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SUMMARY
CONTENTS
목차
제1장 서론 25
제1절 연구 배경 및 목적 25
1. 석유대체 연료 전망 25
2. 석탄액화기술 2008년 현황 26
가. 중국 26
나. 미국 27
다. 호주 28
라. 필리핀 28
마. 인도 28
바. 남아공 29
3. 시사점 29
제2절 연구의 내용 및 범위 30
1. 최종 목표 및 계획 30
2. 2차년도 추진 내용 32
제2장 석탄 가스화기 개발 34
제1절 연구개요 34
1. Dual 순환유동층 가스화 반응기 34
2. 차세대 복합 발전 개발 동향 38
제2절 실험 장치 및 실험 방법 41
1. Dual 유동층 반응기 41
2. 1T/D 가스화 실험 46
제3절 결과 및 고찰 52
1. Dual 유동층 반응 52
2. BSU 가스화 실험 70
제4절 결론 84
제3장 석탄가스 정제공정 개발 86
제1절 석탄가스 건식 정제공정 86
1. 연구개요 및 동향 86
가. 고온 건식 정제공정의 개요 86
나. 고온 건식 정제공정의 기술 동향 86
2. 0.1 배럴/일 규모 석탄가스 정제 공정 88
가. 장치 개요 88
나. 수력학 실험 89
다. 가스화, 액화 연계운전 92
3. 결론 103
제2절 석탄가스 정제 집진장치 설계 104
1. 서론 104
가. 집진장치 개발의 필요성 및 연구배경 104
나. 기술적 문제점 및 해결 방안 105
2. CTL 집진장치 설계를 위한 수치해석 107
가. 수치해석 설계 조건 및 기하 형상 107
나. 수치해석 지배방정식 109
다. 수치해석 경계조건 111
라. 수치해석 결과 113
3. 결론 124
사용기호 125
제4장 석탄액화공정 개발 126
제1절 연구의 개요 126
제2절 연구결과 126
1. KIER 고유촉매 개발 126
가. KIER benchmark 촉매 제법개선 126
나. 촉매 제조 및 성능평가 시스템 구축/보완 135
2. 0.01 BPD 규모 석탄 액화 설비 및 운전 결과 138
가. 0.01 BPD 규모 액화 설비에 대한 운전 매뉴얼 확보 138
나. 모사가스를 이용한 액화 공정 운전 및 scale-up 인자 도출 142
다. 장치 보완을 통한 액화 설비 개조 149
라. 연계 운전을 통한 석탄 액화 공정 운전 153
3. 0.1 BPD 규모 석탄 액화 설비 및 운전 결과 157
가. 0.1(0.01) BPD 규모 액화 설비의 설계 157
나. 0.1 BPD 공정의 가동 Manual 162
다. 0.1 BPD 장치의 실험 결과 172
4. 액화유 upgrading 176
제5장 집진용 필터 개발 187
제1절 단일공정 압출성형에 의한 캔들 필터 제조 189
1. 캔들 필터 형상화 원료조성 189
2. 캔들 필터 형상화 189
3. 캔들 필터 지지층 소성 191
4. 캔들 필터 표면 멤브레인층 코팅 및 소성 191
제2절 집진효율 향상을 위한 압출성형 캔들 필터의 형상 다양화 195
1. 절곡표면형 캔들 필터 제조 195
2. 나선표면형 캔들 필터 제조 195
3. 개발된 캔들 필터의 형상별 표면 멤브레인 코팅 실험 196
4. 개발된 캔들 필터의 형상별 기공통기성 실험 196
5. 개발된 캔들 필터의 형상별 집진성능 평가 198
참고문헌 201
서지정보양식 205
BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET 206
〈표 1-1〉 미국 DOE의 Unconventional oil 생산 규모 예측(Annual Energy Outlook 2007). 25
〈표 1-2〉 미국에서 추진중인 CTL 사업(D. Mollot, US DOE, 2008). 27
〈표 1-3〉 석탄이용 합성석유 제조 핵심 기술. 30
〈표 1-4〉 사업 추진 계획표. 31
〈표 1-5〉 2008년도 주요 연구 추진 내용. 33
〈표 2-1〉 Tinto 탄의 공업 분석 및 원소 분석 41
〈표 2-2〉 왕겨(Rice husk)의 원소분석 및 공업분석 결과 42
〈표 2-3〉 Silica sand 입자의 물리적 특징 45
〈표 2-4〉 실험 변수 및 범위 45
〈표 2-5〉 GC 분석 조건 46
〈표 3-1〉 RTI/Eastman 고온건식탈황 운전 결과 87
〈표 3-2〉 0.1배럴/일 규모 고온고압 정제시스템 운전조건 89
〈표 3-3〉 2008년도 가스화 연계 정제 연속실험 요약 92
〈표 3-4〉 CTL pilot-scale 집진시스템 운전조건 107
〈표 3-5〉 집진장치의 가스 유입 양식 114
〈표 4-1〉 제조된 촉매의 명명법, 명목조성, BET 표면적, 세공부피, 평균세공크기 127
〈표 4-2〉 H₂-TPR에서 촉매별로 소모되는 수소와 금속성분의 몰비 131
