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표제지
목차
제출문 2
요약문 3
1장. 연구의 필요성 14
2장. 연구 목표 및 내용 19
가. NO-NO₂ conversion에 따른 BVOCs의 역할 및 NOx 측정의 분석 정확도 향상 방안 마련 19
나. HONO와 OH chemistry를 통한 산림지역 광화학 메카니즘 이해 19
다. 정확한 산림지역 오존 생성량 파악을 위해 vertical profile을 활용한 산림 흡착 오존량 파악 20
라. BVOCs의 유기에어로졸 생성 기여도 파악 20
마. 산림지역의 유기에어로졸의 질량농도 및 이온 성분 분석 21
바. 산림지역 PM2.5 중 자연기원 유기탄소 기여도 파악 21
사. 산림에 의해 발생하는 BVOCs의 배출량 산정방법 도출 21
아. 1차, 2차, 3차 사업의 결과를 기반으로 향후 대기관측타워 활용방안 및 BVOCs 연구 관련 중장기 연구로드맵 마련 21
3장. 연구 방법 22
가. NO-NO₂ conversion에 따른 BVOCs의 역할 및 NOx 측정의 분석 정확도 향상 방안 마련 22
나. HONO와 OH chemistry를 통한 산림지역 광화학 메카니즘 이해 22
다. 정확한 산림지역 오존 생성량 파악을 위해 vertical profile을 활용한 산림 흡착 오존량 파악 23
라. BVOCs의 유기에어로졸 생성 기여도 파악 24
마. 산림지역의 유기에어로졸의 질량농도 및 이온 성분 분석 27
바. 산림지역 PM2.5 중 자연기원 유기탄소 기여도 파악 28
사. 산림에 의해 발생하는 BVOCs의 배출량 산정방법 도출 29
아. 1차, 2차, 3차 사업의 결과를 기반으로 향후 대기관측타워 활용방안 및 BVOCs 연구 관련 중장기 연구로드맵 마련 30
자. HONO 분석 30
차. PAN 분석 31
4장. 연구 결과 및 내용 32
4장 1절. 산림지역의 오존발생 원인 규명 32
4.1.1. NO-NO₂ conversion에 따른 BVOC의 역할 및 NOx 측정의 분석 정확도 향상 방안 마련 35
4.1.1.1. NOx의 정도 향상 방안 38
4.1.1.2. NO/NO₂의 검량 38
4.1.1.3. NO₂의 직접 측정 38
4.1.2. HONO와 OH chemistry를 통한 산림지역 광화학 메카니즘 이해 39
4.1.2.1. HONO 측정 개요 39
4.1.2.2. HONO 농도 분포 39
4.1.2.3. OH chemistry가 BVOCs, 유기 에어로졸에 미치는 영향 42
4.1.3. 산림지역의 BVOCs 특성 47
4.1.3.1. PTR-MS를 이용한 BVOCs 측정 47
4.1.3.2. BVOCs의 월별 특성 48
4.1.3.3. BVOCs 일변화 양상 50
4.1.3.4. BVOCs와 오존과의 관계 52
4.1.4. 화학종 별 수직 농도 분포와 산림 흡착속도 57
4.1.4.1. SO₂, O₃, PAN의 수직 농도 분포 57
4.1.4.2. Dry deposition velocity 59
4장 2절. 산림지역의 BVOCs에 의한 유기에어로졸 생성 원인 규명 66
4.2.1. 산림에서 발생하는 유기에어로졸의 특성 파악 66
4.2.2. 산림지역의 유기에어로졸 생성 기여도 파악 68
4.2.2.1. PAM(Potential Aerosol Mass) reactor를 이용한 에어로졸 생성특성 분석 68
4.2.2.2. 2차 에어로졸 성장과 BVOCs 70
4.2.2.3. 연무사례 특성 71
4.2.3. 산림지역 PM2.5 중 자연기원 유기탄소 기여도 파악 72
4.2.3.1. PM2.5 중 SOC 72
4.2.3.2. 탄소동위원소 분석(C-14) 74
4장 3절. 산림지역 대기질 특성 연구 워크샵 개최 76
