탄소중립, 자원고갈, 신재생에너지 보급 확대, 전력수요 증가에 따른 에너지저장시스템인 ESS 에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 배터리 기반 ESS 의 경우 현재 리튬이온배터리 (LIB)가 많이 사용되고 있지만 짧은 수명, 화재사고 등과 같은 문제점으로 장주기 ESS 와 같은 활용처 확대에 한계를 지녔다. 이에 따라 장주기 ESS 용 이차전지로 Na-based 전지가 주목받고 있다. 고온형 Na-based 이차전지는 전해질로 세라믹 고체전해질을 사용하여 장수명, 고안정성, 대용량화가 용이하여 대용량 ESS 에 적합한 잠재력을 지니고 있다. Na-based 이차전지는 크게 Na/S 전지와 Na-NiCl₂ 전지가 있으며, 음극으로는 용융 나트륨 금속을 사용하고, 분리막과 전해질역할을 수행하는 Na+ -β/β"-Al₂O₃ 고체전해질은 Na-based 이차전지의 성능과 수명을 좌우하므로 해당 소재의 기술개발이 매우 중요하다. 현재 Na-based 전지는 배터리 Cell 가격이 LIB 대비 고가이므로 배터리 가격을 줄여 경쟁력을 높이고자 연구가 진행되고 있다. Na-NiCl₂ 전지의 경우 셀 디자인을 기존의 원통형(Tubular)에서 평판형(Planar) 형태로 디자인을 변경하는 연구가 이뤄지고 있는데, 평판형 셀의 경우 이론적으로 기존의 원통형 셀의 구동온도인 약 300 ℃ 이상에서 200 ℃ 정도로 구동온도를 낮출 수 있고, glass sealing, TCB(Thermal compression bonding), laser welding 과 같은 고비용 접합 공정 대신 polymer sealing 과 같은 상대적으로 저렴한 접합공정을 사용하여 Cell 제조 비용을 줄일 수 있는 장점이 있다. 또한 Na+-β/β"-Al₂O₃ 고체전해질의 경우 원통형의 경우 CIP (Cold Isostatic Pressing)으로 성형한 후 소결하여 후 두께를 줄이기 위해 고비용의 후처리 가공이 필수적이고 대량생산이 어렵다. 고체전해질의 두께는 얇을수록 저항이 낮기 때문에 평판형의 경우에는 Disk 형태로 제조하기 때문에 원하는 두께를 얻기 쉽고 기상전환공정(Vapor Phase Conversion)을 적용하게 되면 준 연속생산이 가능하고, 고비용의 후처리 가공이 불필요하며 표면 결함크기를 최소화하여 높은 강도의 고체전해질을 얻을 수 있다.
현재 Na-NiCl₂ 전지 Cell 의 제조 비용 중 가장 많은 부분을 차지하는 것은 Cell 소재로 이 중에서 고체전해질의 제조 비용도 고가에 속하므로 고체전해질의 제조비용 감소를 위한 연구가 필수적이다. 이에 따라 본 연구에선 기상전환공정에서 소결체에 Na+ 이온 공급원으로 사용되는 분위기분말(Na source)를 재사용하고, 기존의 문제점을 해결하여 Na+-β/β"-Al₂O₃ 고체전해질의 높은 제조 비용을 절감 시킬 수 있는 기술에 대해서 연구하였다. 기존에 분위기분말을 Na+-β/β"-Al₂O₃ 로 하소공정을 거쳐 합성시켜 사용하던 분위기분말을 하소공정을 거치지 않은 분위기분말을 사용하여 공정단계를 줄였고, 분위기분말의 형태를 저밀도의 Disk 형태인 분위기팩으로 변형하여 총 4 번까지 재사용한 후 고체전해질의 상 관계, 상대밀도, 미세구조, 이온전도도를 분석하였다. 분위기팩으로 기상전환공정을 진행했을 때 4 번 재사용까지 동일한 고체전해질의 XRD pattern 을 얻을 수 있었고, 평판형 Na-NiCl₂ 전지 목표 구동온도인 200 ℃에서 연구 목표인 12 mS/cm 이상의 이온전도도를 얻을 수 있었다.
본 연구결과를 바탕으로 기상전환공정시 분위기분말을 재사용할 수 있는 기술의 효과를 확인하여 고체전해질의 제조 비용을 감소 가능성에 대해서 확인 할 수 있었다. 또한 고체전해질의 대량생산을 위해 Multilayer stacking 방식을 적용해 기상전환을 실시해 동일한 물성을 지닌 고체전해질을 제조하여 대량생산 기술 개발의 가능성을 확인하였다.