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SUMMARY
목차
제1장 서론 18
제2장 고투과 산소분리막 소재 21
제1절 적층구조 분리막 소재 설계 및 소형모듈 가압운전 21
1. 고온-가압 산소투과장치 구축 21
2. Ceria 기반 복합체 세라믹 산소분리막 가압운전 및 활성층 물질 탐색 22
3. 새로운 적층구조 멤브레인 설계 및 투과성능 28
제2절 복합체 분리막의 미세구조 제어 및 특성평가 31
1. 슬러리 분산성과 소결온도에 따른 미세구조 변화 및 투과성능 31
2. 소결조건 최적화를 통한 분리막 미세구조 제어 35
제3장 분리막 복합체의 기계적 물성 39
제1절 분리막 소재 평가 시스템 구축 및 소재 DB 확보 39
1. 분리막 소재 평가 시스템 구축 39
2. 분리막 소재 물성 DB 확보 44
제2절 OTM 소재 기계적 물성 향상 연구 54
1. GDC-LSCF 최적 소결 조건 연구 54
2. 열피로 및 하중에 따른 내구성 평가 60
제4장 대면적 분리막 모듈제조 기술 64
제1절 대칭형 멀티레이어 세라믹 멤브레인 설계 64
제2절 대면적 분리막 모듈제작 및 공정 안정화 65
1. 멀티레이어 멤브레인 내부 기체 유동성 향상을 위한 유로 조절 65
2. 멀티레이어 구성소재의 수축률 제어를 통한 무하중 소결 66
3. 대칭형 멀티레이어 세라믹 멤브레인 제조 공정 안정화 67
제5장 분리막 모듈 설계 및 해석 70
제1절 산소분리막 모듈의 구조 응력 해석 70
1. 분리막 층별 두께 및 유로형상 설계를 위한 구조해석모델 확립 70
2. OTM 모듈 구조문제 개선을 위한 상세 해석 74
3. OTM 모듈 구조설계인자 분석 및 최적설계 79
제2절 산소 분리막 모듈 유동 해석 82
1. 분리막 모듈 형상 및 해석 영역 82
2. 유동 해석 모델 83
3. 유동 해석 방법 85
4. 유동 해석 결과 85
제6장 산소분리용 가압모듈 운전특성 91
제1절 실험 장치 91
제2절 성능 실험 및 결과 93
제3절 장기 운전실험 및 결과 98
제7장 산소분리막을 이용한 산소제조 시스템 설계 101
제1절 산소제조 시스템 101
제2절 시스템 설계 102
제3절 경제성 분석 109
1. 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정 효율 및 비용 비교 109
2. 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정 효율 및 비용 비교 110
3. 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정의 경제성 비교 분석 111
4. 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정의 경제성 비교 분석 112
5. 산소분리막 기술의 경제성분석결과 해석 117
제8장 결론 119
참고문헌 122
부록 124
[부록 1] 지르코니아 기반 고투과 세라믹 산소분리막 핵심소재 개발 – 충북대학교 124
[부록 2] 세라믹 복합체 분리막의 투과 성능의 전기화학적 해석 – 전남대학교 160
[부록 3] 고온 산소 분리 스택의 열응력 해석 및 구조 최적화 – 중앙대학교 210
〈표 5-1〉 해석에 사용된 복합물질(80% GDC-20% LSCF) 분리막의 물성값 84
〈표 5-2〉 Representative cases의 해석 조건 86
〈표 7-1〉 IGCC에서 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정의 COE비교 110
〈표 7-2〉 IGCC에서 심냉공정과 산소분리막 공정의 산소 생산 효율 및 공정비용 비교 110
〈표 7-3〉 IGCC에서 심냉공정과 OTM공정의 투자비 비교 111
〈표 7-4〉 IGCC에서 심냉공정과 OTM공정의 투자비 비교 112
〈표 7-5〉 심냉공정의 투자 설비 113
〈표 7-6〉 심냉공정의 투자 금액과 운전비용 114
〈표 7-7〉 산소분리막(OTM)공정의 투자 설비 115
〈표 7-8〉 산소분리막(OTM)공정의 투자 금액과 운전비용 116
〈표 7-9〉 IGCC에서 심냉공정과 산소분리막(OTM)공정의 산소 생산 효율 및 공정비용 비교 118
[그림 1-1] 발전 플랜트에서의 이산화탄소 포집공정 모식도(연소후, 연소중, 연소전 포집) 19
[그림 2-2] 분리막 가압운전-평가시스템 설계 21
[그림 2-3] 분리막 가압운전-평가시스템 22
[그림 2-4] 내부에 유로가 형성된 멀티레이서 세라믹 멤브레인의 온도별/압력별 산소 투과도 23
[그림 2-5] 유로와 porous layer의 높이에 따른 분리막의 산소투과도와 장기 안정성 실험[이미지참조] 23
[그림 2-6] Pr₂ NiO 4+δ 의 결정구조 및 XRD 페턴[이미지참조] 24
[그림 2-7] R-P구조 산화물 열팽창계수 25
