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Title Page

Contents

Abstract 17

Chapter 1. Introduction 19

1.1. III-Nitrides 19

1.2. Polarity and polarization fields in III-Nitrides 24

1.3. Motivation for nonpolar α-plane GaN 27

1.4. Overview of MOCVD growth system 30

1.5. History of nonpolar and semipolar nitrides 34

1.6. Dissertation overview 37

Chapter 2. Growth of nonpolar α-plane GaN on r-plane sapphire substrates 38

2.1. Introduction 38

2.2. α-plane GaN using low temperature GaN nucleation layer 39

2.3. α-plane GaN using high temperature GaN nucleation layer 42

2.4. Insertion of three-dimensional growth layer 47

2.5. Effect of buffer layer thickness 51

2.6. Effects of V/III ratio and pressure in 3D growth layer 53

2.7. Properties of α-plane GaN films 55

2.8. Summary 59

Chapter 3. Defect reduction in nonpolar α-plane GaN 60

3.1. Introduction 60

3.2. SiNx interlayer 62

3.3. Growth on oxide-patterned sapphire substrate. 71

3.4. Summary 78

Chapter 4. Multiple quantum well structures and p-type doping 79

4.1. Introduction 79

4.2. Growth and characterization of MQW structures 81

4.3. Optical polarization characteristics of α-plane InGaN/GaN MQW structures 87

4.4. Growth and characterization of p-type doping 91

4.5. Summary 95

Chapter 5. Characteristics of nonpolar blue, green, and orange light-emitting diodes 96

5.1. Blue LEDs on planar r-plane sapphire 96

5.2. Blue LEDs on oxide-patterned r-plane sapphire 104

5.3. Green LEDs on planar r-plane sapphire 108

5.4. Orange LEDs on planar r-plane sapphire 115

5.5. Summary 124

Chapter 6. Conclusions 126

References 130

국문요약 141

Publications 144

List of Tables

Table 1.1. Material properties of III-Nitrides, SiC, Si, and sapphire. 22

Table 1.2. Lattice mismatch of different sapphire surface orientations with GaN. 23

Table 1.3. Properties of metal organic sources and their vapor pressures. 31

List of Figures

Figure 1.1. Bandgap energy and lattice constant of III-V nitride semiconductors at room temperature. 20

Figure 1.2. Schematic view of the wurtzite GaN unit cell (left) and the orientation of the planes (right). 21

Figure 1.3. Crystal structure of wurtzite Ga-face and N-face GaN. 24

Figure 1.4. Direction of the polarization field and the electric field for Ga-face and N-face. 26

Figure 1.5. Schematic representation for polarizations and energy band profiles of strained polar (left) and nonpolor (right) InGaN/GaN quantum wells. 28

Figure 1.6. Schematic of the simplified MOCVD system. 30

Figure 2.1. Nomarski optical micrograph (500x) of as-grown c-plane GaN on c-plane sapphire (left) and a-plane GaN on r-plane sapphire (right). 40

Figure 2.2. Nomarski optical micrograph (500x) of α-plane GaN at 100 mbar in nucleation layer (left) and at 3000V/III ratio in GaN layer (right). 40

Figure 2.3. Nomarski optical micrograph (500x) of α-plane GaN (a) sample A, (b) sample B, (c) sample C, and (d) sample D. 43

Figure 2.4. ω-2θ scan indicates the surface orientation of the (11-20) α-plane GaN film on (1-102) r-plane sapphire. 44

Figure 2.5. X-ray omega rocking curves of the α-plane GaN aligned to the c-axis and m-axis. 45

Figure 2.6. Atomic force microscopic image of an α-plane GaN template. 46

Figure 2.7. (a) Nomarski optical micrograph (100x) and (b) AFM image of α-plane GaN. 48

Figure 2.8. X-ray omega rocking curves of the α-plane GaN aligned to the c-axis and m-axis. 48

Figure 2.9. Photoluminescence (PL) of the α-plane GaN. 49

Figure 2.10. FWHMs of (11-20) XRC for the GaN films as a function of the buffer layer thickness. 51

Figure 2.11. FWHMs of (11-20) XRC for the GaN films as a function of the V/III ratio in the 3D growth layer. 53

Figure 2.12. FWHMs of (11-20) XRC for the GaN films as a function of the reactor pressure ratio in the 3D growth layer. 54

Figure 2.13. AFM image of the as-grown α-plane GaN template. 55

Figure 2.14. The XRCs of the α-plane GaN aligned to the c-axis and m-axis. 56

Figure 2.15. Cross-sectional TEM image viewed along the c-direction using g＝11-20 under two-beam condition. 57

