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표제지
요약
목차
서론 32
제 1장 의약물질과 환경오염 35
1. 연구조사 배경 35
가. 환경 오염물질로서 의약물질에 대한 인식 35
나. 환경 중 의약물질의 재순환 35
다. 생태계에 미치는 영향 36
라. 의약물질 관련 국내ㆍ외 관리동향 및 검출사례 37
1) 국외 연구 동향 37
2) 국내 연구 동향 38
2. 연구의 목표 45
가. 과업의 목표 45
나. 연구개발의 필요성 45
제 2장 환경 중 의약물질 분석방법 연구 46
1. 조사대상 46
2. 조사 항목별 실험방법 51
3. 의약물질의 분석방법 선정 58
가. Group Ⅰ 58
1) Group Ⅰ-A 59
2) Group Ⅰ-B 59
3) Group Ⅰ-C 60
나. Group Ⅱ 60
다. Group Ⅲ 61
라. Group Ⅳ 61
마. Group Ⅴ 62
바. 산성의약물질 62
4. 조사 항목별 실험방법 및 실험 결과 63
가. Group Ⅰ 63
1) Group Ⅰ 의약물질의 실험 방법 63
가) 분석원리 및 분석대상 물질 63
나) 기구 및 시약 63
다) 표준용액의 제조 66
라) 분석기기 66
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 66
2) Group Ⅰ 의약물질의 실험 결과 70
가) Group Ⅰ-A 의약물질의 실험 결과 70
나) Group Ⅰ-B 의약물질의 실험 결과 85
다) Group Ⅰ-C 의약물질의 실험 결과 94
나. Group Ⅱ 103
1) Group Ⅱ 의약물질의 실험방법 103
가) 분석원리 및 분석대상 물질 103
나) 기구 및 시약 103
다) 표준용액의 제조 104
라) 분석기기 104
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 104
2) Group Ⅱ 의약물질의 실험 결과 106
가) 시료 전처리 106
나) LC-MS/MS 분석 107
다) 검정곡선, 검정식 및 상관계수 110
라) 검출한계, 방법검출한계, 회수율, 정밀도 및 정확도 111
다. Group Ⅲ 112
1) Group Ⅲ 의약물질의 실험방법 112
가) 분석원리 및 분석대상 물질 112
나) 기구 및 시약 112
다) 표준용액의 제조 114
라) 분석기기 114
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 114
2) Group Ⅲ 의약물질의 실험 결과 116
가) 시료 적재 속도에 대한 비교 116
나) 시료 적재량에 대한 비교 116
다) 시료 전처리 117
라) LC-MS/MS 분석 117
마) 검정곡선, 검정식 및 상관계수 126
바) 검출한계, 방법검출한계, 회수율, 정밀도 및 정확도 129
라. Group Ⅳ 131
1) Group Ⅳ 의약물질의 실험방법 131
가) 분석원리 및 분석대상 물질 131
나) 기구 및 시약 131
다) 표준용액의 제조 132
라) 분석기기 132
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 132
2) Group Ⅳ 의약물질의 실험 결과 134
가) 시료전처리 134
나) LC-MS/MS 분석 135
다) 검정곡선, 검정식 및 상관계수 140
라) 검출한계, 방법검출한계, 회수율, 정밀도 및 정확도 141
마. Group Ⅴ 143
1) Group Ⅴ 의약물질의 실험방법 143
가) 분석원리 및 분석대상 물질 143
나) 기구 및 시약 143
다) 표준용액의 제조 144
라) 분석기기 144
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 144
