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표제지
목차
요약문 4
1. 연구의 배경 및 목적 21
2. 연구내용 24
3. 연구방법 25
3.1. 가스상 물질 연속측정 및 실시간 측정장비 성능 개선 25
3.1.1. 확산 스크러버 방식을 이용한 산성 가스상 물질(HCl, HNO₂, HNO₃) 연속측정 25
3.1.2. 확산 스크러버 방식을 이용한 염기성 가스상 물질(NH₃, Amine류) 연속측정 26
3.1.3. 이온성분 분석기 용리액 재생시스템 적용을 통한 운영비 저감방안 마련 32
3.2. 미세먼지(PM2.5) 중 수용성 유기입자 농도 및 구성비 파악 33
3.2.1. 입자액화시료장치를 이용한 수용성 유기성분(WSOC) 농도 연속 측정 33
3.2.2. 수용성 유기성분 중 구성 원소 및 유기질소농도 파악 42
3.2.3. 수용성 유기성분의 아미노산 농도 파악 45
3.3. 고용량 미세먼지(PM2.5) 채취기를 이용한 비연속 모니터링 수행 50
3.3.1. C, O, N, S 등 원소농도 확인 50
3.3.2. 입자상 중 아미노산 농도 확인 56
3.3.3. 유기입자 6개 그룹(알칸, 호판, 다이칼복실산, PAH 등) 개별성분 파악 61
3.4. 무기성분(sulfate, nitrate 등 이온성분 8종) 및 탄소성분(OC/EC) 연속 모니터링 72
3.5. 미세먼지 조성 및 발생원별 기여도 74
3.6/3.2.6. 유기미세입자 mass balance와 발생원 74
4. 연구 추진 체계 75
4.1. 연구추진체계 75
4.2. 연구자문체계 구성도 77
5. 연구결과 78
5.1 확산 스크러버 방식을 이용한 가스상 물질 대기 중 농도특성 파악 78
5.1.1. 산성 가스상 물질(HCl, HNO₂, HNO₃) 연속측정결과 78
5.1.2. 염기성 가스상 물질(NH₃, Amine 류) 연속측정결과 82
5.1.3. 이온성분 분석기 용리액 재생시스템 적용을 통한 운영비 저감방안 마련 85
5.1.4. 검량용 표준용액 및 Quartz fiber syringe filter 공급 91
5.2. 미세먼지(PM2.5) 중 수용성 유기입자 농도 및 구성비 파악 92
5.2.1. 입자액화시료장치를 이용한 수용성 유기성분(WSOC) 농도 연속 측정 92
5.2.2. 수용성 유기성분 중 구성 원소 및 유기질소농도 파악 96
5.2.3. 수용성 유기성분의 아미노산 농도 파악 97
5.3. 고용량 미세먼지(PM2.5) 채취기를 이용한 비연속 모니터링 102
5.3.1. C, O, N, S 등 원소농도 확인 102
5.3.2. 입자상 중 아미노산 농도 확인 120
5.3.3. 유기입자 6개그룹(알칸, 호판, 다이칼복실산, PAH 등) 개별성분 파악 124
5.4. 미세먼지 조성 파악 및 발생원 기여도 파악 139
5.4.1. 미세먼지 조성 특성 139
5.4.2. 무기성분 입자의 2차 생성 및 변환과정 149
5.4.3. 기류 유입경로에 따른 미세먼지 구성 특성 152
5.4.4. 발생원별 기여도 173
5.5. 유기미세입자 Mass Balance 180
5.5.1. 유기성분입자의 구성비 180
5.5.2. 유기입자 중 1차 생성 입자 및 2차 생성 입자 182
5.5.3. 오염원별 발생특성 및 기여도 187
6. 기대성과 및 활용방안 191
6.1. 기대성과 191
6.2. 활용방안 192
7. 결론 193
참고문헌 199
[부록] 205
〈표 3.1.2-1〉 아민 스탠다드 농도 30
〈표 3.1.2-2〉 아민 스탠다드 가스의 재현성 및 검출한계 31
〈표 3.1.2-3〉 염기성 가스상 물질 분석조건 31
〈표 3.2.1-1〉 액체 이송 펌프 검량표 37
〈표 3.2.1-2〉 TOC 분석 조건 설정 40
〈표 3.2.3-1〉 PITC 유도체화의 실험 방법 46
〈표 3.2.3-2〉 PITC 방법을 이용한 아미노산 및 아민류 분석대상 46
〈표 3.2.3-3〉 측정된 아미노산의 명칭과 식 48
〈표 3.3.2-1〉 HPLC 분석 조건 57
〈표 3.3.2-2〉 아미노산 직선성, 정밀도(RPD, relative percent differences), 및 방법검출한계 (MDL, method detection limit) 58