Figure 2.16. Plan-view TEM images in which BSFs are visible using g＝1-100 and (b) threading dislocations are visible using g＝0002. 58

Figure 3.1. Nomarski optical microscopy images of the as-grown α-plane GaN template surfaces with different SiNx deposition times (a) 0, (b) 150, (c) 225, and (d) 300 s. 63

Figure 3.2. RMS roughnesses of the α-plane GaN films with varying the SiNx insertion times. 64

Figure 3.3. FWHMs of the XRCs for the α-plane with different SiNx deposition times and for different phi angles. 65

Figure 3.4. PL spectra with different SiNx deposition times at room temperature. 67

Figure 3.5. Plan-view TEM images of BSFs (a) sample A, (b) sample B, (c) sample C, and (d) sample D, viewed along [11-20] using g＝1-100. 69

Figure 3.6. FWHMs of the XRC for the α-plane with and without SiNx interlayer. 70

Figure 3.7. Optical microscopy image of the as-grown α-plane GaN template. 73

Figure 3.8. Monochromatic cathodoluminescence (CL) image of a fully coalesced α-plane GaN template grown on the oxide-patterned sapphire substrate. 74

Figure 3.9. Micro-photoluminescence (PL) spectra of α-plane GaN on oxide-patterned sapphire. 75

Figure 3.10. Cross-sectional TEM image viewed along the c-direction using g＝11-20 under two-beam condition. 76

Figure 3.11. Plan-view TEM image of BSFs using g＝1-100. 77

Figure 4.1. PL spectrum of α-plane InGaN/GaN MQW structures measured at room temperature. 82

Figure 4.2. PL spectrum of c-plane InGaN/GaN MQW structures measured at room temperature. 82

Figure 4.3. PL emission spectra of α-plane InGaN/GaN MQW structures under temperature varied from 15 to 300 K. 83

Figure 4.4. PL emission spectra of c-plane InGaN/GaN MQW structures under temperature varied from 15 to 300 K. 84

Figure 4.5. Normalized PL spectra at various wavelengths. 85

Figure 4.6. Wavelength shift of the temperature-dependent PL from 15 to 300 K. 85

Figure 4.7. Energy state at the Γ point of compressively strained InGaN on (a) the c-plane and (b) the α-plane. P represents the optical polarization. 88

Figure 4.8. PL spectra associated with two polarizations. 89

Figure 4.9. Polarization ratio of PL spectra at various wavelengths. 89

Figure 4.10. (a) Nomarski optical micrograph (200x) and (b) AFM image of p-type α-plane GaN. 92

Figure 4.11. Mg depth profile of Mg-doped α-plane GaN film. 92

Figure 4.12. Hole concentration of p-type α-plane GaN layer at various temperatures. 93

Figure 5.1. (a) Nomarski optical micrograph and (b) AFM image of an α-plane GaN template. 97

Figure 5.2. X-ray omega rocking curves of the α-plane GaN aligned to the c-axis and m-axis. 98

Figure 5.3. (a) Nomarski optical micrograph and (b) Scanning electron microscopic image of non-polar p-type α-plane GaN layer. 99

Figure 5.4. Output power and external quantum efficiency (EQE) as a function of forward current for the non-polar LED. 100

Figure 5.5. (a) Dependence of peak emission wavelength as a function of direct current and (b) Electroluminescence spectrum of a non-polar α-plane LED. 101

Figure 5.6. Normalized EL intensity as a function of polarizer angle. 103

Figure 5.7. Optical output power as a function of the injection current for nonpolar α-plane GaN LEDs. The inset shows an EL image of α-plane LEDs with oxide-patterned sapphire substrates at 20 mA, 105

Figure 5.8. EL emission spectrum of nonpolar α-plane GaN LED. 106

Figure 5.9. Output power and external quantum efficiency (EQE) as a function of forward current for a green LED. 109

Figure 5.10. Dependence of the peak wavelength and the full-width at half maximum (FWHM) for a green LED. 110

Figure 5.11. Polarized EL spectra of a green LED on the α-plane. 112

Figure 5.12. Optical polarization ratio as a function of current for blue and green LEDs. 113

Figure 5.13. EL spectra of orange α-plane InGaN/GaN SQW LED. 117

Figure 5.14. Current and voltage characteristic of the orange LED. 117

Figure 5.15. EL spectrum of orange α-plane LED at 20mA. 119

Figure 5.16. The peak wavelength and the FWHM of the orange LED as a function of the injection current. 119

Figure 5.17. Polarization resolved EL spectra of the orange α-plane LED. 120

Figure 5.18. Optical polarization ratio of the orange LED as a function of the injection current. 121

초록보기

 상용화 되어있는 GaN 기반 발광다이오드는 c-축 방향으로 성장하여 제작하는데 c-축 방향으로 성장된 발광다이오드는 결정구조에 기인한 자발 분극 현상과 스트레인에 의한 압전 분극 현상 때문에 강한 내부 전기장을 가진다. 이러한 내부 전기장은 양자우물 내에서 밴드를 기울게 만들고 전자와 정공 파동함수의 공간적 차이를 유도하여 재결합 확률을 낮추게 된다. c-축에 수직한 a-축 혹은 m-축 방향으로 성장한 발광다이오드는 분극 현상에 대한 영향을 받지 않으므로 발광효율을 높일 수 있어 많은 연구가 진행되고 있다.