2) Group Ⅴ 의약물질의 실험결과 146
가) 카트리지 용리 속도에 따른 회수율 비교 146
나) pH 설정에 사용되는 HCl의 농도에 따른 회수율 비교 146
다) 용매의 양에 따른 회수율 비교 147
라) 시료전처리 147
마) LC-MS/MS 분석 148
바) 검정곡선 및 상관계수 150
사) 검출한계, 방법검출한계, 회수율, 정밀도 및 정확도 조사 150
바. GC/MS를 이용한 산성 의약물질의 분석 151
1) GC/MS를 이용한 산성 의약물질의 분석방법 151
가) 분석원리 및 분석대상 물질 151
나) 기구 및 시약 152
다) 표준용액의 제조 152
라) 분석기기 152
마) 시료 전처리 및 기기분석 조건 153
2) GC/MS를 이용한 산성 의약물질의 실험 결과 154
가) 온도와 시간에 따른 유도체화 비교 154
나) 시료전처리 155
다) GC/MS 분석 156
라) 검정곡선, 검정식 및 상관계수 158
마) 검출한계, 방법검출한계, 회수율, 정밀도 및 정확도 조사 160
제 3장 전국 주요 수계별 의약물질 노출실태 조사 162
1. 조사대상 162
가. 하수 처리장 164
나. 축산 폐수 처리장 167
다. 시료 채취 및 보존방법 171
1) 시료 채취 171
2) 시료 보존 및 보관 172
2. 전국 주요 수계별 의약물질 노출 실태 174
가. Group Ⅰ-A 의약물질의 노출 실태 조사 174
1) 1차 시료 분석 174
2) 2차 시료 분석 176
나. Group Ⅰ-B 의약물질의 노출 실태 조사 178
1) 1차 시료 분석 178
2) 2차 시료 분석 180
다. Group Ⅰ-C 의약물질의 노출 실태 조사 182
1) 1차 시료 분석 182
2) 2차 시료 분석 184
라. Group Ⅱ 의약물질의 노출 실태 조사 186
1) 1차 시료 분석 186
2) 2차 시료 분석 187
마. Group Ⅲ 의약물질의 노출 실태 조사 188
1) 1차 시료 분석 188
2) 2차 시료 분석 190
바. Group Ⅳ 의약물질의 노출 실태 조사 192
1) 1차 시료 분석 192
2) 2차 시료 분석 194
사. Group Ⅴ 의약물질의 노출 실태 조사 196
1) 1차 시료 분석 196
2) 2차 시료 분석 197
3. 환경 시료 중 의약물질의 노출실태 조사 198
가. 의약물질 검출빈도 198
나. 유입수 중 의약물질 검출 현황 200
다. 방류수 중 의약물질 검출 현황 206
라. 하천수 중 의약물질 검출 현황 212
4. 1ㆍ2차년도 의약물질 검출 결과 비교 220
가. 1ㆍ2차년도별 처리장 유입수 중 의약물질 검출 결과 비교 220
나. 1ㆍ2차년도 처리장 방류수 중 의약물질 검출 결과 비교 222
다. 1ㆍ2차년도별 하천수 중 의약물질 검출 결과 비교 224
5. 국내ㆍ외 검출 사례 비교 226
제 4장 정도관리 229
1. 분석방법의 자체 검증 229
2. 신뢰도 검증 및 체계적인 정도 관리 234
가. 표준물질의 정밀도 계산 234
나. 실제시료에서의 정밀도 계산 235
다. 현장 이중 시료의 측정 237
3. 실험실간 교차실험 241
가. 실험실간 교차실험 방법 241
나. 실험실간 교차실험 결과 241
제 5장 국내 환경 중 의약물질 관리방안 마련 246
1. 관리방안 마련의 필요성 246
2. 우선조사 대상물질 선정 246
가. 국내 연구사례 247
나. 1차년도 연구결과 250
다. 우선조사 대상 후보물질 선정 258
3. 모니터링 결과에 따른 집중관리 대상물질 선정 263
4. 하수/축산폐수 처리장 의약물질 처리기술 조사 268
가. EU 하수처리장에서 적용된 의약물질 제거기술 268
1) 하수처리장 공정에서의 생물학적 분해 268