〈표 4-3〉 ASF-distribution에 의해 얻어진 각 촉매에서의 탄화수소 사슬성장확률(chain growth probability) 134
〈표 4-4〉 MFC calibration table 140
〈표 4-5〉 글리세롤로부터의 합성가스의 유량 및 조성 (액화반응기 전단에서 측정) 155
〈표 4-6〉 2차 연계운전동안 반응조건의 변화 155
〈표 4-7〉 Product of 2nd run 175
〈표 4-8〉 Carbon balance of 2nd run 176
〈표 4-9〉 KIER wax의 탄소수 분포표 180
〈표 5-1〉 점토계 및 비점토계 무기바인더를 이용한 최적 원료조성 190
[그림 1-1] 석탄합성석유 연구진 구성 32
[그림 2-1] 100kWth급 pilot plant의 flow sheet 35
[그림 2-2] Gas-steam cogeneration pilot plant 반응기의 개략도 36
[그림 2-3] Pilot dual fluidized bed gasification 장치의 개략도 37
[그림 2-4] Reactor siphon의 구조 38
[그림 2-5] 석탄가스화 복합 발전 시스템 39
[그림 2-6] Hydrogen from coal R&D 개요도 40
[그림 2-7] 가스화 개발 동향 40
[그림 2-8] 고온 dual 순환 유동층 가스화 반응기 장치의 개략도 43
[그림 2-9] 산소 주입 설비 47
[그림 2-10] 추가로 설치된 가스 정제 설비 48
[그림 3-11] 버너 미립화 냉간 실험 장치 49
[그림 2-12] 외부 혼합식 버너 50
[그림 2-13] 이중 혼합식 버너 50
[그림 2-14] Dual 순환 유동층 가스화 반응기의 기본 개념 52
[그림 2-15] 연소 반응시 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 평균 조성 54
[그림 2-16] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 조성 55
[그림 2-17] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 수율 56
[그림 2-18] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 별 수율 57
[그림 2-19] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 H₂/CO 비율 58
[그림 2-20] 다른 문헌들과의 반응 온도에 따른 석탄 생성가스의 H₂/CO 비율 비교 59
[그림 2-21] 수증기 공급량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 조성 60
[그림 2-22] 수증기 공급량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 수율 61
[그림 2-23] 수증기 공급량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 별 수율 62
[그림 2-24] 기상 유속에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 수율 63
[그림 2-25] 기상 유속에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 별 수율 64
[그림 2-26] 기상 유속에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 H₂/CO 비율 64
[그림 2-27] 시료 주입량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 조성 65
[그림 2-28] 시료 주입량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물의 생성가스 별 수율 66
[그림 2-29] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 NO 배출 농도 67
[그림 2-30] 반응 온도에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 SO₂ 배출 농도 68
[그림 2-31] 시료 주입량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 NO 배출 농도 69
[그림 2-32] 시료 주입량에 따른 석탄, 톱밥, 석탄/톱밥 혼합물 생성가스의 SO₂ 배출 농도 70
[그림 2-33] 버너 형태에 따른 입도 분포 비교 71
[그림 2-34] Drayton탄 가스화시 시간에 따른 온도, 합성가스 발열량 분포 72
[그림 2-35] O₂/fuel 비율에 따른 합성가스 유량 및 조성의 변화 73
