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SUMMARY
CONTENTS
목차
제1장 서론 12
제1절 연구배경 12
제2절 연구개발 목표 및 내용 14
제2장 국내외 기술개발 현황 15
제1절 관련기술 개발현황 분석 15
1. GTL기술 15
2. DMC기술 16
3. 고체산화물 전해질기술 18
4. 마이크로파 촉매반응기술 21
제2절 국내외 DMC 연구동향 분석 22
1. 국내 연구동향 22
2. 국외 연구동향 23
제3장 연구개발 수행내용 및 결과 26
제1절 마이크로파 DMC 반응속도 해석 26
1. DMC 반응속도론 26
2. 마이크로파 가열속도 27
제2절 실험장치 및 방법 29
1. 실험장치 및 막반응 모듈 29
2. 실험방법 32
제3절 실험결과 및 고찰 34
1. 촉매막 구성요소의 유전특성 34
2. 촉매탐색 및 유전특성 분석 35
3. 유전촉매의 마이크로파 반응특성 40
제4장 결론 및 향후계획 43
참고문헌 44
서지정보양식 46
BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET 47
〈표 2-1〉 Ionic conductivity for stabilized ZrO₂ doped with rare-earth oxide at 1,000℃ 19
〈표 3-1〉 마이크로파 촉매를 이용한 에탄의 탈수소화 예비실험결과(입사전력 : 700watts) 41
[그림 1-1] Routes of NG Utilization including Direct Coupling(C₁→Cn(이미지참조), n≥2) 12
[그림 2-1] The world's first & last GTL plant at Motunui, Newzealand 15
[그림 2-2] DMC기술관련 문헌분석 결과(CH₄전환율에 따른 C₂선택도) 17
[그림 2-3] Breakthrough concept using proton transport membrane 18
[그림 2-4] 페롭스카이트구조의 단위격자 19
[그림 2-5] 미국 GRT Inc.의 Br₂이용 GTL공정 Diagram 24
[그림 3-1] 2.5kW 마이크로파 촉매반응시스템(촉매막 반응모듈 탈부착가능) 30
[그림 3-2] 마이크로파 촉매막 WGR, 단위 셀 및 반응모듈 30
[그림 3-3] Heart Cut System for Gas Analysis 31
[그림 3-4] DMC반응 촉매막 구성재료의 마이크로파 흡수특성 34
[그림 3-5] Microwave Absorption Capacity at 600watts, N₂ 36
[그림 3-6] Microwave Absorption Capacity of Coals at 600watts, N₂ 36
[그림 3-7] 입도에 따른 마이크로파 흡수특성(800watts, N₂) 37
[그림 3-8] N₂ 공간속도에 따른 흡수특성(800watts) 37
[그림 3-9] 국산무연탄의 충진층 두께별 입사전력에 따른 흡수특성 변화 38
[그림 3-10/3-9] LSM의 충진층 두께별 입사전력에 따른 흡수특성 변화 39
[그림 3-11] KAK의 충진층 두께별 입사전력에 따른 가열온도 변화 39
[그림 3-12/3-11] KAK의 충진층 두께별 입사전력에 따른 가열온도 변화 40
[그림 3-13/3-12] 충진층에서 무산소 DMC반응결과 비교분석 42
[그림 3-14/3-13] 관형 고체산화물 막반응 셀의 마이크로파가열 반응실험 전후비교 42
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I. 제목
메탄의 직접커플링(DMC) 원천기술개발
II. 연구개발의 목적 및 중요성
천연가스의 주성분인 메탄의 직접커플링 기술은 GTL공정개발의 궁극적인 지향점임에도 불구하고 메탄의 높은 열역학적 안정성과 반응평형 제약으로 기존 수증기개질(SR)에 의한 FT합성공정, 즉 간접방식의 GTL공정 대비 경제성확보를 위한 이론수율(25%) 극복에는 한계가 있다. 따라서 본 연구에서는 기존의 Bulk촉매가열이 아닌 촉매표면만을 선택적으로 급속가열이 가능한 마이크로파 유전촉매 기술과 생성된 수소를 수소투과막을 통해 연속적으로 제거함으로써 평형제약을 파과할 수 있는 새로운 원천기술 확보를 그 목적으로 하고 있다.
