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Title Page

Contents

Abstract 7

1. Introduction 9

1.1. Study Background 9

1.2. Objectives 11

2. Materials and methods 12

2.1. Chemicals 12

2.2. Experimental procedures 13

2.3. Analytical method 15

2.4. Acute toxicity test 16

3. Results and discussion 17

3.1. Degradation kinetics of PRO during UV photolysis and UV/H₂O₂ 17

3.2. Effect of pH on the PRO degradation 21

3.3. Effect of water components 24

3.4. Identified TPs and proposed degradation pathways of PRO 31

3.5. Assessment of acute toxicity 37

4. Conclusion 41

5. References 42

국문 초록 51

List of Tables

Table 1. Absorbance and quantum yield of propiconazole for UV photolysis 18

Table 2. Rate constants of PRO degradation at different pH in UV photolysis and... 23

Table 3. Rate constants of PRO degradation in UV photolysis and UV/H₂O₂ reactions. 25

Table 4. Predicted toxicity of PRO and TPs using ECOSAR program. 40

List of Supplementary Tables

Table S 1. Concentration of PRO in different water matrices. 55

Table S 2. Water components in surface waters. 56

Table S 3. Analysis conditions of UPLC-MS/MS for PRO. 57

Table S 4. Analysis conditions of UPCL-qTOF/MS for organic byproducts of PRO. 58

Table S 5. Identified organic byproducts of PRO during UV photolysis and UV/H₂O₂ reaction. 60

List of Figures

Fig. 1. Schematic diagram of the photoreactor. 14

Fig. 2. Removal of PRO by UV wavelength (VUV (185nm); UV-A (365nm); UV-B... 18

Fig. 3. (a) Degradation of PRO during dark control, H₂O₂ only, UV photolysis, and UV/H₂O₂ reactions and (b) kinetics of PRO by... 19

Fig. 4. Degradation kinetics of PRO by different pH values during UV photolysis, and... 23

Fig. 5. Comparison of kinetics between pure water and surface water during UV... 25

Fig. 6. Effects of (a) HA, (b) Cl-, (c) NO3-, (d) HCO3- on the PRO degradation during the...[이미지참조] 28

Fig. 7. Effect of TBA, and IPA on PRO degradation via UV/H2O2/HCO3- ([PRO]0＝...[이미지참조] 30

Fig. 8. Time profiles of identified TPs in (a) UV photolysis and (b) UV/H₂O₂ reaction ([PRO]0＝3 μM; [H2O2]0＝4 mM).[이미지참조] 33

Fig. 9. Time profiles (a) of identified ionic byproducts during UV/H₂O₂ reaction and (b) recoveries of Cl- in UV photolysis and...[이미지참조] 35

Fig. 10. Proposed degradation pathways of PRO in UV photolysis and UV/H₂O₂ reaction ([PRO]0＝3 μM; [H2O2]0＝4 mM).[이미지참조] 36

Fig. 11. Luminescence inhibition in V. fischeri of PRO during (a) UV photolysis and (b) UV/H₂O₂ reaction ([PRO]0＝3 μM;...[이미지참조] 38

List of Supplementary Figures

Fig. S 1. Absorbance of PRO (0.03 mM) at different pH and wavelength. 67

Fig. S 2. Energy efficiency evaluation for UV/photolysis and UV/H₂O₂ reaction. 68

초록보기

Propiconazole (PRO)은 널리 사용되는 triazole fungicide이며 수계 내에서 자주 검출된다. PRO는 Possible human carcinogen (GROUP C)로 분류되며 인체 내 간암을 유발할 수 있다. 기존정수처리공정(침전, 여과, 염소소독 및 오존 등)에서는 제거가 잘 되지 않아 효과적인 처리 방법이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 UV 광분해 및 UV/H₂O₂ 공정에서 PRO의 제거 경향성 파악 및 분해 메커니즘을 조사했다. 1시간동안 UV 단독공정반응에서 대상물질은 80%가 제거되었고, UV/H₂O₂ 공정에서는 30분 내 완전히 분해됐다. UV/H₂O₂ 반응에서 생성된 OH라디칼에 의해 효과적으로 PRO가 제거될 수 있음을 확인하였고 속도상수는 유사1차속도를 따랐다. 산화제(H₂O₂)양이 증가할수록, pH가 낮을수록 대상물질 제거속도가 빨라졌으며 실제 원수에서는 제거율이 현저하게 떨어졌다. 원수 내 존재하는 각각의 제어인자(휴믹산 및 음이온)에 대상물질 제거 영향을 확인했다. 일반적으로 휴믹산, Cl- 및 NO3-의 농도가 증가할수록 UV/H₂O₂ 공정에서 제거속도가 감소했으나, HCO3-는 농도가 증가할수록 제거속도가 증가하다가 일정농도 이상에서는 감소했다. PRO의 UV 광분해 및 UV/H₂O₂ 공정에서 분해 메커니즘은 LC-qTOF/MS를 사용하여 규명했다. UV 광분해 공정에서 4개의 TP([M+H]+ ＝ 238,256,306,324)가 식별된 반면, UV/H₂O₂ 공정에서는 총 7개의 TP([M+H]+ ＝ 238,256, 306, 324, 340, 356, 358)가 식별되었다. 또한, 이온크로마토그래피를 사용하여 Cl-, NO3-, 포름산(HCOO-) 및 아세테이트(CH3COO-)와 같은 이온 부산물이 확인되었으며, 이를 통해 상당한 무기화가 이루어짐을 알 수 있었다. 특히, 질산염 이온은 PRO의 triazole 고리가 분해됨을 알 수 있다. UV/H₂O₂ 반응에서 주요 반응은 고리 절단, 연속적인 산화반응 및 고리화였다. 두 공정에서 PRO를 처리할 때 V. fischeri의 발광 저해율이 감소하는 것으로 보아 PRO 제거로 인한 급성독성이 감소함을 알 수 있었다. 대상물질과 각 공정에서 생성된 부산물의 개별적인 독성을 ECOSAR를 이용하여 평가하였고 UV/H₂O₂ 공정에서 새롭게 확인된 부산물([M+H]+ ＝ 340)이 PRO와 비슷한 독성을 나타내는 것으로 밝혀졌다.

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