[그림 3-36] 가스화 실험에 따른 화염 발생 74
[그림 2-37] 석탄/코크스 혼합물의 가스화 75
[그림 2-38] 가스화기의 평균 온도 및 체류 시간 76
[그림 2-39] 혼합물의 합성가스 생성량 77
[그림 2-40] 조업 조건에 따른 수소 및 일산화탄소 발생 77
[그림 2-41] H₂/CO 비 및 생성량 78
[그림 2-42] 글리세린 가스화의 합성가스 조성 79
[그림 2-43] 글리세린 가스화의 냉가스 효율 및 발열량 80
[그림 3-44] 글리세린을 이용한 장기 운전 실험 81
[그림 2-45] Shenhua탄 가스화 실험의 운전 조건 변화 82
[그림 2-46] Shenhua탄의 합성가스 유량 및 조성 83
[그림 3-1] 0.1배럴/일 규모 고온고압 정제시스템 88
[그림 3-2] 고체입자에 대한 유속에 따른 층의 차압 89
[그림 3-3] 고체주입 nozzle의 가스 유속에 따른 고체순환량 90
[그림 3-4] 고체순환을 통한 연속운전 테스트 91
[그림 3-5] 가스화 연계에서 정제 탈황 반응기 온도곡선(080710) 94
[그림 3-6] 가스화 연계에서 정제 탈황 반응기 압력강하(080710) 94
[그림 3-7] 가스화 연계에서 정제 필터 온도곡선(080710) 95
[그림 3-8] 가스화 연계에서 정제 필터 압력강하(080710) 95
[그림 3-9] 가스화 연계에서 실험 후 정제 필터 사진(080710) 96
[그림 3-10] 가스화 연계에서 정제 주입유량과 반응기 압력(081017) 97
[그림 3-11] 가스화 연계에서 정제 탈황반응기 온도곡선(081017) 98
[그림 3-12] 가스화 연계에서 정제 필터 압력강하(081017) 98
[그림 3-13] 가스화 연계에서 정제 H₂S 농도곡선(081017) 99
[그림 3-14] 가스화 연계에서 정제 주입유량과 반응기 압력(081210) 100
[그림 3-15] 가스화 연계에서 정제 탈황반응기 온도곡선(081017) 101
[그림 3-16] 가스화 연계에서 정제 탈황반응기 압력강하(081017) 101
[그림 3-17] 가스화 연계에서 정제 필터 압력강하(081017) 102
[그림 3-18] 가스화 연계에서 탈화공정 H₂S 농도곡선(081017) 102
[그림 3-19] Wilsonville 집진장치의 설계 형상 105
[그림 3-20] 필터 간의 분진층 브리징 현상 106
[그림 3-21] 세라믹 캔들 필터의 열피로 파손 현상 107
[그림 3-22] CTL pilot-scale 집진시스템 구성도 108
[그림 3-23] CTL 집진장치 수치해석 기하구조 모델 114
[그림 3-24] 집진장치 내부 압력 분포 115
[그림 3-25] 접선 유입 조건에서의 평균유속 분포 116
[그림 3-26] 접선 유입 조건에서의 입자농도 분포 (입자직경 : 1 ㎛). 117
[그림 3-27] 접선 유입 조건에서의 필터표면 입자농도 분포 (입자직경 : 1 ㎛). 117
[그림 3-28] 중심축 유입 조건에서의 평균유속 분포 119
[그림 3-29] 중심축 유입 조건에서의 입자농도 분포 (입자직경 : 1 ㎛). 119
[그림 3-30] 중심축 유입 조건에서의 필터표면 입자농도분포 (입자직경 : 1 ㎛). 120
[그림 3-31] 수직 유입 조건에서의 평균유속 분포 120
[그림 3-32] 수직 유입 조건에서의 입자농도 분포 (입자직경 : 1 ㎛) 121
[그림 3-33] 수직 유입 조건에서의 필터표면 입자농도 분포 (입자직경 : 1 ㎛) 121
[그림 3-34] 가스 유입 방식에 따른 필터로의 입자부하율 비교 122
[그림 3-35] 가스 유입 방식에 따른 필터로의 정상입자부하율 비교 122
[그림 4-1] 촉매 제조방법 개략도 127
[그림 4-2] 촉매성능평가용 장치 128
[그림 4-3] 제조된 촉매에 대한 XRD 결과 129
[그림 4-4] 촉매의 세공구조 분석결과 129
[그림 4-5] H₂-TPR 결과 130
[그림 4-6] (a) SiO₂ (침전), (b) SiO₂ (바인더), (c) SiO₂(X)의 시간에 따른 CO 전환율 132
[그림 4-7] (a) SiO₂ (침전), (b) SiO₂ (바인더), (c) SiO₂(X)의 약 20시간 동안의 CO 전환율과 CO₂ 및 CH₄ 선택도의 평균값 133
[그림 4-8] (a) SiO₂ (침전), (b) SiO₂ (바인더), (c) SiO₂(X)의 약 20시간 동안의 전체액상 수율과 wax 및 light oil로 구분한 액상수율 결과 133
[그림 4-9] SiO₂ (침전)에서 얻어진 액상의 성분분석 결과를 ASF=distribution에 의해 도시한 결과 134
[그림 4-10] 보완된 5Ch-FBR 시스템의 기본설계도 135
