하이브리드 고체 전해질(HSE)은 고체 상태의 우수성과 함께 기존의 리튬 이차 전지의 액체 전해질을 대체할 수 있는 잠재력을 가집니다. 폴리 비닐알코올(PVA)은 높은 유전 상수, 좋은 기계적 물성 및 원가경쟁력을 포함하는 탁월한 특성으로 인해 고체 전해질막에 적합한 호스트 고분자 소재로 여겨집니다. 본 연구에선, PVA 를 리튬 금속 전지의 고체전해질로 적용하고자 이온성 액체(IL) 및 무기 필러를 사용하여 이온 전도 소재로 활용하였습니다.

본 연구는 고성능 전고체 리튬 이차전지의 혁신적인 설계를 제안하며, 특히 리튬이온 및 리튬 황 배터리 시스템에 집중하였습니다. 첫 번째로, 폴리(비닐알코올)-g-피롤-2-카복실산(PVA-g-PCA)과 피롤-2-카복실산 기반의 변형된 하이드로탈사이트 (HTpca) 나노 전도체로 구성된 HSE 와 Al₂O₃ 코팅된 LiCoO₂ 활물질을 포함하는 고전압 리튬 이온 배터리 시스템을 제시하였습니다. 해당 HSE 는 뛰어난 Li+ 전도성, Li+ 전달율 및 안정성을 나타냄으로써 높은 비 용량과 장수명 안정성을 가지는 전고체 리튬 금속 배터리를 확보합니다.

두 번째로, 다기능성 양극과 황을 함유한 Al₂O₃ 변형 탄소 나노튜브(S@ACNTs), 그리고 유연한 HSE 를 복합 적용한 고체 리튬-황 배터리 시스템을 제안하였습니다. 우수한 Li+ 전도성, 열안정성, 접착 강도, 불연성 및 유연성을 보유한 폴리 양이온 바인더로서 폴리(다이알릴 디메틸암모늄 비스(트리플루오로 메틸설포닐) 이미드)(PDATFSI)를 적용한 배터리 시스템은 효과적인 다황화물 포집 거동으로 높은 방전 용량과 수명 안정성을 가집니다.

세 번째로, 황이 탑재된 카르복실화 탄소 나노튜브(S@CNT-COOH)와 전도성 바인더로서 이온성 액체를 담은 5-설포 이소프탈산 모노 리튬 고정 폴리 비닐알코올(IL@PVA-SPALi), 그리고 힘 베어링 음극을 복합 적용하여 고성능 고체 리튬-황 배터리의 차세대 모델을 제안하였습니다. 이 시스템은 효과적인 다황화물 차단 및 리튬 수지상 결정 억제를 위해 다기능 이중 층 하이브리드 고체 전해질(DLHSE)을 포함하고 있습니다. 해당 설계를 통해 조립된 LiSB 는 높은 방전 비 용량과 장기적인 주기 안정성을 확보하였습니다.

해당 연구는 제안한 모델을 고체 Zn-S 배터리에 적용함으로써 수계 전해질을 적용한 시스템 대비 우수한 전기화학적 특성을 반영한다고 결론 내렸습니다. 이러한 긍정적인 결과는 개발한 모델이 향후 다른 금속-황 배터리 시스템에 적용될 가능성이 있음을 시사합니다.