1장
전기화학적 물 분해는 환경 친화적인 방식으로 수소를 생산하는 가장 효율적인 기술 중 하나다. 그러나 느린 양극 반응, 즉 산소 발생 반응(OER)은 경제적인 수소 생산을 달성하기 위해 효율적인 전기 촉매를 사용해야 한다. 전이 금속 기반 층상 이중 수산화물(LDH)은 효율적인 물 전기분해에 필수적인 알칼리성 전해질에서 OER의 과전위를 줄이기 위한 유망한 전기 촉매다. 니켈-철 기반 LDH(Ni-Fe LDH)는 알칼리성 조건에서 최고의 OER 전기 촉매로 간주되었다. 따라서 Ni-Fe LDH의 전기 촉매 성능을 더욱 향상시키기 위한 많은 연구가 수행되었다. 다른 전이 금속과 Ni-Fe-LDH의 화학적 혼합이 Ni-Fe-LDH의 OER 활성을 향상시키기 위한 간단하고 신뢰할 수 있는 전략이지만, 다른 추가 원소로 Ni-Fe-LDH를 설계하는 것에 대한 체계적인 조사는 여전히 부족하다. 또한 실험적 방법만으로 다중 금속 LDH 화합물을 설계하는 것은 비용과 시간이 많이 소요되는 과정이다. 본 연구에서는 Ni, Fe, Al 및 Co로 구성된 1원, 2원 및 3원 LDH 화합물을 포함하는 OER 전기 촉매를 설계하기 위해 원자 규모의 계산 및 실험 연구를 수행했다. 밀도 함수이론 계산은 Ni-Fe-Co 삼원 LDH가 계산적으로 모델링된 다양한 LDH 시스템 중에서 알칼리성 OER에 대해 가장 낮은 과전압으로 이어질 수 있다고 예측한다. 또한, 실험 검증은 Ni-Fe-Co-LDH가 Ni-Fe-LDH 및 벤치마크 IrO2 촉매에 비해 우수한 촉매 성능을 나타내는 계산 예측을 성공적으로 입증했다.
2장
지구 표면에 풍부한 물을 생각했을 때, 바닷물을 이용한 수전해는 미래의 에너지 위기에 대한 효과적인 해결책이 될 수 있다. 그러나 산소 발생 반응(OER) 전기 촉매는 높은 촉매 활성, 선택성 및 염소 부식에 대한 저항과 같은 해수 전기 분해에 사용되는 몇 가지 주요 특성을 필요로 한다. 이 논문은 니켈-철 이중 층 수산화물(Layered double hydroxide; LDH)에 황표면처리를 통하여 우수한 해수 수전해 양극 촉매 개발이 가능함을 보고한다. 간단한 화학 기상 증착(CVD) 공정을 통해 다공성 탄소 지지체에서 균질하게 자란 NiFe-LDH 나노 시트에서 황화 표면처리 공정을 수행했다. 황표면처리된 NiFe-LDH-S 샘플은 해수 산화에 대한 높은 내식성과 함께 우수한 촉매 활성을 보여주었다.
3장
산성 조건에서의 산소 발생 반응(OER)의 효율 향상 및 안정적인 전기 촉매 개발은 양이온 교환 막 (PEM) 수전해 장치의 상용화를 위한 바람직한 목표다. 여기서 우리는 산성 OER에 대해 Ir 함량이 낮은 유망한 촉매로서 Ir이 도핑된 수소화 티타네이트 (Ir-HTO) 나노벨트를 보고한다. 크게 확인할 수 있는 {100}면이 있는 단결정 HTO 나노벨트에 낮은 함량의 Ir(~3.36 at %)을 추가하면 산성 조건에서 OER에 대한 촉매 활성과 안정성이 크게 향상된다. Ir-HTO는 상용적인 대조군 IrO2 촉매보다 성능이 뛰어나다. 10mA cm-2의 전류밀도에서 과전압은 Ir-HTO가 25% 감소했다. Ir-HTO 촉매 성능은 산성 OER에 대한 가장 효율적인 전기 촉매로서 자리 잡고 있다. 심층적인 전기 화학적 특성화를 통해 Ir-HTO에 대해 개선된 고유한 촉매 활성 및 안정성도 확인되었다. 따라서, 우리의 실험결과는 낮은 함량의 Ir이 도핑된 단결정 HTO 나노벨트가 산성조건에서 효율적이고 내구성 있는 OER 촉매로 유망될 수 있음을 보여준다.