〈표 3.3.3-1〉 대기 먼지에서 분석된 유기성분들의 배출원 종류 및 유기성분들의 특성 62
〈표 3.3.3-2〉 GC-MS 운영조건 67
〈표 3.3.3-3〉 개별 유기성분들의 QA/QC 결과 69
〈표 4.2-1〉 연구자문위원회 구성원 77
〈표 5.2.3-1〉 아미노산과 PM2.5 조성성분 100
〈표 5.3.1-1〉 FT-ICR-MS으로 검출된 WSOM 성분의 화합물 계열 비중 109
〈표 5.3.1-2〉 FT-ICR-MS으로 검출된 WSOM 성분의 원소비 및 화학특성 110
〈표 5.3.1-3〉 전형적인 SOA 마커 성분 및 관측회수 114
〈표 5.3.1-4〉 질소 및 황 함유 SOA 마커 성분 및 관측회수 116
〈표 5.3.2-1〉 OC, EC. WSOC. 아미노산 분석 평균 농도 결과 121
〈표 5.3.3-1〉 n-alkane성분들의 탄소농도분포를 통한 배출기여도 산정 130
〈표 5.3.3-2〉 서울 PM2.5 시료 내 유기성분들에 대한 요인분석결과(베리맥스 회전법 적용) 138
〈표 5.4.1-1〉 수도권지역의 미세먼지 조성특성 139
〈표 5.4.1-2〉 백령도지역의 미세먼지 조성특성 144
〈표 5.4.3-1〉 전체기간 수도권 지역의 농도별 성분특성 153
〈표 5.4.3-2〉 수도권지역 권역에 따른 성분별 농도특성 154
〈표 5.4.3-3〉 PM2.5 농도별 성분 농도 특성 158
〈표 5.4.3-4〉 백령도 지역 5월 19일 ~ 6월 20일 기간의 성분별 농도 특성 162
〈표 5.4.3-5〉 백령도 지역의 권역에 따른 성분별 농도 특성 164
〈표 5.4.3-6〉 백령도 지역의 PM2.5 농도에 따른 성분별 농도 특성 170
〈표 5.4.4-1〉 수도권 PMF 적용 데이터와 카테고리 설정 174
〈표 5.4.4-2〉 백령도 PMF 적용 데이터와 카테고리 설정 177
〈표 5.5.1-1〉 측정기간 KIST Site 유기 성분입자 농도특성 180
〈표 5.5.1-2〉/〈표 5.5.1.3-1〉 측정기간 백령도 유기 성분입자 농도특성 181
〈그림 3.1.1-1〉 평판형 확산형 스크러버를 이용한 이온크로마토그래피 가스 분석용 시스템 모식도 25
〈그림 3.1.2-1〉 HEDS 모식도 26
〈그림 3.1.2-2〉 IC 원리 27
〈그림 3.1.2-3〉 IC 구성요소 28
〈그림 3.1.2-4〉 HEDS-IC 장치 전체 모식도 29
〈그림 3.1.2-5〉 아민 스탠다드 검량선 30
〈그림 3.1.3-1〉 이온성분분석기 용리액 재생시스템 모식도 32
〈그림 3.2.1-1〉 PILS 모식도 36
〈그림 3.2.1-2〉 PILS 전체 모식도 37
〈그림 3.2.1-3〉 TOC 전체 모식도 38
〈그림 3.2.2-1〉 수용성 유기성분 화학구조식 및 원소비 측정방법 42
〈그림 3.2.3-1〉 PITC 유도체화 방법의 원리 45
〈그림 3.2.3-2〉 아미노산 표준 크로마토그램 48
〈그림 3.3.1-1〉 a-피넨 SOA의 FT-ICR-MS 스펙트럼 52
〈그림 3.3.1-2〉 Shimadzu TOC/TN 분석기 분석 개념도 52
〈그림 3.3.2-1〉 아미노산 OPA 유도체화 과정 56
〈그림 3.3.2-2〉 1차 아미노산 표준액 분석결과 57
〈그림 3.3.2-3〉 PILS-TOC 장치 전체 모식도 59
〈그림 3.3.3-1〉 미세먼지 내 동정된 유기성분들의 그룹별 배출특성 61
〈그림 3.3.3-2〉 개별유기성분들의 분석과정 67
〈그림 3.3.3-3〉 6개 그룹 개별성분들의 표준물질들에 대한 GC 크로마토그램 68
〈그림 3.4-1〉 이온 성분 분석기 내부표준물질 도입 모식도 72
〈그림 4.1-1〉 연구추진체계도 75
〈그림 4.1-2〉 연구팀 구성체계도 76
〈그림 5.1.1-1〉 HNO₂와 HNO₃의 농도 분포 78
〈그림 5.1.1-2〉 HNO₂ 의 집중측정기간(2015/5/18~6/19) 모니터링 데이터 79
〈그림 5.1.1-3〉 HNO₃ 의 집중측정기간(2015/5/18~6/19) 모니터링 데이터 79
〈그림 5.1.1-4〉 HCl 의 집중측정기간(2015/5/18~6/19) 모니터링 데이터 79