4.3.1. 발표내용 요약 77
4.3.2. 태화산 워크샵 발표 ppt 세부자료 80
4장 4절. 산림에 의해 발생하는 BVOCs의 배출량 산정방법 도출 124
4장 5절. 1차, 2차, 3차 사업의 결과를 기반으로 향후 대기관측타워 활용방안 및 BVOCs 연구 관련 중장기 연구로드맵 마련 129
4장 6절. 국외학술지 투고 164
5장. 결론 167
참고문헌 171
[부록] 175
Table 4-1. 2014년 HONO 측정 기간 39
Table 4-2. VOCs 측정 기간 47
Table 4-3. PTR-MS로부터 측정되는 채널 별 VOCs 화학종 47
Table 4-4. 2013년 측정기간 동안 캐노피에 따른 주요물질에 대한 독립표본 t-검정 53
Table 4-5. 전체 측정 기간 동안의 산출 된 deposition velocity(Vd) 60
Table 4-6. 2012년, 2013년의 월 별 Vd 60
Table 4-7. 선행연구와의 Vd 비교 61
Table 4-8. 2012~2013 측정기간 중 월별 O₃, SO₂, PAN의 dry deposition rate(ppbv/hr) 64
Table 4-9. 2012년과 2013년의 월별 O₃, SO₂, PAN의 dry deposition rate(ppbv/hr) 64
Table 4-10. 2014 산림지역 대기질 특성 연구 워크샵 발표자와 발표주제 76
Table 4-11. BVOCs 배출량 산정방법 124
Table 4-12. 국내 BVOCs 배출량 조사 126
Table 4-13. BVOCs 배출계수 126
Table 4-14. 태화산 isoprene, monoterpenes 배출량 127
Table 4-15. 제주 산림지역 isoprene, monoterpenes 배출량(김형철, 2013) 127
Table 4-16. 대한민국 전체와 태화산 산림 비교 128
Table 4-17. 2011년(1차년도) 연구결과 132
Table 4-18. 2012년(2차년도) 연구결과 134
Table 4-19. 2013년(3차년도) 연구결과 137
Table 4-20. 2014년(4차년도) 연구결과 139
Table 4-21. BVOCs 관련 중장기 연구 과제 141
Table 4-22. BVOCs 연구 로드맵 142
Table 5-1. 2014년 태화산 관측항목 및 관측기간 167
Fig 1-1. Blue Ridge Parkway에서 관찰되는 blue haze 14
Fig 1-2. 광화학 오존 및 2차 유기에어로졸의 생성 과정을 보여주는 모식도. 인위적 기원의 유기화합물에 비해 자연기원 유기화합물의 배출량이 10배 이상 많은 것으로 산정됨 15
Fig 1-3. 자연적 배출원(지시종 : isoprene과 그 중간 산화물)과 인위적 배출원(지시종 : CO)이 섞일 경우 유기에어로졸(OA) 생성에 미치는 영향 비교(Shilling et al., Atmospheric Chemistry & Physics 2013) 16
Fig 1-4. Isoprene이 산화되며 2차 유기에어로졸(SOA)로 변환되는 과정(Carton et al., Atmospheric Chemistry & Physics, 2009) 17
Fig 1-5. SOA를 생성하는 BVOCs(www.colostate.edu) 17
Fig 1-6. SOA 생성과 변환 과정에 대한 모식도(BVOCs 중요성) (www.colostate.edu) 18
Fig 2-1. 2012년 6월 태화산에서 측정된 HONO의 일변화 분포 20
Fig 3-1. HONO 측정자료를 사용하여 계산된 OH 일변화 분포(시나리오 설명은 본문 참조) 23
Fig 3-2. 2013년 태화산에서 관측된 O₃과 SO₂ 농도의 수직 분포 24
