지(SPEFC) 135
가. SPEFC 기술의 발전 137
나. SPEFC 기술 현황 138
(1) SPE membrane 138
(2) 전극 촉매 139
(3) 전지 성능 139
(4) 발전 단가 141
(5) SPEFC 개발의 현안 문제 141
제2절 SPEFC 단위전지의 제작 및 기체확산 전극제조 143
1. 단위전지제작 145
2. 기체확산전극제조 147
가. 촉매층 제조 147
나. 기체확산층 제조와 전극의 활성화 147
다. 전극-전해질막 어셈블리 (Electrode-Membrane Assembly) 제조 149
라. 촉매 및 전극의 특성분석 150
제3절 단위전지실험 150
1. 백금 전극에서 전지성능실험 150
가. 백금함량에 따른 전극의 단위전지 성능 비교 150
나. 전극에 함유된 테프론 양에 따른 전극의 성능 154
다. 전극에 첨가된 Nafion 용액의 함량에 따른 전극 성능 변화 156
라. 조업조건에 따른 전지성능 실험 159
2. 백금-합금 전극에서의 전지성능 실험 168
가. 백금과 합금촉매의 성능 비교 168
나. 백금-크롬 합금촉매의 전지성능 비교 169
다. 백금-철 합금 촉매의 조업조건에 따른 전지성능 173
제4절 결론 180
참고 문헌 181
제6장 향후 연구방향 182
표 1.1. 연구의 내용 및 범위 28
표 3.1. M & E Assembly 제조방법 60
표 3.2. 함침된 nafion양에 따른 Tafel slope 결과 63
표 3.3. 0.9V에서 전극에 함침된 nafion양에 따른 임피던스 data 68
표 3.4. Nafion 함침 효과를 보여주는 임피던스 data 71
표 3.5. 운전 조건에 따른 전류밀도 비교 73
표 3.6. M & E Assembly 제조방법 78
표 3.7. 여러 가지 고온가압 조건에 따라 만들어진 고분자 막의 TGA 결과 85
표 3,8. 여러 가지 방법으로 만든 M&E assembly들의 전류밀도 비교 (운전조건 : 70℃, 14.7 psig). 87
표 3.9. 0.9V에서 가압조건에 따른 임피던스 data 비교 89
표 4.1. 전극크기가 50㎠인 고분자 전해질형 연료전지 multi-cell stack의 성능. 129
그림 2.1. 고분자 전해질형 단위 전지 개략도. 37
그림 2.2. 고분자 전해질형 연료전지 실험 장치. 38
그림 2.3. 고분자 전해질형 연료전지 실험 장치의 control subsystem 40
그림 2.4. 반응기체 온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 1 atm 43
그림 2.5. M&E assembly에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 실험압력 : 1, 실험온도 : 50℃ 45
그림 2.6. 단위전지의 온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nation 115, 실험압력 : 1 atm 47
그림 2.7. 단위전지의 온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 2 atm 48
그림 2.8. 단위전지의 온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 4 atm 49
그림 2.9. 단위전지의 작동 압력에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험온도 : 70℃ 50
그림 3.1. 전형적인 전지전위와 전류밀도와의 관계. 57
그림 3.2. 고분자막／전극 어셈블리 제조 공정. 59
그림 3.3. 함침된 나피온양에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 14.7 psig, 실험온도 : 70℃ 62
그림 3.4. 함침된 Nafion양에 따른 Tafel 기울기. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 14.7 psig, 실험온도 : 70℃ 64
그림 3.5. 함침된 Nafion양에 따른 Bode plot. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 14.7 psig, 실험온도 : 70℃ 66
그림 3.6. 함침된 Nafion양에 따른 complex impedance. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 14.7 psig, 실험온도 : 70℃ 67
그림 3.7. 활성화 영역에서의 일반적인 전기회로 69
그림 3.8. 작동온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 24.9 psig, M&E assembly 제조조건 :145℃, 1 metric ton 에서 3분 동안 hot pressing 72
그림 3.9. 작동압력에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험온도 : 70℃, M&E assembly 제조조건 : 145℃, 1 metric ton에서 3분 동안 hot pressing 74
그림 3.10. Nation cluster의 구조. (a) hydrated (b) dehydrated 80
그림 3.11. Hot pressing 온도에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nation 115, 실험압력 : 14.7 psig, 온도 : 70 ℃, 1 metric ton에서 3분 동안 hot pressing 82
그림 3.12. 여러온도에서 hot pressing한 고분자막의 thermogravimetric analysis data. 84
그림 3.13. Hot pressing 압력에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험압력 : 14.7 psig, 온도 : 70 ℃, M&E assembly 제조조건 : 145℃, 1 metric ton에서 3분동안 hot pressing 86
그림 3.14. Hot pressing 압력에 따른 0.9 V에서 Bode plot. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험조건은 그림 3.3과 동일 88