본 논문에서는 무분극 a-면 InGaN/GaN 발광다이오드 성장과 특성에 대한 연구를 수행하였다. 고효율의 무분극 발광다이오드를 제작하기 위해서는 고품질의 a-면 GaN 성장이 요구된다. 먼저 MOCVD 장비를 사용하여 a-면 GaN 박막을 r-면 사파이어 기판위에 성장하였다. 저온 버퍼층과 고온 버퍼층에 따른 GaN 박막 특성을 알아보았고 3D 성장층을 삽입하여 결정의 이방성을 줄였다. 고품위의 GaN 박막을 성장하기 위해서 버퍼층의 두께와 3D 성장 층에서 압력과 V/III 비율이 GaN 결정성에 미치는 연구를 수행하였다. 버퍼층의 두께와 3D 성장 층에서의 압력이 GaN 박막특성에 큰영향을 미쳤다. GaN 박박의 결함을 줄이기 위해 두 가지 방법을 도입하였는데 하나는 SiNx 삽입층을 이용하는 것과 다른 하나는 SiO₂ 패턴된 사파이어 기판위에 GaN 박막을 성장하는 것이다. SiNx 삽입층의 영향을 조사하기 위해 증착시간의 변화에 따른 GaN 박막의 구조적·광학적 특성에 대한 연구를 수행하였다. 최적화된 a-면 GaN 성장조건에 SiNx 삽입층을 사용하여 측정한 결정성은 c-축과 m-축에서 각각 373 과 340 arcsec의 회절 반측폭값을 얻었다. SiO₂ 패턴된 사파이어 기판위에 GaN 을 성장하였을 경우 SiO₂위에 성장된 GaN 박막의 선결함 밀도(1x107 cm-2)가 사파이어 기판위에 성장된 GaN 선결함 밀도(1x109 cm-2)보다 ~10² cm-2 정도 줄어들어 좋은 광학적 특성을 보였다.

InGaN 양자우물의 특성을 파악하기 위해서 다양한 파장대에서 광학적 특성에 대한 연구를 진행하였다. 파장이 증가할수록 PL 스펙트럼의 반측폭값은 증가하였는데 In 조성이 증가할수록 상분리가 증가하여 나타난 결과로 판단된다. 장파장으로 갈수록 스트레인이 커지는데 그 결과로 편광 비율이 증가하였다. 저온 PL 측정결과 c-면 InGaN 의 온도에 따른 Peak 변화가 a-면 InGaN 보다 작았는데 그 이유는 분극 현상 때문인 것으로 추정된다. 고농도의 ρ-형 GaN 을 얻기 위해서 전기로를 사용하여 다양한 온도에서 열처리를 하였다. 최고의 정공 농도는 700℃ 에서 열처리를 하였을 때 2.5 x 1018cm-3 을 얻었다.

무분극 a-면 청색과 녹색 그리고 오렌지색 발광다이오드를 제작하여 소자특성을 파악하였다. 사파이어 기판 위에 성장한 청색 발광다이오드의 경우 광출력이 20mA에서 1.24 mW 그리고 100mA에서 4.45 mW 였다. 이 결과는 처음으로 무분극 a一면 발광다이오드에서 광출력이 밀리와트 크기를 가지는 것이다. 인가전류에 따른 파장은 5에서 100 mA까지 2.8nm 변화하였고 20 mA 에서의 편광비율은 0.4 였다. 녹색 발광다이오드 경우에는 광출력이 20mA 에서 0.26 mW 그리고 100 mA 에서 1.27 mW 를 얻었다. 장파장에 대한 LED 특성을 파악하기 위해 오렌지색 LED 를 제작하였다. 인가전류 20 mA 에서 612 nm 파장과 반측폭 값이 72 nm 인 스펙트럼을 얻었다. 이 파장은 지금까지 발표된 무분극 발광다이오드 논문들 중 가장 장파장에서 발광 특성을 보인 결과이다. 본 논문에서 보인 결과들은 향후 무분극 발광다이오드 개발에 있어서 중요한 토대를 마련할 것으로 기대된다.

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