Fig 3-3. PAM chamber 모식도 25
Fig 3-4. Potential Aerosol Mass(PAM) 챔버 구조 및 OH exposure에 따른 aging time(Kang et al., 2007, 2011b) 25
Fig 3-5. PAM 챔버에서의 유기에어로졸의 산화정도 실험결과로 실험실에서 alpha-pinene을 전구물질로 사용한 controlled lab study(Kang et al., 2011) 26
Fig 3-6. 제주도 고산 집중측정소에서 2010년 가을 PAM 실험 결과(강은하 외, 2011) 26
Fig 3-7. 제주도 고산 집중측정소 2010년 11월 1일~5일간 PAM 측정 자료(강은하 외, 2011) 27
Fig 3-8. PAM 챔버를 사용한 실험 결과로 OH exposure가 증가할수록 CCN으로의 능력 및 hygroscopicity가 증가하였음(Massoli et al., 2010) 27
Fig 3-9. C-14 분석을 위한 필터 시료의 전처리 28
Fig 3-10. TOC, OC, EC의 C-14분석 29
Fig 3-11. MEGAN 구성 개요(Guenther et al., 2012) 29
Fig 3-12. HONO 실험 방법 모식도 30
Fig 3-13. GC-Luminol를 통한 PAN 분석 시스템 모식도 31
Fig 4-1. 지난 10년간 수도권에서의 CO, SO₂, PM10, NOx, O₃의 농도 변화 추이 32
Fig 4-2. 대류권에서의 광화학 스모그 반응 모식도 33
Fig 4-3. Ran et al. (2011)에 발표된 베이징-텐진 지역에서의 VOCs측정 결과 33
Fig 4-4. 서울 도심과 도심 주변에서의 NOx광화학 모식도 35
Fig 4-5. 화학발광법(Chemiluminescence) 장치 모식도 36
Fig 4-6. NO₂ 관측용 CRDS기기 모식도 36
Fig 4-7. 전체 관측 기간 중 chemiluminescence NO₂, CRDS NO₂ 그리고 두 값의 비를 나타낸 그래프 37
Fig 4-8. 관측 기간 중 NO₂의 변화가 심한 일부분 37
Fig 4-9. 2014년 8월, 9월 HONO의 히스토그램 39
Fig 4-10. 2014년 8월, 9월 HONO와 O₃의 일별 변화(box plot) 40
Fig 4-11. 2014년 8월, 9월 HONO의 일변화 40
Fig 4-12. 2014년 8월(위)과 9월(아래)에 측정된 HONO, O₃, NO, NO₂의 평균 일변화 41
Fig 4-13. 모델 입력값 자료 분포 42
Fig 4-14. 0 차원 상자모델 계산 결과 43
Fig 4-15. NOx와 VOC농도에 따른 오존 농도 분포도(Seinfeld, 1989 Science) 44
Fig 4-16. 모델 시나리오에 따른 P(H2O2)/P(HNO₃)분포 45
Fig 4-17. 관측된 전구물질들을 OH reactivity 스케일로 환산한 일변화 분포 45
Fig 4-18. 상자모델에서 계산된 total OH reactivity 계산결과 46
Fig 4-19. isoprene과 monoterpenes의 측정기간별 농도변화 48
Fig 4-20. 2013년 측정된 조림상태에 따른 NPP 변화(서울대학교 수목생리연구실) 49
Fig 4-21. 2013년 측정기간 동안 BVOCs와 오존과의 관계. BVOCs가 높은 6월에 O₃이 높게 관측됨 49
Fig 4-22. 2013년 측정기간 동안 측정된 주요 물질 및 온도의 일변화 51
Fig 4-23. 고농도가 관측된 2013년 6월의 △O₃와 △isoprene의 상관관계 52
Fig 4-24. 2013년 측정기간 동안 캐노피의 높이에 따른 주요 물질의 농도분포 차이 54
