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Title Page

Abstract

Contents

1. Introduction 9

1.1. Rechargeable batteries. 9

1.2. Lithium solid electrolytes 10

1.3. Sodium solid electrolytes 11

1.4. Sulfide solid electrolyte 11

1.5. Importance of substitution and structural change 12

2. Experimental 13

2.1. Synthesis of Na4+xSn1-xAlxS4 solid electrolytes by solid-state method.[이미지참조] 13

2.2. Material characterization 13

2.3. Structural analysis 14

2.4. Electrochemical Characterization 14

3. Result and Discussion 15

3.1. Crystal Structure of Na5AlS4 and Na₄SnS₄[이미지참조] 15

4. Conclusion 23

Reference 24

요약문(Summary) 25

List of Tables

Table 1. Lattice parameter of the Na5-xAl1-xSnxS4 series[이미지참조] 17

Table 2. Ionic and Electronic conductivity of Na5-xAl1-xSnxS4 series.[이미지참조] 22

List of Figures

Figure 1. Gravimetric and volumetric energy density of batteries. 9

Figure 2. A schematic presentation of the most commonly used Li-ion battery. 10

Figure 3. (a) PXRDs (Mo-Kα1, radiation) of all samples in Na5-xAl1-x SixS4 (0 ≤ x ≤ 1)...[이미지참조] 12

Figure 4. Experimental procedure 13

Figure 5. (a) Crystal structure of (a) Na5AlS4 and (b) Na₄SnS₄[이미지참조] 15

Figure 6. XRD patterns of Na5-xAl1-xSnxS4 samples sintered at 550 ℃ for 12 h in the 2 θ...[이미지참조] 17

Figure 7. Lattice parameter of the Na5-xAl1-xSnxS4 series[이미지참조] 17

Figure 8. Observed and calculated powder X-ray Rietveld refinement profiles for all samples... 18

Figure 9. (a) XRD patterns Na5-xAl1-xSnxS4 samples sintered at 800 ℃ for 12 h in the 2 θ...[이미지참조] 19

Figure 10. (a) XRD pattern of Na4.75Al0.75Sn0.25S4 synthesized with various conditions. (b)...[이미지참조] 20

Figure 11. (a) Nyquist plot of Na4.75Al0.75Sn0.25S4 solid electrolytes sintered at different...[이미지참조] 22

Figure 12. (a) Nyquist plot measured at 303 K(30 ℃) of Na5-xAl1-xSnxS4 series and (b) ionic...[이미지참조] 22

초록보기

고성능 고체 전해질을 개발하고, 설계하는 것은 현대 배터리 연구에서 요구되는 중요한 과제 중 하나입니다. 고체 전해질에는 대표적으로 산화물과 황화물 두 가지가 사용되는데, 입자 계면 문제를 해결하기 위해서 산화물은 1000℃ 이상의 높은 소결 온도를 거쳐야하는 반면, 황화물은 약간의 높은 압력으로도 해당 문제가 완화된다는 장점을 가집니다. 또한, 기존에 흔히 사용되던 리튬 이온 배터리에 비해 소듐 이온 배터리는 지구상에 비교적 풍부한 원소를 사용할 뿐 아니라, 원가 자체도 낮아서 경제적으로 큰 이점을 가집니다. 따라서 황화 소듐 이온 고체 전해질은 대규모 에너지 저장 응용 분야에 적합한 배터리 개발을 가능하게하는 핵심 기술입니다. 이번 연구에서 저희는 소듐 이온 고체 전해질 중 새로운 구조와 조성을 가지는 Na5-xAl1-xSnxS4 (0 ≤ x ≤ 1)을 발견하였습니다. 해당 물질을 합성하는 과정에서 새로운 구조가 관측되었는데, 이 구조는 기존 물질인 Na5AlS4, Na4SnS4 두 물질과는 다른 구조를 나타내며, 해당 구조를 밝혀내기 위해 시도 중입니다. 또한 구조에 변화가 일어나면서 기존 구조에 비해 이온 전도성이 최대 6 배까지 향상되었습니다. 이러한 연구결과를 통해 저희는 동일한 조성을 갖더라도, 화학 반응을 통해 발생한 구조적 변화가 이온 전도도를 크게 향상시킬 수 있음을 보여줍니다.