2) 실제 하수처리장에서의 의약물질 제거 결과 272
3) 혐기성 슬러지 소화 273
4) 적용가능 생물학적 처리 기술군 274
5) 물리화학적 처리 방법 274
나. 물질별 처리기술 조사 277
1) 아세트아미노펜 279
2) 아목시실린 280
3) 시프로플록삭신 280
4) 디클로페낙 281
5) 엔로플록삭신 282
6) 에리스로마이신 283
7) 이부프로펜 284
8) 린코마이신 285
9) 메페남산 286
10) 나프록센 287
11) 설파메타진 288
12) 설파메톡사졸 289
13) 설파티아졸 290
14) 트리메소프림 290
다. 하수/축산폐수처리장 처리효율 조사 291
1) 하수처리장 처리효율 291
2) 축산폐수처리장 처리효율 294
3) 배출 총량 산정 298
5. 의약물질 생태독성 조사 299
6. 선진국의 의약물질 관리 동향 301
가. 미국 301
나. 유럽연합(EU) 307
가) 스웨덴 309
나) 독일 310
다) 헝가리 310
다. 캐나다 311
7. 국내 환경 중 의약물질 적정 관리방안 312
가. 의약물질과 관련한 국내 하수처리장 운영 현황 312
나. 의약물질 관리 체계(안) 314
다. 의약물질 관리방안 316
1) 모니터링 대상 의약물질 목록 유지관리 316
2) 집중관리 대상물질 선정(안) 및 처리방안 모색 316
3) 의약물질 관리방안 317
제 6장 조사대상 의약물질 정보 DB화 319
1. 연구의 목표 319
가. 2차년도 추가된 항목에 대한 데이터베이스 확장 319
나. 전체 조사대상 의약물질 데이터베이스 확장 319
다. 웹 사이트를 자바 기반으로 변환 319
2. 시스템 필요 사항의 정의 320
가. 개요 320
나. 의약물질 320
다. 분석 방법 320
라. 노출실태 321
마. 국가별 관리 규정 321
3. Entity Relationship의 정의 322
4. 데이터베이스 선정 323
5. 데이터베이스 구조 설계 325
6. 시스템 구현 330
제 7장 결론 및 고찰 354
1. 결론 354
가. 환경 중 의약물질 분석방법 연구 354
나. 전국 주요 수계별 의약물질 노출실태조사 356
다. 국내 환경 중 의약물질 관리방안 마련 357
라. 조사대상 의약물질 정보 데이터베이스 확장 361
2. 고찰 362
참고 문헌 364
[부록] 의약물질 생태독성 자료 377
1. 아세트아미노펜 378
2. 아세틸 살리실산 379
3. 아목시실린 380
4. 클로르테트라시클린 380
5. 시프로플록삭신 380
6. 디클로페낙 381
7. 엔로플록삭신 382
8. 에리스로마이신 383
9. 이부프로펜 384
10. 린코마이신 384
11. 나프록센 384
12. 옥시테트라시클린 386
13. 설파메타진 387
14. 설파메톡사졸 388
15. 설파티아졸 389
15. 트리메소프림 389
17. 타이로신 389
참고문헌 390
[붙임] 환경 중 의약물질 분석방법 연구 및 노출실태조사(II) 최종보고회 결과 394
Fig. 1-1. 의약물질의 환경 중 주요 오염경로 36
Fig. 2-1. Group Ⅰ-A 의약물질의 화학적 구조 64
Fig. 2-2. Group Ⅰ-B 의약물질의 화학적 구조 64
Fig. 2-3. Group Ⅰ-C 의약물질의 화학적 구조 65
Fig. 2-4. 환경 시료(수질)의 시료 전처리 67
Fig. 2-5. Group Ⅰ-A, B, C 의 시료 전처리 과정 68
Fig. 2-6. Group Ⅰ-A 카트리지용량과 세척여부에 따른 결과 비교 70
Fig. 2-7. Group Ⅰ-A 카트리지 세척방법에 대한 결과 비교 70
Fig. 2-8. Group Ⅰ-A 의 HLB 카트리지 메탄올 용리 양에 따른 회수율 비교 71
Fig. 2-9. Group Ⅰ-A 7종 의약물질의 ESI 크로마토그램 73