[그림 2-8] 페로브스카이트(LSC) 산화물와 R-P구조(NNO) 산화물의 Cr에 대한 내구성 25
[그림 2-9] LSCF-GDC 복합체 분리막 소형모듈 27
[그림 2-10] Feed side에 LSC와 PNO가 코팅된 소형모듈의 압력별 투과도 27
[그림 2-11] Channel-type과 Hole-type 분리막 구조 29
[그림 2-12] Channel-type과 Hole-type의 압력별 산소투과도 30
[그림 2-13] Tape casting을 이용한 분리막 제조 31
[그림 2-14] 분산제 함량에 따른 슬러리의 점도 변화 32
[그림 2-15] 분산제 함량에 따른 Green sheet와 소결된 분리막의 미세구조 33
[그림 2-16] 분산제 함량에 따른 LSCF-GDC의 기계적강도 및 산소투과도 34
[그림 2-17] 분산제 함량과 소결온도에 따른 LSCF-GDC분리막 산소투과도 35
[그림 2-18] One-step 및 Two-step 소결방법 36
[그림 2-19] 소결조건에 따른 분리막의 미세구조 및 Grain size 분석 36
[그림 2-20] 복합체 분리막의 Back scattered electron(BSE) 이미지와 전자전도도 결과 37
[그림 2-21] 소결조건(One or Two-step 소결)에 따른 복합체 분리막의 산소투과도 38
[그림 3-1] UTM 검교정 시험 성적서 40
[그림 3-2] ASTM C1273-05의거 인장시험용 치구 설계와 예비 시험 40
[그림 3-3] 고온용 extensometer 시스템 구축 및 시험 41
[그림 3-4] 고온 변형률 측정을 위한 Digital image correlation system 42
[그림 3-5] ASTM C1198-09에 의한 Ultrasonic P/R system과 시험법 43
[그림 3-6] 고온 ultrasonic P/R system 컨셉 및 시험 43
[그림 3-7] GDC-LSCF 복합재료의 응력-변형률 곡선 결과 44
[그림 3-8] GDC-LSCF 복합재료의 ultrasonic P/R 시험 결과 45
[그림 3-9] GDC-LSCF 복합재료의 열팽창 측정결과 46
[그림 3-10] GDC-LSCF 복합재료의 열용량 측정결과 46
[그림 3-11] 분리막 소재의 기계적 물성 DB(at 800℃) 47
[그림 3-12] GDC-LSCF 복합재료의 SEM과 XRD 분석 결과 47
[그림 3-13] GDC-LSCF 복합재료의 hertzian indentation 시험 결과 48
[그림 3-14] GDC-LSCF 복합재료의 compressive cyclic 시험 결과 49
[그림 3-15] GDC-LSCF 복합재료의 compressive loading에 따른 유한요소 해석 결과 50
[그림 3-16] GDC-LSCF 복합재료의 파괴인성과 파손 균열 양상 분석 결과 51
[그림 3-17] LSM 소재의 ultrasonic pulse 결과(Longitudinal / Transversal direction) 52
[그림 3-18] LSM 소재의young's modulus 결과 53
[그림 3-19] LSM 소재의고온 굽힘강도 시험 결과 53
[그림 3-20] 소결 온도 조견별 GDC-LSCF 복합재료의 SEM 분석 결과 55
[그림 3-21] 소결 온도 조견별 GDC-LSCF 복합재료의 XRD 분석 결과 55
[그림 3-22] 소결 온도 조견별 GDC-LSCF 복합재료의 기계적 물성 분석결과 55
[그림 3-23] 2-step sintering 기술 및 시험 절차 56
[그림 3-24] 2-step sintering 후 XRD 분석 결과 56
[그림 3-25] 2-step sintering 후 SEM 분석 결과 57
[그림 3-26] 2-step sintering 후 분리막 소재의 입자 크기 분석 결과 58
[그림 3-27] 2-step sintering에 의한 기계적 특성 향상(굽힘강도) 59
[그림 3-28] 2-step sintering에 의한 파괴인성 향상 및 SEM 분석 결과 59
[그림 3-29] 분리막 구성 소재의 열팽창 분석 결과 61
[그림 3-30] 열팽창 mismatch에 따른 구조 열 잔류응력 유한요소 해석 결과 61
[그림 3-31] XRD를 이용한 잔류응력 측정 결과 62
[그림 3-32] GDC, LSCF의 소결 후 잔류응력 상태 62
[그림 3-33] Rietveld refinement를 활용한 GDC 내부 소결 후 잔류응력 분석 63
[그림 4-1] 멀티레이어 세라믹 분리막 설계 도면 64
[그림 4-2] 세라믹 분리막 모듈의 내부유로 디자인 65
[그림 4-3] 유로 삽입층을 사용하여 향상된 멤브레인 내부의 유로 66
[그림 4-4] 치밀질 멤브레인층과 다공질 지지층의 소결수축률 67
[그림 4-5] 수축률차이에 따른 분리막 제조 67
[그림 4-6] Tape casting 공정 모식도 및 멀티레이어 멤브레인 제조 장비 구축 68
