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표제지

ABSTRACT

목차

제1장 연구개요 14

1.1. 연구배경 및 목적 14

1.2. 연구대상 부지 개요 19

1.2.1. 오염현황 19

1.3. 문헌연구 23

1.3.1. 페놀류의 물리·화학적 특성 23

1.3.2. 페놀류의 호기성 생분해 메커니즘 24

1.3.3. 페놀류의 혐기성 생분해 메커니즘 27

1.3.4. 페놀류 자체 생분해 독성 28

제2장 현장 단일관정 주입-추출 실험(Field Single Well Push-Pull Test)을 통한 콜타르(Coal Tar) 오염물질의 호기성 및 혐기성 생분해 효율 평가 방법 30

2.1. 개요 30

2.2. 실험방법 및 재료 35

2.2.1. 실험관정 설치 및 운영 35

2.2.2. 단일관정 주입-추출 실험 35

2.2.3. 호기성 생분해를 위한 전자수용체(용존산소) 주입량 및 이론적인 이산화탄소량 산정법 36

2.2.4. 혐기성 생분해를 위한 전자수용체(질산성질소) 주입량 및 이론적인 이산화탄소량 산정법 38

2.2.5. 단일관정 주입-추출 실험 구성 및 절차 39

2.2.6. 기기 분석 방법 43

2.3. 결과 해석 방법 44

2.3.1. 주입용질 (Br-, DO와 NO3-) 표준농도(C*)(이미지참조) 44

2.3.2. 반응성 주입기질(DO와 NO3-) 0차, 1차 반응계수(이미지참조) 44

2.3.3. 배경지하수 희석을 고려한 이론적인 회복농도(C**) 46

2.3.4. 오염물질 제거량 및 이산화탄소 발생량 47

2.4. 결과 및 고찰 50

2.4.1. SWTT를 통한 주입기질 이동성 평가 50

2.4.2. SWAT를 통한 호기성 및 혐기성 생분해 효율 평가 58

2.5. 결론 68

제3장 현장 단일관정 자연표류 실험을 통한 고농도 폐놀류 혼합물로 오염된 지하수 원위치 호기성·종속영양 질산성질소 탈질 동시 생물학적 복원 평가 방법 70