〈그림 5.1.1-5〉 아질산-질산의 상관관계(측정 전기간) 80
〈그림 5.1.1-6〉 아질산-질산의 상관관계(5월 30일 이전) 80
〈그림 5.1.1-7〉 대기 샘플 및 바탕 크로마토그램 81
〈그림 5.1.2-1〉 KIST 측정소 NH₃ 집중측정기간 모니터링 데이터 82
〈그림 5.1.2-2〉 KIST 측정소 아민류 집중측정기간 모니터링 데이터 82
〈그림 5.1.2-3〉 암모니아-메틸아민의 상관관계 83
〈그림 5.1.2-4〉 암모니아-디메틸아민의 상관관계 83
〈그림 5.1.2-5〉 대기 샘플 및 컬럼(CS12A-3mm) 크로마토그램 84
〈그림 5.1.2-6〉 대기 샘플 및 컬럼(CS12A-4mm) 크로마토그램 84
〈그림 5.1.3-1〉 Dionex사 용리액 재생장치 모식도 85
〈그림 5.1.3-2〉 본 연구의 용리액 재생시스템 모식도 85
〈그림 5.1.3-3〉 써프레서를 거친 IC의 바탕전도도는 용리액의 순도 86
〈그림 5.1.3-4〉 양이온 시스템 용리액 증류수회수실험 장치모식도와 사진 87
〈그림 5.1.3-5〉 양이온 시스템 용리액 회수증류수 유량에 따른 전도도 변동 88
〈그림 5.1.3-6〉 양이온 표준용액의 중첩 크로마토그램 89
〈그림 5.1.3-7〉 음이온 시스템 용리액 증류수회수실험 장치모식도와 사진 90
〈그림 5.1.3-8〉 음이온 시스템 용리액 회수증류수 유량에 따른 전도도 변동 90
〈그림 5.1.4-1〉AIM 검량용 표준용액 제조 사진 91
〈그림 5.1.4-2〉 Quartz fiber syringe filter 사진 91
〈그림 5.2.1-1〉 PILS-TOC 측정 장소 92
〈그림 5.2.1-2〉 과학원 측정 OC 및 실험실 분석 24시간 OC 분석 자료 92
〈그림 5.2.1-3〉 과학원 측정 일별 시간평균 OC 및 실시간 OC 및 24시간 OC 상관관계 분석 자료 93
〈그림 5.2.1-4〉 PILS-TOC 측정에 의한 WSOC 시계열 농도 94
〈그림 5.2.1-5〉 PILS-TOC 측정에 의한 WSOC 시간별 평균 농도 94
〈그림 5.2.1-6〉 PILS-TOC 측정에 의한 OC, WSOC, WSOC/OC 시간별 평균 농도 95
〈그림 5.2.3-1〉 아미노산 시계열 그래프 97
〈그림 5.2.3-2〉 아미노산 분포도 98
〈그림 5.2.3-3〉 아미노산 별 상관관계 99
〈그림 5.2.3-4〉 아미노산 산포도 100
〈그림 5.2.3-5〉 24hr base 아미노산과 미세먼지 조성성분 비교 101
〈그림 5.3.1-1〉 백령도 필터시료 추출액의 FT-ICR-MS 스펙트럼. BRblank2, BR0527, BR0528, BR0529는 각각 블랭크와 5월 27일, 5월 28일, 5월 29일 데이터 103
〈그림 5.3.1-2〉 백령도 필터시료 추출액의 Orbitrap MS 스펙트럼. BRblank2, BR0527, BR0528, BR0529는 각각 블랭크와 5월 27일, 5월 28일, 5월 29일 데이터 104
〈그림 5.3.1-3〉 수도권 필터시료 추출액의 FT-ICR-MS 스펙트럼. SE0616, SE0617, SE0618, SE0619는 각각 6월 16일, 6월 17일, 6월 18일, 6월 19일 데이터 105
〈그림 5.3.1-4〉 수도권 필터시료 추출액의 Orbitrap MS 스펙트럼. SE0616, SE0617, SE0618, SE0619는 각각 6월 16일, 6월 17일, 6월 18일, 6월 19일 데이터 106
〈그림 5.3.1-5〉 고분해능 질량분석에서 검출된 이온의 화학식 및 원소비 결정 및 활용과정 107
〈그림 5.3.1-6〉 고분해능 질량분석에서 m/z가 351인 이온들의 화학식 및 화합물 계열 108
〈그림 5.3.1-7〉 서울과 백령도 필터시료의 화학계열 시계열변화. (a) 서울, (b) 백령도 111
〈그림 5.3.1-8〉 서울과 백령도 필터시료의 원소비 시계열변화. (a) 서울, (b) 백령도 112
〈그림 5.3.1-9〉 서울과 백령도 WSOM의 van Krevelen 다이아그램 113
〈그림 5.3.1-10〉 서울과 백령도 측정소의 WSOC/OC 성분비 117