Fig 4-25. 2013년 관측기간동안의 주요 측정 화학종의 높이별 시간대별 농도분포 55
Fig 4-26. 2013년 관측기간 동안 O₃과 monoterpenes의 관계 56
Fig 4-27. 2013년 측정된 SO₂, O₃, PAN의 높이에 따른 일변화 57
Fig 4-28. NBL시간(21~6시) 동안의 SO₂, O₃, PAN의 월별 높이에 따른 평균 농도 분포 58
Fig 4-29. 가정된 NBL 안에서의 SO₂, PAN, O₃의 농도 프로파일 59
Fig 4-30. NBL time에서의 4 m와 40 m의 온도 구배 59
Fig 4-31. 시간에 따른 농도 구배 회귀 분석 60
Fig 4-32. 선행연구와의 Vd 비교 61
Fig 4-33. 산출방법에 따른 화학종 별 Vd 값 비교(M : 본 연구 결과, R : Resistance 방법, F : Flux 방법) 63
Fig 4-34. 화학종 별 계절(월)에 따라 deposition에 의해 제거되는 양 비교 65
Fig 4-35. WSOC/OC, WSOC/EC, OC, EC 그리고 온습도 일별 변화 66
Fig 4-36. 2014년 4~5월 태화산 ambient 공기와 PAM reactor에서 노화된 공기의 입자개수 분포와 모드 입경 그리고 기체상 물질의 농도 분포 69
Fig 4-37. 2014년 9~10월 태화산 ambient 공기와 PAM reactor에서 노화된 공기의 입자개수 분포와 모드 입경(하얀 점) 가스 상 물질의 농도 분포 69
Fig 4-38. 2014년 봄철 입자성장 양상 70
Fig 4-39. Isoprene의 일변화 그래프 70
Fig 4-40. Ambient와 PAM reactor에 의해 관측된 입자성장 71
Fig 4-41. 초여름(5~6월)의 POC, SOC, isoprene, monoterpenes 일변화 73
Fig 4-42. 2014년 8, 9월에 측정된 에어로졸의 C-14 fraction 75
Fig 4-43. 측정기간 중 O₃, SO₂, NO, NO₂, NOx, NOy 등 대기 측정물질 농도변화 75
Fig 4-44. IGBP Report 55(2006) 129
Fig 4-45. 대기-생태 상호작용 연구를 위한 측정 방법(Guenther, 2011) 130
Fig 부록-1. 주요화학종에 대한 CPF plot 175
Fig 부록-2. 풍계 양상(2013년 5, 6, 8월) 176
Fig 부록-3. 외기와 PAM 에어로졸의 시계열 분포. UV램프의 공급전원 강도가 달라지면 2차적 에어로졸 혹은 PAM 에어로졸의 손실을 야기할 수 있다 176
Fig 부록-4. PAM_O₃의 농도 설정에 의한 PAM 에어로졸의 질량손실 176
Fig 부록-5. PAM_O₃값 설정에 따른 외기와 PAM에서 측정되는 에어로졸의 수농도, 질량농도의 분포 및 차이 177
Fig 부록-6. 70~500 nm분포에서 유기물의 질량손실이 일어났다(2011년 8월, 백령도, 강은하) 178
Fig 부록-7. Aging 된 외기와 PAM 챔버의 에어로졸에서 관측된 유기물 loss(2011 8월, 백령도, 강은하) 179
Fig 부록-8. 외기와 PAM에서 측정된 에어로졸의 수농도와 질량농도의 일변화 180
Fig 부록-9. 기체상 물질과 기상의 일변화 그래프(RH 40 m, 그 외 4 m data) 181
Fig 부록-10. 측정기간 중 기상현상 182
Fig 부록-11. 측정된 13C 동위원소 183
Fig 부록-12. 문헌상에서 나타나는 동위원소 값에 따른 배출원 분류 183
원문구축 및 2018년 이후 자료는 524호에서 직접 열람하십시요.
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