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Title Page 1

ABSTRACT 4

Contents 5

Ⅰ. INTRODUCTION 12

1.1. Overview 12

Ⅱ. Study on Li dendrite formation and suppression in pouch-type lithium-ion batteries with misaligned electrode pairs 14

2.1. Introduction 14

2.2. Experiment 15

2.2.1. Electrode preparation 15

2.2.2. Fabrication of a single-layer pouch cell 16

2.2.3. Electrochemical analysis 17

2.2.4. Structural analysis 18

2.3. Results & discussion 18

2.4. Conclusion 36

2.5. References 37

Ⅲ. Study on electrode delamination-induced degradation behavior in pouch-type lithium-ion batteries 41

3.1. Introduction 41

3.2. Experiment 42

3.2.1. Electrode preparation 42

3.2.2. Fabrication of a single-layer pouch cell 43

3.2.3. Electrochemical analysis 43

3.2.4. Characterization of a NCM622 cathode 44

3.2.5. Magnetic field imaging analysis 44

3.3. Results & discussion 45

3.3.1. Design and fabrication of the FSBs 45

3.3.2. Structural and electrochemical properties of the FSCs 46

3.3.3. Electrochemical performance of the FSBs 48

3.3.4. Diagnosis of the FSBs 51

3.3.5. Effect of defect location on the degradation of FSBs 53

3.4. Conclusion 56

3.5. References 57

요약문 61

List of Tables 7

Table 2.1. Design parameters of the cathode and anode 16

Table 2.2. Charge/discharge capacity and Coulombic efficiency during pre-cycling: one... 21

List of Figures 8

Figure 2.1. Fabrication process of a single-layer pouch cell in a dry room: stacking →... 17

Figure 2.2. Schematics of (a) the single-layer pouch cell configuration and (b) three pouch cells... 19

Figure 2.3. Voltage profiles of the (a) well-aligned cell, (b) slightly misaligned cell, and (c)... 21

Figure 2.4. Digital camera images of the inside of the (a-1, a-2) well-aligned cell, (b-1, b-2)... 23

Figure 2.5. Optical microscopy images of the side of the graphite anodes (a) in the well-aligned... 24

Figure 2.6. XRD pattern of Li dendrites observed in the misaligned cell 24

Figure 2.7. XPS analysis data (C 1s, F 1s, and Li 1s) of Li dendrites observed in the misaligned cell 25

Figure 2.8. Digital camera images of the inside of the slightly misaligned cells having graphite... 26

Figure 2.9. Changes in the (a) thickness and (b) weight of the PVdF film, co-polyimide film... 27

Figure 2.10. Comparison of the voltage profiles of an insulated misaligned pouch cell with... 28

Figure 2.11. Cycle performance of well-aligned, slightly misaligned, largely misaligned, and... 30

Figure 2.12. Rate capabilities of the four pouch cells (well-aligned, slightly misaligned, largely... 31

Figure 2.13. (a) Electrochemical impedance spectra of the well-aligned cell, slightly misaligned... 32

Figure 2.14. (a) Schematics comparing the SOLs of the cathode as a function of the SOC in the... 34

Figure 2.15. (a) XRD patterns of the NMC622 cathode from disassembled well-aligned,... 35

Figure 3.1. Schematic representation of (a) the fabrication process for fault-simulated batteries... 46

Figure 3.2. (a) Top and (b) cross-sectional SEM images of standard SC and FSCs (10% and 20% defects) 47

Figure 3.3. (a-c) C 1s and (d-f) F 1s XPS spectra of the SC and FSCs (10% and 20% defects)... 48

Figure 3.4. Initial voltage profiles of SB and FSBs (10%, 20%, and 30% defects) during (a)... 49

Figure 3.5. (a) 25 ℃ and (b) 50 ℃ cycle performance of SB and FSBs (10% and 20% defects)... 50

Figure 3.6. (a) Cross-sectional SEM images of the SB and FSBs (10% and 20% defects) after... 51

Figure 3.7. (a) Digital twin 3D structure model of SC and FSC. (b) Electronic current density... 52

Figure 3.8. (a) Cross-sectional SEM images of the SB and FSBs (10% and 20% defects) after... 52

Figure 3.9. MFI results and cross-sectional line profiles at highlighted (yellow) region of SB... 53

Figure 3.10. A schematic of the dual-layer electrode fabrication process 54

Figure 3.11. Nyquist plots of SB and FSBs (20%, top, and bottom defects) after pre-cycling 54

Figure 3.12. (a) 50 ℃ cycle performance of SB and FSBs (20%, top, and bottom defects) at 1... 55

초록보기

 최근 전기차 및 에너지저장장치 시장의 급격한 성장과 함께 전지 발화 사고 또한 지속적으로 발생함에 따라, 리튬 이온 전지의 고에너지밀도화 뿐만 아니라 안전성 문제가 새로운 과제로 대두되고 있다. 그러나, 1) 화재발생 시에 전지의 기존 형태뿐만 아니라 발화 지점도 심각하게 손상되며, 2) 다양한 결함요인들이 복합적으로 작용하여 전지 열화/발화가 발생하기 때문에 명확한 원인을 규명하는데 어려움이 있다. 이러한 전지 발화 사고는 상용 전지 제조 과정에서 발생하는 내부 불량이나, 실제 구동 환경에서 발생하는 잠재적인 결함 등 다양한 요인에 기인한다. 이에, 최근에는 리튬 이온 전지의 열폭주거동 및 결함 진단 기술에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나, 여전히 리튬 이온 전지 내에서 발생 가능한 결함요인에 따른 열화 거동과의 상관관계 분석 및 원인 규명은 부족한 실정이다.

본 논문에서는 파우치셀 수준에서 인위적으로 결함을 모사하고, 이에 따른 전기화학적 특성 변화와 사후 분석을 통해결함-열화 기작 간의 상관관계를 도출하였다. 첫째, 전지 제조 과정 또는 구동 중 외부 충격 등에 의해 발생 가능한 전극 비정렬 결함-모사 전지를 제조하여, 열화 원인을 규명하고 이를 억제하기 위한 방안을 소개하였다. 양극과 음극 간의 비정렬 정도가 증가함에 따라, 충전 중에 비정렬된 양극에 겹쳐져 있는 음극 집전체 측면에서의 리튬 덴드라이트 성장으로 인해 초기 쿨롱 효율뿐만 아니라 가역 방전 용량도 감소하는 경향을 나타냈다. 이러한 잠재적인 결함에 대응하기 위한 방안으로, 음극 집전체 측면에 절연층을 적용하여 리튬 덴드라이트 성장을 억제할 수 있는 방안을 제시하였다. 둘째, 전극 설계 과정이나 가혹한 구동 환경에서 발생 가능한 전극 탈리 결함-모사 전지를 제조하여, 결함-열화 간 상관관계를 분석하고 이를 진단하기 위한 방안을 소개하였다. 전극 내 결함 유도 물질의 양이 증가함에 따라 결함 발현 조건에서의 용량 유지율이 저하되며, 계면 저항이 증가하는 경향을 나타냈다. 또한, 전극 탈리 영역에서의 전류 국부화를 기반으로 Magnetic Field Imaging (MFI) 분석을 통한 비파괴 결함 진단 방안을 제안하였다.

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