〈그림 5.3.1-11〉 5월 27~29일 서울과 백령도 필터시료의 추출 수용액 UV-Vis 스펙트럼 118
〈그림 5.3.1-12〉 5월 27~29일 서울과 백령도 필터시료의 추출 수용액 형광 스펙트럼 119
〈그림 5.3.2-1〉 HPLC를 이용한 아미노산 크로마토그래피 120
〈그림 5.3.2-2〉 한국과학기술연구원(KIST) 및 백령도 측정소에서 고용량 분진채취기로 분석된 아미노산의 시계열 농도 122
〈그림 5.3.2-3〉 한국과학기술연구원(KIST) 및 백령도 측정소에서 고용량 분진채취기로 분석된 아미노산의 평균 분포 농도 123
〈그림 5.3.3-1〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총유기성분들의 농도 124
〈그림 5.3.3-2〉 서울과 백령도 PM2.5에서 분석한 총 유기성분들의 농도분포 125
〈그림 5.3.3-3〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총 PAHs의 일별 농도분포 126
〈그림 5.3.3-4〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 PAH 성분들의 농도분포 127
〈그림 5.3.3-5〉 서울(SE)과 백령도(BR)의 특정 PAH 성분들의 농도비율분포 128
〈그림 5.3.3-6〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총 n-alkanes의 일별 농도분포 129
〈그림 5.3.3-7〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 n-alkane 성분들의 농도분포 129
〈그림 5.3.3-8〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 hopane 성분들의 농도분포 131
〈그림 5.3.3-9〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총 n-alkanoic acids의 일별 농도분포 132
〈그림 5.3.3-10〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 n-alkanoic acid 성분들의 농도분포 132
〈그림 5.3.3-11〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총 dicarboxylic acids의 일별 농도분포 133
〈그림 5.3.3-12〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 dicaboxylic acid 성분들의 농도분포 133
〈그림 5.3.3-13〉 서울(SE)과 백령도(BR)에서 C3/C4 비율의 일별 농도분포 134
〈그림 5.3.3-14〉 서울(SE)과 백령도(BR)에서 dicarboxylic acids 개별성분들의 일별 농도분포 135
〈그림 5.3.3-15〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5에서 분석한 총 sugars의 일별 농도분포 136
〈그림 5.3.3-16〉 서울(SE)과 백령도(BR) PM2.5 시료에서 분석한 개별 sugar 성분들의 농도분포 136
〈그림 5.3.3-17〉 서울(SE)과 백령도(BR)에서 levoglucosan의 일별 농도분포 137
〈그림 5.4.1-1〉 이온성분별 시계열 그래프(수도권) 140
〈그림 5.4.1-2〉 Ammonium과 nitrate, sulfate의 상관관계 산포도(수도권) 141
〈그림 5.4.1-3〉 NH₄NO₃, (NH₄)₂SO₄가 Ammonium과 nitrate, sulfate간의 상관관계, NH₄NO₃, (NH₄)₂SO₄ 시계열 그래프(수도권) 142
〈그림 5.4.1-4〉 미세먼지 및 탄소성분 시계열 그래프(수도권) 143
〈그림 5.4.1-5〉 이온성분별 시계열 그래프(백령도) 145
〈그림 5.4.1-6〉 Ammonium과 nitrate, sulfate의 상관관계 산포도(백령도) 146
〈그림 5.4.1-7〉 NH₄NO₃, (NH₄)₂SO₄가 ammonium과 nitrate, sulfate간의 상관관계, NH₄NO₃, (NH₄)₂SO₄ 시계열 그래프(백령도) 147