[그림 4-7] 멀티레이어 멤브레인 공정차수 및 상온 기체압력 밀봉실험 69
[그림 4-8] 브레이징 공정을 이용한 4-layer 와 10-layer 분리막 모듈 제작 69
[그림 5-1] 초기해석을 위한 OTM 모듈 모델링 70
[그림 5-2] 단위 섹션 모델의 변형량 및 응력 해석 결과 71
[그림 5-3] 추가적인 Porous 층을 삽입한 OTM 모듈의 모델링 72
[그림 5-4] Porous 층 두께 및 유로 폭에 따른 case별 응력분포 해석 결과 72
[그림 5-5] OTM 모듈 층별 응력해석 결과(case 5) 73
[그림 5-6] 유로 지지체 꼭지점 라운드를 모사한 구조해석 모델 및 결과 73
[그림 5-7] 유로 지지체 꼭지점 라운드 유무에 따른 최대응력 결과 정리 74
[그림 5-8] 열응력 해석에 사용한 소결 및 접합 온도 사이클 조건 74
[그림 5-9] 적층 대칭성 유무에 따른 변형 거동 및 응력 분포 해석 결과 75
[그림 5-10] OTM 모듈의 접합부 상세 해석모델 구성 76
[그림 5-11] 접합부 면적 및 두께에 따른 접합면 응력에 대한 인자연구 결과 77
[그림 5-12] 주요 상황에서의 접합부 상세 해석 결과 77
[그림 5-13] 셀 형상 개선안 모델 및 기존 형상과의 비교 78
[그림 5-14] 기존 모델과 개선 모델의 층별 구조응력 분포 78
[그림 5-15] 설계인자에 따른 유닛 셀 단위 섹션모델의 구조해석 결과 79
[그림 5-16] 유로 설계를 위한 인자연구 및 구조해석 결과 79
[그림 5-17] 설계 인자별 최대응력 및 유효면적 영향도 분석 결과 81
[그림 5-18] 목적함수 별 최적화 결과 82
[그림 5-19] 산소분리막 모듈 구조 및 해석 영역 83
[그림 5-20] 복합물질(80% GDC-20% LSCF) Button-cell의 해석 결과 84
[그림 5-21] 산소분리막 모듈의 유동 해석 프로세스 85
[그림 5-22] Representative cases대한 산소플럭스(a) 및 농도(b) 프로파일 87
[그림 5-23] Representative cases대한 feed(a) 및 permeate(b) 채널에서의 압력 프로파일 87
[그림 5-24] Representative cases대한 feed(a) 및 permeate(b) 채널에서의 축방향 속도 프로파일 87
[그림 5-25] Representative cases대한 feed(a) 및 permeate(b) 채널에서의 무차원화 축방향 속도 프로파일 88
[그림 5-26] 압력, 공급 공기 유량, 채널 높이에 따른 산소플럭스 프로파일 89
[그림 5-27] 유동 채널 높이에 따른 산소플럭스 프로파일 90
[그림 6-1] 산소분리용 가압모듈 실험장치 개념도 91
[그림 6-2] 산소분리용 가압모듈 실험장치 92
[그림 6-3] 모듈 실험용 housing 92
[그림 6-4] 모듈 실험용 housing sealing 테스트 결과 93
[그림 6-5] 2-cell(4-layer) 모듈 93
[그림 6-6] 운전조건(온도, feeding 압력)변동에 따른 산소투과량(2-cell) 94
[그림 6-7] permeate 압력변동에 따른 산소투과량(2-cell) 95
[그림 6-8] 투과 기체 성분 데이터(2-cell) 95
[그림 6-9] 5-cell(10-layer) 모듈 96
[그림 6-10] 운전조건(온도, feeding 압력)변동에 따른 산소투과량(5-cell) 97
[그림 6-11] permeate 압력변동에 따른 산소투과량(5-cell) 97
[그림 6-12] feeding 유량변화에 따른 산소투과량(5-cell) 98
[그림 6-13] 장기운전 테스트 결과(2-cell) 99
[그림 6-14] 장기실험 투과기체 성분데이터(2-cell) 99
[그림 6-15] 장기운전 테스트 결과(5-cell) 100
[그림 7-1] 생산량에 따른 산소제조비용 101
[그림 7-2] 산소분리막을 이용한 산소제조 시스템 기본 구성 102
[그림 7-3] 운전압력 변화에 따른 에너지소비량과 발전효율 103
[그림 7-4] 시스템 용량과 산소 분리율에 따른 시스템 사이징 104
[그림 7-5] 모사장치 개략도 104
[그림 7-6] 압축기 성능시험 및 개조 105
[그림 7-7] 압축기 성능시험 결과 105
[그림 7-8] 다양한 OTM 시스템 구성 106
[그림 7-9] 시스템 구성에 따른 에너지 소비량 107
[그림 7-10] 산소 분리율에 따른 최대 단열 화염 온도 107
[그림 7-11] 운전 조건에 따른 산소 투과도(쿠폰시험결과) 107
[그림 7-12] 운전압력 및 온도에 따른 산소 분리율 108
[그림 7-13] 운전압력 및 온도에 따른 에너지소비량 108
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