[그림 4-11] EPC 보호를 위해 설치된 Swagelok사의 가스필터 구조도면 136
[그림 4-12] 촉매 대량제조 시스템 137
[그림 4-13] (a) 기존의 filtration/crushing법과 (b) 분무건조법을 이용하여 제조된 촉매입자를 SEM을 이용하여 관찰한 결과 138
[그림 4-14] 0.01 BPD Process Flow Diagram 138
[그림 4-15] H₂/CO = 2, Flow rate = 22.5 1/min의 조건에서의 CO 전환률 143
[그림 4-16] H₂/CO = 2, Flow rate = 1/min의 조건에서의 선택도 144
[그림 4-17] 시간에 따른 product 성분분석 145
[그림 4-18] 시간에 따른 α 값의 변화 145
[그림 4-19] 촉매 분리 장치를 장착한 액화 반응에서 CO 전환률 145
[그림 4-20] 촉매 분리 장치를 장착한 액화 반응에서 선택도의 변화 146
[그림 4-21] 촉매 분리 장치를 장착한 액화 반응에서 α 값의 변화 147
[그림 4-22] H₂/CO = 1, Flow rate = 25.0 1/min의 조건에서의 CO 전환률 147
[그림 4-23] H₂/CO = 1, Flow rate = 25.0 1/min의 조건에서의 선택도 변화 148
[그림 4-24] FT 슬러리 반응기의 개략도 150
[그림 4-25] 촉매분리장치 구성도 150
[그림 4-26] 촉매 분리장치 내부의 스크류 151
[그림 4-27] 촉매 분리장치의 작동에 대한 설명도 151
[그림 4-28] 반응기 높이 개조 152
[그림 2-29] 글리세롤을 이용한 연계 운전시, CO 전환률의 변화 154
[그림 4-30] 2차 연계 운전동안, CO 전환률의 변화 156
[그림 4-31] Syngas boosting system 158
[그림 4-32] Reactor cooling system 159
[그림 4-33] The principle of liquid-solid separator 160
[그림 4-34] 0.1 BPD Process Flow Diagram 161
[그림 4-35] 공정 각 부분의 온도 설정 167
[그림 4-36] MFC 값 설정 167
[그림 4-37] Main display of computer control system 169
[그림 4-38] Temperature and pressure distribution of computer control system 170
[그림 4-39] 반응기 온도조절 창 171
[그림 4-40] 반응기 온도 조절 창의 pattern 설정 171
[그림 4-41] 반응기 온도조절창의 pattern 입력 172
[그림 4-42] Syngas composition 174
[그림 4-43] Result of 2nd run 175
[그림 4-44] Wax 수소화 분해 반응 촉매의 제조방법 178
[그림 4-45] Wax 수소화 분해 반응기 179
[그림 4-46] 2 wt.% Pt/H-MOR 촉매의 생성물 선택도 분포도 181
[그림 4-47] 2 wt.% Pt/H-BETA 촉매의 생성물 선택도 분포도 181
[그림 4-48] 2 wt.% Pt/H-Zeolite Y 촉매의 생성물 선택도 분포도 182
[그림 4-49] Pt 담지량에 따른 Pt/H-BETA 촉매의 생성물 선택도 분포도 183
[그림 4-50] 반응 시간에 따른 2 wt.% Pt/H-BETA 촉매의 생성물 선택도 분포도 184
[그림 4-51] 2 wt.% Pt/H-Mordenite 촉매의 생성물 분포도 185
[그림 4-52] 2 wt.% Pt/H-BETA 촉매의 생성물 분포도 185
[그림 4-53] 2 wt.% Pt/H Zeolite Y 촉매의 생성물 분포도 186
[그림 5-1] 단일공정 진공 압출성형에 의한 캔들 필터 형상화 단계 190
[그림 5-2] 압출성형된 캔들 필터 지지층의 소성방법 192
[그림 5-3] 소성이 완료된 캔들 필터 지지층 (60mmOD×40mmID×50mmL) 192
[그림 5-4] SiC 슬러리가 표면 멤브레인 층으로 코팅된 캔들 필터 194
[그림 5-5] SiC 슬러리로 표면 멤브레인 층이 코팅되어 소결된 (a), (b) 캔들 필터 단면과 (c), (d) 코팅층 표면 194
[그림 5-6] 캔들 필터 표면적 증대를 위해 다양한 형상으로 제조된 압출성형체 197
[그림 5-7] 다양한 형상으로 제조된 캔들 필터 소결체 197
[그림 5-8] 표면 형상별, 표면 멤브레인 코팅층별 캔들 필터 소결체의 Bubble Tester를 이용한 기공통기성 실험 장면 199
[그림 5-9] 캔들 필터 고유의 압력손실 그래프 200
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