3.1. 개요 70

3.2. 실험방법 및 재료 74

3.2.1. 실험관정 설치 및 운영(내용없음) 8

3.2.2. 단일관정 자연표류 실험 74

3.2.3. 호기성 생분해를 위한 전자수용체(용존산소) 주입량 산정 75

3.2.4. 혐기성 생분해를 위한 전자수용체(질산성질소) 주입량 산정 76

3.2.5. 단일관정 자연표류 실험구성 및 절차 77

3.2.6. 기기 분석 방법 79

3.2.7. 미생물 군집 분석 방법 80

3.3. 결과 해석 방법 82

3.3.1. 주입용질 (Br-, DO, NO3-) 표준농도(C*)(이미지참조) 82

3.3.2. 배경지하수 유입을 고려한 희석 회복농도(C**dilution)(이미지참조) 82

3.3.3. 생분해 농도(Cbiodegradation)를 이용한 반응성 주입기질 및 페놀류 0차 반응계수 85

3.4. 결과 및 고찰 88

3.4.1. 전자수용체(산소, 질산성질소) 농도 변화 88

3.4.2. 호기성 생분해 및 종속영양 탈질 동시 발생여부 확인 93

3.4.3. 페놀류 혼합오염물질의 분해 특성 95

3.4.4. 전자수용체와 페놀류 혼합오염물질의 0차 반응속도 계수 도출 98

3.4.5. 0차 반응속도 계수를 이용한 전자수용체와 페놀류 오염물질 간 전자수지 비교 102

3.4.6. 페놀류 혼합오염물질의 1차 반응속도 계수 도출 104

3.4.7. 연구대상 대수층 내 토착미생물 군집변화 분석 108

3.5. 결론 111

제4장 연구결과의 공학적 활용방안 및 종합결론 114

4.1. 공학적 활용 방안 114

4.1.1. 주입기질 내 전자수용체 및 페놀류 혼합오염물질 농도 변화 모의 115

4.1.2. 주입정 설치간격 도출을 위한 주입기질 운 크기 변화 모의 119

4.1.3. 주입정 설치 간격 및 주입정-추출정 간격 도출을 위한 지하수 포획구간 모의 121

4.1.4. 혼합오염물질 자체 독성에 의한 오염물질 분해속도 변화 검토 124

4.2. 종합결론 126

참고문헌 129

표목차

〈표 1.1〉 원위치 실험 전 실험관정에서 측정한 지하수 오염도 분석 결과 20

〈표 1.2〉 원위치 실험 전 오염부지 및 연구지역 지하수의 용존산소 및 산화환원전위 분석 결과 21

〈표 1.3〉 페놀/페놀류의 물리화학적 특성 24

〈표 2.1〉 산소에 의한 도데칸 형태의 TPH 호기성 생분해 화학양론 38

〈표 2.2〉 질산성질소에 의한 도데칸 형태의 TPH 혐기성 생분해 화학양론 39

〈표 2.3〉 단일관정 주입-추출 실험 구성 41

〈표 2.4〉 SWTT1, SWTT2의 주입기질 회수율 및 소모량 산정 결과 53

〈표 2.5〉 단일관정 주입-추출 실험을 통해 산정한 TPH 및 TOC 제거량 57

〈표 2.6〉 SWAT1, SWAT2의 주입기질 회수율 및 소모량 산정 결과 59

〈표 2.7〉 주입기질별 소모량에 따른 TPH(도데칸) 제거량 비교 62

〈표 2.8〉 포화농도 주입기질 용액의 주입량에 따른 TPH 제거량 변화 63

〈표 2.9〉 TPH(도데칸) 제거량을 이용한 이산화탄소 발생량 비교 65

〈표 3.1〉 산소에 의한 페놀류의 호기성 생분해 화학양론 76

〈표 3.2〉 질산성질소에 의한 페놀류의 혐기성 생분해 화학양론 77

〈표 3.3〉 단일관정 자연표류 실험 시 배경농도 및 주입기질 주입 농도 79

〈표 3.4〉 SWDT의 전자수용체 및 전자공여체 간 물질수지 비교 103

〈표 3.5〉 전자수용체 1차 반응계수/페놀류 0차 반응계수를 이용한 페놀류 1차 반응계수 산정 결과 107

〈표 3.6〉 SWDT 수행 간 채취한 지하수 시료의 16s rRNA 분석 결과 110

〈표 4.1〉 주입기질과 오염물질의 농도 변화 모의에 적용된 설계인자 117

〈표 4.2〉 주입기질 주입정 설치간격 도출을 위한 주입기질 운 크기 모의 결과 120

〈표 4.3〉 추출정에서 적정 포획구간 형성을 위한 양수 조건 도출 결과 123

그림목차

〈그림 1.1〉 콜타르 오염지역 지하수의 TPH 오염 분포 현황 20

〈그림 1.2〉 콜타르 오염지역 지하수의 페놀류 오염 분포 현황 21

〈그림 1.3〉 콜타르 오염지역의 용존산소 분포 현황 22

〈그림 1.4〉 콜타르 오염지역의 산화환원 전위 분포 현황 22

〈그림 1.5〉 페놀의 호기성 생분해 메커니즘 25

〈그림 1.6〉 p-cresol의 호기성 생분해 메커니즘 26

〈그림 1.7〉 페놀류의 혐기성 생분해 분해 메커니즘 28

〈그림 2.1〉 실험관정 단면도 35

〈그림 2.2〉 주입-추출 실험(push-pull test) 개요 36

〈그림 2.3〉 현장 단일관정 주입-추출 실험 개요 40

〈그림 2.4〉 이론적인 회복농도 및 오염물질 제거량 산정 개요 47

〈그림 2.5〉 SWTT1(가)와 SWTT2(나)의 주입기질 표준농도 및... 51

〈그림 2.6〉 SWTT1(가)와 SWTT2(나)의 이산화탄소 농도 변화 54

〈그림 2.7〉 SWTT1(가)와 SWTT2(나)의 TPH 농도 변화 55

〈그림 2.8〉 SWTT1(가)와 SWTT2(나)의 TOC 농도 변화 56

〈그림 2.9〉 SWAT1(가)와 SWAT2(나)의 주입기질 표준농도 및... 58

〈그림 2.10〉 SWAT2의 아질산성질소 및 아산화질소 농도 변화 60

〈그림 2.11〉 SWAT1(가)와 SWAT2(나)에서 TPH 농도 변화 61

〈그림 2.12〉 SWAT1(가)와 SWAT2(나)의 이산화탄소 농도 변화 64

〈그림 2.13〉 SWAT1(가)와 SWAT2(나)에서 도출한 산소와... 67

〈그림 3.1〉 단일관정 자연표류 실험 개요 74

〈그림 3.2〉 산소 및 질산성질소의 희석 회복농도(C**dilution) 변화 개요(이미지참조) 84

〈그림 3.3〉 페놀류 혼합오염물질의 희석 회복농도(C**dilution) 변화 개요(이미지참조) 85

〈그림 3.4〉 주입기질 및 페놀류의 생분해 농도 분석 결과 예시 87

〈그림 3.5〉 주입기질 표준농도와 산화-환원 전위(가) 및 이산화탄소... 90

〈그림 3.6〉 질산성질소, 아질산성질소, 아산화질소 농도 변화 92

〈그림 3.7〉 산소(가) 및 질산성질소(나) 농도 변화 94

〈그림 3.8〉 주입기질(브로마이드, 산소, 질산성질소)의 희석 회복농도 95

〈그림 3.9〉 페놀과 크로졸 유도체(가) 및 크실레놀 유도체(나)의 희석 회복농도 97

〈그림 3.10〉 전자수용체(가), 페놀(나), 크레졸 유도체(다), 크실레놀... 99

〈그림 3.11〉 SWDT 수행 전(가) 및 수행 후(나) 실험 관정에서 채취한... 108

〈그림 4.1〉 주입-추출정을 이용한 원위치 생물학적 복원 공정 설계 및 운영 개요 115

〈그림 4.2〉 주입기질 운 내 질산성질소 및 페놀류 혼합오염물질의 최대 농도... 118

〈그림 4.3〉 지하수 흐름에 따른 주입기질 운(plume) 크기 변화 119

〈그림 4.4〉 추출정에 의한 오염지하수 포획구간 형성 예시 121

〈그림 4.5〉 주입-추출정을 이용한 원위치 생물학적 복원 공정 설계 및 운영(안) 123

〈그림 4.6〉 페놀 자체 독성을 고려한 페놀 농도에 따른 생분해 속도 변화 125

초록보기

