나노입자는 크기 및 화학적 조성에 따라, 입자의 역학, 광학, 자기, 및 촉매작용과 관련된 독특한 특성이 있어 디스플레이를 비롯한 다양한 분야에서 전망이 밝다. 많은 기술 분야에서 나노입자의 크기, 헤테로 입자의 화학적 도핑 및 표면 개질의 효과에 집중한 많은 연구가 수행되어 왔고, 그 결과 반도체 나노결정(즉, 양자점)의 광학적 특성은 양자점의 조성 및 크기-제어 양자 구속을 통해 광범위하게 조절될 수 있다는 강점을 갖는다.
그중에서도 탄소 양자점은 특히 형광("FL"), 생체이용률, 및 열화학적 안정성과 같은 매력적인 특성으로 인해 주목받고 있고, 생물의학, 발광 디바이스, 광화학 센서, 데이터 보안, 광전지, 및 광촉매 반응을 포함하는 다양한 분야에 적용되고 있다. 최근에는, 탄소 양자점 및 관련 제품의 기능성 및 다양성의 개선을 통해 탄소 양자점의 제조 및 기능화를 위한 간단하고 효율적인 방법의 개발이 가속화되고 있다.
탄소 양자점의 화학 구조는 크게 코어와 표면으로 설명할 수 있다. 코어는 흑연 및 중합체 구조의 혼합물로서 무정형의 탄소이고, 표면은 질소와 산소와 같은 헤테로 원자를 함유한 기능기 및 화학적 결함을 포함하는 것으로 알려져 있다. 탄소 양자점에 포함된 헤테로 원자는 탄소 양자점의 광학 특성을 설계 및 조작하는 데 중요한 역할을 수행한다. 탄소 양자점의 다양한 구조 및 조성에도 불구하고, 큰 스톡스 시프트, 여기-의존적 또는 심지어 다색 FL 및 파장-의존적 FL 수명의 여러 광학 특성을 공통으로 나타낸다. 탄소 양자점의 특정 물리·화학적 구조가 이들 광학 특성에 어떠한 영향을 미치는지는 지속적으로 연구되고 있으나, 탄소 양자점에 헤테로 원자를 도핑시키는 것이 색 순도 및 방출 강도의 관점에서 FL 을 상당히 향상할 수 있다는 점이 알려져 있다.
최근에는, 탄소 양자점에서 이러한 헤테로 원자의 역할을 활용하기 위하여 안정적인 탄소 양자점 합성 공정을 설계하고, 이를 통하여 궁극적으로 탄소 양자점의 광학적 특성을 기술적으로 응용하는 것이 중요하게 여겨지고 있다. 질소 및 산소와 같은 고립 전자쌍을 갖는 헤테로 원자는, 탄소와 강한 공유 결합을 용이하게 형성할 수 있으며, 결함 상태(또는 갭 내 상태)를 생성할 수 있기 때문에 특히 주목된다. 이와 관련하여, 종래에는 탄소 양자점의 광학 밴드 갭에 대한 헤테로 원자의 효과가 전구체의 화학적 구조뿐만 아니라, 탄소 양자점에서의 헤테로 원자의 화학적 상태에 크게 의존한다는 점이 알려졌다.
이러한 FL 메커니즘에 대한 종래의 연구는 탄소 양자점의 실제 사용을 위한 응용에서 가능성을 강조하지만 탄소 양자점과 가장 우세한 헤테로 원자 결합을 할 수 있는 산소의 경우 탄소 양자점의 산화도를 정확하게 제어할 수 없었기 때문에 탄소 양자점의 광학 특성에 대한 산소의 효과는 불명확한 실정이었다. 이러한 한계를 극복하기 위하여, 우리는 도핑되는 헤테로 원자의 산화도에 초점을 맞추어 온도를 조절함으로써 탄소 양자점의 광학 밴드갭을 조절하는 새로운 합성법을 고안하였다.
본 연구에서는 산화 용매로서 벤질알코올을 사용하여 탄소 양자점의 합성에서 산소 함량을 열적으로 제어할 수 있는 신규 공정을 제시하고, 이에 따르면 탄소 양자점의 FL 색(즉, 파장)은 반응 온도에 의존하는 벤질알코올의 산화력에 의해 청색(428nm)에서 적색(628nm)으로 다변화될 수 있다. 반응물질로 분자 내에 질소가 포함된 아미노 퀴놀린을 사용하여 탄소 양자점 내부에 질소가 도핑되도록 하였고, 질소의 함량을 열적으로 제어하였다. 이를 통해, 우리는 독특한 특성이 있는 탄소 나노 입자의 합성에 성공하였다. 이로부터 탄소 양자점의 광 특성에 영향을 미치는 광학 밴드갭을 조절하는데 산소와 질소와 같은 헤테로 원자가 크게 기여한다는 결론을 내릴 수 있었다.
본 논문은 합성된 입자의 구조적, 광학적, 그리고 발광 디바이스 적 특성을 보고한다. 또한 이들은 높은 인체 및 환경 친화성을 지니고 있어 실내조명 및 LED 활용에 유용하다. 이를 통하여, 본 연구는 궁극적으로 이트륨, 란탄넘족, 유로퓸 및 테르븀과 같은 독성 또는 고가의 희토류계 인광체를 잠재적으로 대체할 수 있는 친환경적이면서도 경제적인 탄소 양자점계 자립형 및 가요성 인광체 필름을 갖는 태양-유사 백색 발광 장치를 제작함으로써 탄소 양자점의 실용적인 유용성을 입증하고자 하였다. 우리는 향후에 추가적인 연구를 통해 합성된 입자를 광원으로서 사용하는 LED 개발에 활용할 계획이다.