III. 연구개발의 내용 및 범위
DMC원천기술 확보를 위한 본 연구의 핵심 연구개발 내용은 크게 마이크로파에 대해 선택적 급속발열 및 메탄활성 특성을 동시에 갖는 새로운 유전촉매(Dielectric Catalysts)의 개발, 메탄활성화 생성물인 수소의 연속적인 제거를 통해 커플링반응의 열역학적 평형제약 극복을 위한 이온전도성 막(ITM)의 개발, 이들을 결합한 단위 유전촉매막 반응기에서의 마이크로파 메탄활성화 및 커플링 반응특성에 대한 실험실적 연구이다. 1차년도 연구에서 수행된 주요 연구내용은 DMC반응의 핵심요소 기술개발 및 파과개념의 실험실적 증명으로 다음 내용이 수행되었다.
(1) GTL 및 DMC관련 문헌조사 및 분석
(2) 유전촉매막 구성요소의 마이크로파 가열특성
(3) DMC용 기존 열화학 촉매분석 및 새로운 유전촉매개발
(4) 이온전도성 세라믹 및 금속막 소재개발
(5) 이온전도성 소재 및 유전촉매 박막코팅기술개발
(6) DMC반응분리 동시 막(cell) 제작 및 파과개념 증명
IV. 연구개발 결과 및 활용에 대한 건의
마이크로파를 이용한 DMC 촉매막 구성요소들에 대한 유전특성 및 반응특성 평가를 통해 향후 DMC 이론적 한계수율인 25% 파과개념 증명 및 연속실험을 위한 유전촉매막 반응모듈 설계에 필요한 기초자료를 확보한 단계로 연구개발 과정에서 도출된 주요연구 결과는 다음과 같다.
(1) GTL 및 DMC관련 다양한 문헌 및 특허자료 분석을 통해 개발하고자 하는 DMC기술의 경제성 평가기준을 확립하였고, 기존 열화학적 DMC촉매들중 마이크로파 유전촉매로 사용가능한 물질DB를 확보하였다.
(2) 마이크로파를 이용한 DMC 유전촉매막 구성요소들에 대한 실험실적 유전특성 평가 결과, 유전촉매만의 선택적 가열에 의한 비대칭 온도분포 유지와 연속적인 수소제거를 통해 DMC반응의 열역학적 평형제약을 극복할 수 있는 기반을 마련하였다.
(3) 마이크로파에 대한 유전특성과 DMC반응 촉매특성을 동시에 발현하는 물질탐색 결과, 페롭스카이트 구조의 LSM, LSCF, LaCeO₃와 천연 국산무연탄, Pd/α-SiC등의 물질들의 유전촉매로의 활용 가능성을 확인하였다.
(4) 알루미나에 담지된 10%La₂O₃-20%CeO₂촉매의 경우 동일 촉매를 사용한 열화학적 반응실험 결과와 비교할 때 약 250℃정도가 더 낮은 750℃의 반응온도에서 25%이상의 높은 메탄 전환율을 보였다.
이러한 DMC반응의 핵심기술들, 즉 이온전도성 고체전해질 및 이를 이용한 박막제조기술, 수소 선택성 분리막 기술은 연료전지 전극, 산화 및 환원반응의 소재, 고온 분리막, 고순도 수소정제소재 및 부품등에 활용할 수 있어 기술의 활용가치가 매우 크다. 또한 개발된 소재는 포화탄화수소의 불포화 탄화수소 전환, 천연가스의 합성가스 전환, 자발적인 기상 부분산화 반응 등 이용분야가 넓어 산업체에 널리 보급될 것으로 전망된다.
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원문구축 및 2018년 이후 자료는 524호에서 직접 열람하십시요.
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