 This study aimed to investigate a potential for application of simultaneous aerobic respiration and heterotrophic denitrification and to estimate its applicability for in-situ bioremediation of high strength coal tar and phenolic compound-contaminated groundwater. The first study was conducted to evaluate the aerobic and anaerobic degradation of coal tar with simultaneous injection of DO and NO3- and to assess the method estimating the degradation potential by theoretical recovery concentration (C**) and theoretical recovery mass (M**recovered). It was investigate in single-well push-pull transport tests (SWTT1, SWTT2) and single-well push-pull activity test (SWAT1, SWAT2). During the SWTT1 and 2, consumptions of DO and NO3- indicated that biological and/or chemical consumption of both electron acceptors were occurred in the aquifer. In SWAT1 and 2, normalized concentrations of both DO and NO3- were decreased much faster and CO₂ concentration surpassed theoretical recovery concentration(C**), which indicates that aerobic and anaerobic degradation occurred, respectively. In particular, NO2- and N₂O were produced and accumulated during the NO3- degradation. The detection of N₂O indicates that NO3- is consumed through a dissimilative pathway. The estimated removal mass of TPH based on theoretical recovery mass (M**recovered) was 5.7 g and 44.2 g in SWAT1 and SWAT2, respectively. However, it was demonstrated that 1 mmol of consumed DO degraded more TPH 4.7 times higher than NO3-. The zero-order coefficients for reactive solutes (ko) including DO and NO3- were determined as 2.64 mmol/L/day and 14.5 mmol/L/day. Also the first-order coefficients of DO and NO3- were nearly similar as 11.1 day-1 and 12.3 day-1, respectively.

In the second study, a field single-well natural drift test (SWDT) was conducted to evaluate the feasibility of in-situ bioremediation using sequential aerobic respiration and heterotrophic denitrification. In addition, the analysis of dilution-adjusted concentrations (C**dilution) was considered to exclude the dilution phenomena by background groundwater. For the stimulation of indigenous phenol degrading microorganisms, a 1,400L of oxygen-saturated test solution containing nitrate was injected into the aquifer. After injection of the test solution, significant consumption of DO was immediately observed and then degradation of methyl derivatives (o-cresol and m,p-cresol) was first observed with average zero-order rate coefficients of 0.049 mmol/L/d and 0.19 mmol/L/d, respectively. After 73% of injected DO was consumed, significant NO3- consumption was observed along with degradation of phenol and dimethyl derivatives (2,4-xylenol and 3,5-xylenol), having average zero-order rate coefficients of 0.15 mmol/L/d, 0.058 mmol/L/d, and 0.014 mmol/L/d, respectively. The production of CO₂, NO2- and N₂O along with significant consumption of DO and NO3- suggest that phenolic compounds were biologically degraded by sequential aerobic respiration and heterotrophic denitrification. Also, all phenolic compounds were highly dependent on the availability of NO3- denitrification. Thus, the heterotrophic denitrification more significantly contributed to the degradation of phenolic compound mixtures than aerobic respiration in the presence of both DO and NO3-. Base on the electron balance between electron acceptors (DO and NO3-) and electron donors (phenolic compounds), first order rate coefficient of phenolic compounds as utilized electron acceptors were estimated; if DO would be utilized : phenol 0.517 day-1, o-cresol 0.169 day-1, m,p-cresol 0.655 day-1, 2,4-xylenol 0.200 day-1, 3,5-xylenol 0.048 day-1 ; if NO3- would be utilized : phenol 0.711 day-1, o-cresol 0.232 day-1, m,p-cresol 0.901 day-1, 2,4-xylenol 0.276 day-1, 3,5-xylenol 0.066 day-1. As a result of 16s RNA analysis, after injection of the test solution, Pseudomonas stutzeri known as a facultative heterotrophic denitrifier and isolated in the Poly Aromatic Hydrocarbon (PAH)-contaminated soil was dominant in the tested aquifer. Thus, we suggest that simultaneous injection of DO and NO3- is an appropriate in situ bioremediation strategy to degrade the mixtures of high-strength phenolic compounds in the aquifer.

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