〈그림 5.4.1-8〉 미세먼지 및 탄소성분 시계열 그래프(백령도) 148
〈그림 5.4.2-1〉 OC, O₃, PM2.5 시계열 그래프 149
〈그림 5.4.2-2〉 HNO₃, HNO₂와 NH₃의 상관관계 산포도 149
〈그림 5.4.2-3〉 시간에 따른 NO와 NO₂, HNO₂, Nitrate 의 농도 변화 150
〈그림 5.4.2-4〉 무기 성분 입자의 생성기여도 시계열 그래프 151
〈그림 5.4.3-1〉 수도권 지역 1~5 권역 분류 152
〈그림 5.4.3-2〉 측정기간 동안의 성분별 기여도 153
〈그림 5.4.3-3〉 권역별 PM2.5 중 성분 기여도 157
〈그림 5.4.3-4〉 미세먼지 입자농도에 따른 성분 기여도 160
〈그림 5.4.3-5〉 백령도 지역 1~5 권역 분류 161
〈그림 5.4.3-6〉 백령도 지역 5월 19일 ~ 6월 20일까지의 성분 기여도 163
〈그림 5.4.3-7〉 백령도 지역에서 권역별 성분 기여도 169
〈그림 5.4.3-8〉 PM2.5 농도별 성분 기여도 172
〈그림 5.4.4-1〉 수도권 지역의 PMF를 적용하여 산정한 PM2.5에 대한 Factor별 기여도 174
〈그림 5.4.4-2〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 PM2.5 오염원 분류표 175
〈그림 5.4.4-3〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 Factor별 시계열 그래프 175
〈그림 5.4.4-4〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 성분별 산포도 176
〈그림 5.4.4-5〉 백령도 지역의 PMF를 적용하여 산정한 PM2.5에 대한 Factor별 기여도 177
〈그림 5.4.4-6〉 PMF 모델을 이용한 백령도 측정소의 PM2.5 오염원 분류표 178
〈그림 5.4.4-7〉 PMF 모델을 이용한 백령도 측정소의 Factor별 시계열 그래프 178
〈그림 5.4.4-8〉 PMF 모델을 이용한 백령도 측정소의 성분별 산포도 179
〈그림 5.5.1-1〉 측정기간 동안 KIST Site 유기 성분입자의 구성비 180
〈그림 5.5.1-2〉 측정기간 동안 백령도 유기 성분입자의 구성비 181
〈그림 5.5.2-1〉 한국과학기술연구원(KIST)에서 1차 및 2차 오염물질의 고농도 사례현상 분석(1) 182
〈그림 5.5.2-2〉 한국과학기술연구원(KIST)에서 1,2차 오염물질의 고농도 사례현상 분석(2) 183
〈그림 5.5.2-3〉 백령도에서 OC, SOC, EC 및 각 시간별 평균 농도 그래프 184
〈그림 5.5.2-4〉 KIST에서 OC, SOC, EC 및 각 시간별 평균 농도 그래프 185
〈그림 5.5.2-5〉 한국과학기술연구원(KIST) 및 백령도 측정소에서 분석된 OM(organic matter) 시계열 농도 186
〈그림 5.5.3-1〉 PMF 5.0을 적용하여 산정한 서울 대기 중 PM2.5 내 유기에어로졸에 대한 기여도 188
〈그림 5.5.3-2〉 5개 요인들에 대한 유기성분들의 목록 및 특성 188
〈그림 5.5.3-3〉 수도권 지역의 PMF를 적용하여 산정한 Factor별 기여도 189
〈그림 5.5.3-4〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 OM 오염원 분류표 190
〈그림 5.5.3-5〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 Factor별 시계열 그래프(24hr base) 190
〈부록 그림 1〉 수도권 지역의 PMF를 적용하여 산정한 Factor별 기여도 205
〈부록 그림 2〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 OM 오염원 분류표 206
〈부록 그림 3〉 PMF 모델을 이용한 수도권 측정소의 Factor별 시계열 그래프(24hr base) 206
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