그림 3.15. Hot pressing 압력에 따른 0.9 V에서 impedance. 전극 : Globetech, 고분자 막 : Nafion 115, 실험조건은 그림 3.3과 동일 90
그림 3.16. 고분자 막의 두께에 따른 전위 대 전류밀도 효과. 전극 : Globetech, 실험압력 : 14.7 psig, 온도 : 70 ℃, M&E assembly, 제조조건 : 145℃, 1 metric ton에서 3분동안 hot pressing 92
그림 4.1. 고분자 전해질형 연료전지 tri-cell성능에 대한 가스흐름의 효과. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 100
그림 4.2. 고분자 전해질형 연료전지 tri-cell 성능에 대한 가스켓 재질의 효과. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 102
그림 4.3. 가스켓이 없는 고분자 전해질형 연료전지 스택 구조. 109
그림 4.4. 한쪽면에만 O-ring이 있는 bipolar plate. 110
그림 4.5. 양쪽면에 O-ring이 있는 bipolar plate. 111
그림 4.6. 고분자 전해질형 연료전지 tri-cell 성능에 대한 작동온도의 효과. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 유효반응면적 : 50 ㎠ 116
그림 4.7. 고분자 전해질형 연료전지 tri-cell 성능에 대한 작동압력의 효과. 전극 : Globetech, 실험온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 117
그림 4.8. 고분자 전해질형 연료전지 tri-cell의 각각의 전위 대 전류밀도. 전극 : Globetech, 실험압력 :1 atm, 온도 : 70℃, 유효반응면적 : 50㎠ 119
그림 4.9. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell 성능에 대한 작동온도의 효과. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 유효반응면적 : 50 ㎠ 120
그림 4.10. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell 성능에 대한 작동압력의 효과. 전극 : Globetech, 실험온도 : 70℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 122
그림 4.11. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell의 각각의 전위 대 전류밀도. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 123
그림 4.12. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell의 각각의 전위 대 전류밀도 분포. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 124
그림 4.13. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell의 각각의 전위 대 전류밀도. 전극 : Globetech, 실험압력 : 상압, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 125
그림 4.14. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell의 스택 power 대 전류. 전극 : Globetech, 실험온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 126
그림 4.15. 고분자 전해질형 연료전지 5-cell의 장기운전 실험. 전극 : Globetech, 실험압력 : 1 atm, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 50 ㎠ 127
그림 4.16. 5-cell 스택에서 cell간 성능. 전극 : Globetech, 실험압력 : 상압, 온도 : 60 ℃ 유효반응면적 : 200 ㎠ 130
그림 4.17. 고분자 전해질형 연료전지 4-cell의 장기운전 실험. 전극 : Globetech, 실험압력 : 상압, 온도 : 70 ℃, 유효반응면적 : 200 ㎠ 131
그림 5.1. SPEFC의 모식도. 136
그림 5.2. 여러 전해질막의 성능비교. 140
그림 5.3. 대표적인 SPEFC의 전류밀도-전압 곡선 142
그림 5.4. 단위전지의 모식도. 146
그림 5.5. 기체확산전극의 제조과정. 148
그림 5.6. 전극-전해질막 어셈블리 제조과정. 151
그림 5.7. 백금함량에 따른 전극의 성능 비교. 153
그림 5.8. 전극에 함유된 테프론 함량에 따른 성능 비교. 155
그림 5.9. 전극에 함유된 테프론 함량에 따른 성능 비교. 157
그림 5.10. 30wt% Pt／C 촉매의 XRD 패턴. 158
그림 5.11. 첨가된 Nafion 용액의 함량에 따른 성능비교. 160
그림 5.12. 첨가된 Nafion용액의 함량 변화에 따른 전극의 전극-전해질막 어셈블리의 전자현미경 단면사진. (A) Nafion 0.6㎎／㎠, (B) Nation 0.8㎎／㎠, (c) Nafion 1.0㎎／㎠ 161
그림 5.13. 압력에 따른 전지의 성능 비교. 166
그림 5.14. 조업온도에 따른 전지의 성능 비교. 167
그림 5.15. 백금과 백금-함침 촉매의 성능비교. 170
그림 5.16. 백금-함금 촉매의 전극-전해질막 어셈블리의 전자현미경 단면사진 (A) 백금-크롬 촉매, (B) 백금-철 촉매 171
그림 5.17. 백금-크롬 촉매의 온도에 따른 성능비교. 174
그림 5.18. 백금-크롬 촉매의 시간에 따른 성능 변화. 175
그림 5.19. 백금-철 촉매의 온도에 따른 성능 비교. 177
그림 5.20. 백금-철 촉매의 압력에 따른 성능 비교. 178
그림 5.21. 백금-철 촉매의 가압하에서의 온도에 따른 성능 비교. 179
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