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목차
제1장 서론 9
1.1. 연구의 필요성 11
1.2. 연구 내용 18
1.3. 연구의 범위 23
1.3.1. 연구개발의 최종목표 23
1.3.2. 당해연도 연구개발의 목표 및 내용 23
제2장 본론 25
2.1. 금속함유 효소의 물리화학적 특성 및 구조연구 27
2.1.1. Methyl coenzyme M reductase 시스템 27
2.1.2. Methyl coenzyme M reductase 시스템의 분자동역학 파라미터 31
2.1.3. Methyl coenzyme M reductase 시스템의 분자동역학 실험 37
2.1.4. Methyl coenzyme M reductase 시스템의 분자동역학 실험 결과 40
2.2. 생체모방 거대고리 리간드 및 착물 합성 43
2.2.1. Imine / oxime type 거대 고리 리간드의 합성 43
2.2.2. Bis-bipyridinyl계 supramolecule 금속 착물합성 57
2.3. 모델 착물에 대한 분광학적 실험 59
제3장 결과 및 고찰 61
3.1. Imine / Oxime 및 Bis-bipyridinyl계 거대 고리 리간드의 합성 63
3.2. 모델 착물의 합성 63
3.3. Ni(II) 착물 구조 데이터 분석 64
3.4. 촉매를 이용한 이산화탄소의 환원실험 73
3.5. 실험결론 및 고찰 82
제4장 참고문헌 85
판권기 88
표 1. 세계 온실가스 배출현황 세계기상기구 및 한국기상청 발표(2008) 11
표 2. Final parameter values used in molecular dynamics calculation 32
표 3. Patch parameters for abnormal amino acids in αchain of Coenzyme M reductase 36
표 4. Crystal data and structure refinement for [Ni(II)(Cl(PMO)(PMOHpn)SCN](18) 66
표 5. Crystal data and structure refinement for [Ni(PMO)(PMOH)pn(SPA)SCN](20) 67
표 6. Selected bond lengths[Å] and angles [deg] for complex [Ni(II)(Cl(PMO)(PMOH)pn)SCN](18) 68
표 7. Selected bond lengths[Å] and angles [deg] for complex [Ni(PMO)(PMOH)pn(SPA)](20) 69
표 8. Relevant geometrical data for (PMO)(PMOH)pn (X＝ CI, I, SCN, SPA) 70
표 9. ¹H NNR chemical shifts (ppm) for complexes (11,12,16,18) in DMSO-d6(이미지참조) 71
표 10. 13C NNR chemical shifts (ppm) for complexes (11,12,16,18) in DMSO-d6(이미지참조) 71
그림 1. 대한민국 발생원별 이산화탄소 배출현황 12
그림 2. 촉매전환에 의한 이산화탄소의 공업적 활용 12
그림 3. 두개의 효소활성부위를 나타낸 Methyl coenzyme M reductase 시스템 27
그림 4. Coenzyme M reductase α-chain의 아미노산 서열 및 2차구조 28
그림 5. Coenzyme M reductase β-사슬(상) and γ-chain(하)의 서열 및 2차구조 29
그림 6. 천연보조효소 F430, 13-monoepimeric F430 and 12, 13-diepimeric F430 혼합물의 2D NOESY 스펙트럼. 30
그림 7. Proposed mechanism of methane formation 37
그림 8. Flow diagram of the dynamics for continuous methane formation process. 39
그림 9. Energy profile showing energy variation during dynamic motion. 41
그림 10. Ball and stick view of F430, CH₃-S-CoM and HTP of initial state. 41
그림 11. Ball and stick view of CH₃-F430, CoM and HTP showing methyl bound to Ni of coenzyme F430. 42
그림 12. Ball and stick view of F430, CoM-S-S-HTP and CH₄ at the final state. 42
그림 13. NMR signal analysis of bipyridine moiety with functional groups 58
그림 14. Structure of Ni(II) model complex, R₁ : methyl, R₂ : phenyl, x : phenyl 63
그림 15. ORTEP drawing (30% probability thermal ellipsoids) and labeling scheme for the non-hydrogen atoms of [Ni(II)(CI(PMO)(PMOH)pnSCN](18) 65
그림 16. ORTEP drawing (30% probability thermal ellipsoids) and labeling scheme for the non-hydrogen atoms of [N(II)(CI(PMO)(PMOH)pn(SPA)](20) 65
그림 17. Square pyramidal F430 model complex showing bending angle. 70
그림 18. UV/Vis absorption spectra of Ni(II) complex in DMSO 72
그림 19. Cyclic voltamogram of [Ni(II)((PMO)(PMOH)pn)X] complex under CH₃CN/THF and H₂O(down) exhibiting reversible oxido-reduction process. 74
그림 20. Cyclic voltamogram of [Ni(II)(Sulfonated-Phen) complex 76
그림 21. Cyclic voltamogram of [Ni(II)(Sulfonated-Bipy)] complex 76
그림 22. Component of electrochemical reduction system 77
그림 23. GC chromatogram of sample(up) and matrix standard(down) 79
그림 24. GC-Mass spectrum for sample(up) and mass spectrum of CO₂(down)) 80
그림 25. FT-IR spectrum of gas mixture from reduction system 81
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