Fig. 2-10. 아세트아미노펜 ESI 질량 스펙트럼 74
Fig. 2-11. 아세트아미노펜 생성이온 스펙트럼 74
Fig. 2-12. 카바독스 ESI 질량 스펙트럼 75
Fig. 2-13. 카바독스 생성이온 스펙트럼 75
Fig. 2-14. 린코마이신 ESI 질량 스펙트럼 76
Fig. 2-15. 린코마이신 생성이온 스펙트럼 76
Fig. 2-16. 설파메타진 ESI 질량 스펙트럼 77
Fig. 2-17. 설파메타진 생성이온 스펙트럼 77
Fig. 2-18. 설파메톡사졸 ESI 질량 스펙트럼 78
Fig. 2-19. 설파메톡사졸 생성이온 스펙트럼 78
Fig. 2-20. 설파티아졸 ESI 질량 스펙트럼 79
Fig. 2-21. 설파티아졸 생성이온 스펙트럼 79
Fig. 2-22. 트리메소프림 ESI 질량 스펙트럼 80
Fig. 2-23. 트리메소프림 생성이온 스펙트럼 80
Fig. 2-24. 아세트아미노펜의 검정곡선 81
Fig. 2-25. 설파메톡사졸의 검정곡선 81
Fig. 2-26. 설파티아졸의 검정곡선 82
Fig. 2-27. 카바독스의 검정곡선 82
Fig. 2-28. 설파메타진의 검정곡선 82
Fig. 2-29. 트리메소프림의 검정곡선 83
Fig. 2-30. 린코마이신의 검정곡선 83
Fig. 2-31. Group Ⅰ-B 4종 의약물질의 ESI 크로마토그램 86
Fig. 2-32. 클로르테트라시클린 ESI 질량 스펙트럼 87
Fig. 2-33. 클로르테트라시클린 생성이온 스펙트럼 87
Fig. 2-34. 옥시테트라시클린 ESI 질량 스펙트럼 88
Fig. 2-35. 옥시테트라시클린 생성이온 스펙트럼 88
Fig. 2-36. 시프로플록삭신 ESI 질량 스펙트럼 89
Fig. 2-37. 시프로플록삭신 생성이온 스펙트럼 89
Fig. 2-38. 엔로플록삭신 ESI 질량 스펙트럼 90
Fig. 2-39. 엔로플록삭신 생성이온 스펙트럼 90
Fig. 2-40. 클로르테트라시클린의 검정곡선 91
Fig. 2-41. 옥시테트라시클린의 검정곡선 91
Fig. 2-42. 시프로플록삭신의 검정곡선 92
Fig. 2-43. 엔로플록삭신의 검정곡선 92
Fig. 2-44. Group Ⅰ-C와 Group Ⅳ 의 MCX 카트리지 세척 용량에 대한 회수율 비교 94
Fig. 2-45. 산성의약물질 Group 선정을 위한 회수율 비교 94
Fig. 2-46. Group Ⅰ-C (2종) 의약물질의 ESI 크로마토그램 96
Fig. 2-47. 2-퀴노사린카르복시산의 ESI 질량 스펙트럼 97
Fig. 2-48. 2-퀴노사린카르복시산의 생성 이온 스펙트럼 97
Fig. 2-49. 아세틸 살리실산의 ESI 질량 스펙트럼 98
Fig. 2-50. 아세틸 살리실산의 생성 이온 스펙트럼 98
Fig. 2-51. 디클로페낙-소듐의 ESI 질량 스펙트럼 99
Fig. 2-52. 디클로페낙-소듐의 생성 이온 스펙트럼 99
Fig. 2-53. 2-퀴노사린카르복시산의 검정곡선 100
Fig. 2-54. 디클로페낙-소듐의 검정곡선 100
Fig. 2-55. 아세틸 살리실산의 검정곡선 101
Fig. 2-56. Group Ⅱ의 화학적 구조 103
Fig. 2-57. Group Ⅱ의 시료 전처리 과정 105
Fig. 2-58. Group Ⅱ 2종 의약물질의 ESI 크로마토그램 107
Fig. 2-59. 에리스로마이신-H2O ESI 질량 스펙트럼 108
Fig. 2-60. 에리스로마이신-H2O 생성이온 스펙트럼 108
Fig. 2-61. 타이로신 ESI 질량 스펙트럼 109
Fig. 2-62. 타이로신 생성이온 스펙트럼 109
Fig. 2-63. 에리스로마이신-H2O의 검정곡선 110
Fig. 2-64. 타이로신의 검정곡선 110
Fig. 2-65. Group Ⅲ의 화학적 구조 113
Fig. 2-66. Group Ⅲ의 시료 전처리 과정 115
Fig. 2-67. Group Ⅲ 시료 적재 속도에 따른 회수율 비교 116
Fig. 2-68. Group Ⅲ 시료 적재량에 따른 회수율 비교 116
Fig. 2-69. Group Ⅲ 7종 의약물질의 ESI 크로마토그램 118
Fig. 2-70. 아목시실린 ESI 질량 스펙트럼 119
Fig. 2-71. 아목시실린 생성이온 스펙트럼 119
Fig. 2-72. 세파드록실 ESI 질량 스펙트럼 120
Fig. 2-73. 세파드록실 생성이온 스펙트럼 120
Fig. 2-74. 페니실린 G 프로케인 ESI 질량 스펙트럼 121
Fig. 2-75. 페니실린 G 프로케인 생성이온 스펙트럼 121
Fig. 2-76. 세파트리진 ESI 질량 스펙트럼 122
Fig. 2-77. 세파트리진 생성이온 스펙트럼 122
Fig. 2-78. 세파클러 ESI 질량 스펙트럼 123
Fig. 2-79. 세파클러 생성이온 스펙트럼 123
Fig. 2-80. 암피실린 ESI 질량 스펙트럼 124
Fig. 2-81. 암피실린 생성이온 스펙트럼 124
Fig. 2-82. 세프라딘 ESI 질량 스펙트럼 125
Fig. 2-83. 세프라딘 생성이온 스펙트럼 125
Fig. 2-84. 아목시실린의 검정곡선 126
Fig. 2-85. 세파드록실의 검정곡선 126
Fig. 2-86. 프로케인의 검정곡선 127
Fig. 2-87. 세파트리진의 검정곡선 127
Fig. 2-88. 세파클러의 검정곡선 127
Fig. 2-89. 암피실린의 검정곡선 128
Fig. 2-90. 세프라딘의 검정곡선 128
Fig. 2-91. 페니실린 G의 검정곡선 128
Fig. 2-92. Group Ⅳ의 화학적 구조 131
Fig. 2-93. Group Ⅳ의 시료 전처리 과정 133
Fig. 2-94. Group Ⅳ 4종 의약물질의 ESI 크로마토그램 135
Fig. 2-95. 나프록센의 ESI 질량 스펙트럼 136
Fig. 2-96. 나프록센의 생성 이온 스펙트럼 136
Fig. 2-97. 이부프로펜의 ESI 질량 스펙트럼 137
Fig. 2-98. 이부프로펜의 생성 이온 스펙트럼 137
Fig. 2-99. 메페남산의 ESI 질량 스펙트럼 138
Fig. 2-100. 메페남산의 생성 이온 스펙트럼 138
Fig. 2-101. 탈니플루메이트의 ESI 질량 스펙트럼 139
Fig. 2-102. 탈니플루메이트의 생성 이온 스펙트럼 139
Fig. 2-103. 나프록센의 검정곡선 140
Fig. 2-104. 이부프로펜의 검정곡선 140
Fig. 2-105. 탈니플루메이트의 검정곡선 141
Fig. 2-106. 메페남산의 검정곡선 141
Fig. 2-107. 네오마이신의 화학적 구조 143
Fig. 2-108. Group Ⅴ의 시료 전처리 과정 145
Fig. 2-109. Group Ⅴ의 MCX 카트리지 시료 적재 속도에 따른 회수율 비교 146
Fig. 2-110. Group Ⅴ의 HCl 농도에 따른 회수율 비교 146
Fig. 2-111. Group Ⅴ의 용매 양에 따른 회수율 비교 147
Fig. 2-112. Group Ⅴ 네오마이신의 ESI 크로마토그램 148
Fig. 2-113. 네오마이신의 ESI 질량 스펙트럼 149
Fig. 2-114. 네오마이신의 생성이온 스펙트럼 149
Fig. 2-115. 네오마이신의 검정곡선 150
Fig. 2-116. 산성 의약물질의 화학적 구조 151
Fig. 2-117. GC/MS 분석을 위한 산성 의약물질의 시료 전처리 과정 153
Fig. 2-118. 산성 의약물질의 유도체화 온도와 시간에 따른 비교 155
Fig. 2-119. 산성 의약물질의 GC/MS 크로마토그램 156
Fig. 2-120. 아세틸살리실산의 질량 스펙트럼 157
Fig. 2-121. 이부프로펜의 질량 스펙트럼 157
Fig. 2-122. 탈니플루메이트의 질량 스펙트럼 157
Fig. 2-123. 나프록센의 질량 스펙트럼 158
Fig. 2-124. 메페남산의 질량 스펙트럼 158
Fig. 2-125. 아세틸살리실산의 검정곡선 159
Fig. 2-126. 이부프로펜의 검정곡선 159
Fig. 2-127. 탈니플루메이트의 검정곡선 159
Fig. 2-128. 나프록센의 검정곡선 160
Fig. 2-129. 메페남산의 검정곡선 160
Fig. 3-1. A-1-1의 하수처리 공정 164
Fig. 3-2. A-1-2의 하수처리 공정 164
Fig. 3-3. B-1-1의 하수처리 공정(제 1,2 처리장) 165
Fig. 3-4. C-1-1의 하수처리 공정 166
Fig. 3-5. D-1-1의 하수처리 공정 166
Fig. 3-6. A-2-2의 축산폐수 처리 공정 167
Fig. 3-7. A-2-1 의 하수처리 공정 167
Fig. 3-8. B-2-1의 축산폐수 처리 공정 168
Fig. 3-9. C-2-1의 축산폐수 처리 공정 169
Fig. 3-10. D-2-1, 2의 축산 폐수 처리 공정(연계 처리) 170
Fig. 3-11. 하수 및 축산 폐수, 하천수의 시료 채취 171
Fig. 5-1. 인체용 의약물질 성분별 생산량(kg) 구축 과정(한국환경정책ㆍ평가연구원, 2006) 247
Fig. 5-2. 동물용 의약물질 우선관리대상물질 선정 과정 249
Fig. 5-3. 총 86개 시료에 대한 물질별 검출빈도 및 최대 검출농도 263
Fig. 5-4. 하수처리에 의한 PPCPs 별 분해속도 270
Fig. 5-5. 반응기에 따른 분해 효율 270
Fig. 5-6. 탈기에 의한 제거 효율 276
Fig. 5-7. EMEA에 의한 환경예측농도 산정법 308
Fig. 5-8. 의약물질 관리체계(안) 315
Fig. 5-9. 위해도 조사 방법론 315
Fig. 6-1. Entity Relationship Diagram 322
Fig. 6-2. 시스템 초기 화면 330
Fig. 6-3. 개요: 환경중의 의약물질 연구의 배경 331
Fig. 6-4. 개요: 환경중의 의약물질 연구 개요 332
Fig. 6-5. 개요: 주요노출경로 중 환경중의 의약물질 유입경로 333
Fig. 6-6. 개요: 주요노출경로 중 의약물질 환경중 주요 오염 경로 334
Fig. 6-7. 의약물질: 의약물질정보 335
Fig. 6-8. 의약물질: 의약물질정보 세부사항 336
Fig. 6-9. 의약물질: 생산량 337
Fig. 6-10. 국가별 관리규정: 관리동향 338
Fig. 6-11. 국가별 관리규정: 환경중 예측농도(국내) 339
Fig. 6-12. 국가별 관리규정: 환경중 예측농도(외국) 340
Fig. 6-13. 분석방법: 개요 341
Fig. 6-14. 분석방법: 특징 342
Fig. 6-15. 분석방법: 전처리 343
Fig. 6-16. 분석방법: 기기분석조건 344
Fig. 6-17. 분석방법: Chromatogram 345
Fig. 6-18. 노출실태: 측정지점정보 346
Fig. 6-19. 노출실태: 지점별 노출량 347
Fig. 6-20. 노출실태: 지점별 지도 348
Fig. 6-21. 의약물질정보 등록 349
Fig. 6-22. 생산량 등록 350
Fig. 6-23. 환경중 예측농도 등록 351
Fig. 6-24. 측정지점정보 등록 352
Fig. 6-25. 지점별 노출량 등록 353
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