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표제지 2

Abstract 5

요약 7

목차 9

제1장 서론 14

1.1. 리튬 이온 배터리 (Lithium ion batteries) 14

1.2. 양극 (Cathode) 15

1.2.1. 양극 활물질 (Cathode active material) 15

1.2.2. 도전재 (Conductive Additive) 17

1.2.3. 바인더 (Binder) 17

1.3. 음극 (Anode) 18

1.4. 분리막 (Seperator) 18

1.5. 전해질 (Electrolytes) 19

1.6. Phosphazene 19

1.6.1. Hexafluorocyclotriphosphazene(HFPN) 21

1.6.2. HFPN Radical mechanism 22

1.7. 연구 목적 23

제2장 실험 25

2.1. 시약 및 재료 25

2.2. 실험 25

2.2.1. Hexafluorophosphazene(HFPN) 합성 25

2.2.2. HFPN-DAB(1:1) 합성 26

2.2.3. HFPN-DAB(1:2) 합성 27

2.2.4. HFPN-DAB(1:3) 합성 28

2.2.5. HFPN-APTES 합성 29

2.2.6. HFPN-APTES-Si 합성 30

2.3. 분석 장비 31

2.4. 전기화학 테스트 32

제3장 결과 및 고찰 33

3.1. HFPN 합성 33

3.2. HFPN-DAB(1:1) 합성 35

3.3. HFPN-DAB(1:2) 합성 39

3.4. HFPN-DAB(1:3) 합성 42

3.5. 양극 슬러리 제조 47

3.5.1. HFPN-DAB(1:1) 바인더 - NCM811 전극 제조 47

3.5.2. HFPN-DAB(1:2) 바인더 - NCM811 전극 제조 47

3.5.3. HFPN-DAB(1:3) 바인더 - NCM811 전극 제조 47

3.5.4. PVDF 바인더 - NCM811 전극 제조 48

3.6. SEM image 48

3.7. 전기화학 테스트 50

3.7.1. HFPN-DAB(1:1)의 전기화학적 특성 51

3.7.2. HFPN-DAB(1:2)의 전기화학적 특성 52

3.7.3. HFPN-DAB(1:3)의 전기화학적 특성 53

3.8. TGA data 54

3.9. Self-Extinguishing Time (SET) data 56

3.10. HFPN-APTES 합성 58

3.11. SET test (HFPN-APTES) 61

3.12. DSC data 62

3.13. HFPN-APTES-Si 합성 63

제4장 결론 66

참고문헌 68

표목차 13

Table 1. 슬러리와 전해액 간의 상호작용 결과 51

Table 2. SET value of Binder-NCM811 cathode 57

Table 3. SET value of HFPN-APTES 62

그림목차 11

Fig. 1. Charge/discharge and electrode reaction of lithium ion battery 14

Fig. 2. General Structure of cyclophosphazene and polyphosphazene 20

Fig. 3. Structure of hexachlorocyclotriphosphazene 21

Fig. 4. Structure of hexafluorocyclotriphosphazene(HFPN) 22

Fig. 5. Combustion radical mechanism 23

Fig. 6. Scheme of HFPN 26

Fig. 7. Scheme of HFPN-DAB(1:1) 27

Fig. 8. Scheme of HFPN-DAB(1:2) synthesis 28

Fig. 9. Scheme of HFPN-DAB(1:3) synthesis 29

Fig. 10. Scheme of HFPN-APTES 30

Fig. 11. Structure of HFPN-APTES-Si 31

Fig. 12. Scheme of HFPN synthesis 34

Fig. 13. ³¹P-NMR data of HFPN 34

Fig. 14. ¹⁹F-NMR data of HFPN 35

Fig. 15. Scheme of HFPN-DAB(1:1) synthesis 36

Fig. 16. ³¹P-NMR data of HFPN-DAB(1:1) 37

Fig. 17. ¹⁹F-NMR data of HFPN-DAB(1:1) 38

Fig. 18. Scheme of HFPN-DAB(1:2) synthesis 40

Fig. 19. ¹⁹P-NMR data of HFPN-DAB(1:2) 41

Fig. 20. ¹⁹F-NMR data of HFPN-DAB(1:2) 42

Fig. 21. Scheme of HFPN-DAB(1:3) synthesis 44

Fig. 22. ¹⁹P-NMR data of HFPN-DAB(1:3) 45

Fig. 23. ¹⁹F-NMR data of HFPN-DAB(1:3) 46

Fig. 24. THF 용매 사용 시 용해도 차이 48

Fig. 25. SEM image of NCM-DAB and NCM-PVDF(3 kX) 49

Fig. 26. SEM image of NCM-DAB and NCM-PVDF(10 kX) 50

Fig. 27. CV curve of HFPN-DAB(1:1) 52

Fig. 28. CV curve of HFPN-DAB(1:2) 53

Fig. 29. CV curve of HFPN-DAB(1:3) 54

Fig. 30. TGA data of HFPN-DAB 55

Fig. 31. SET test of NCM811-Binder cathode 58

Fig. 32. Scheme of HFPN-APTES synthesis 59

Fig. 33. ¹⁹P-NMR data of HFPN-APTES 60

Fig. 34. ¹⁹F-NMR data of HFPN-APTES 61

Fig. 35. DSC data of HFPN-APTES 63

Fig. 36. FT-IR spectrum of HFPN-APTES-Si 64

Fig. 37. TEM image of HFPN-APTES-Si 65

초록보기

 리튬이온배터리는 에너지 밀도가 높고 긴 수명을 가지고 있어 전기자동차와 에너지 저장 장치 등 다양한 분야에서 널리 활용되고 있다. 하지만, 배터리 내부에서 발생하는 단락, 과열, 충격 등의 이유로 화재나 폭발 사고가 일어날 수 있다는 점은 큰 안전 문제로 지적되고 있다. 특히, 전해질과 바인더 같은 유기 화합물이 고온 상태에서 가연성 분해 산물을 생성하기 때문에, 이러한 물질은 화재 위험성을 더욱 증가시키는 원인 중 하나로 간주된다. 이를 해결하기 위해 본 연구에서는 우수한 난연성을 가진 hexafluorophosphazene(HFPN)을 기반으로 한 새로운 바인더 소재를 개발하여 리튬이온배터리의 안전성을 높이고자 하였다. HFPN은 1,4-diaminobutane(DAB)과 반응하여 HFPN-DAB라는 난연성과 접착성을 모두 갖춘 물질로 합성되었다. 이 물질은 다양한 몰비(1:1, 1:2, 1:3)로 제조된 후, NCM811과 카본블랙을 포함하는 슬러리를 만들어 전극으로 제작되었다. 실험 결과, HFPN-DAB의 열 안정성, 난연 특성, 전기화학적 안정성, 그리고 구조적 접착력을 TGA, SET, CV, SEM 분석을 통해 평가를 진행하였다. 또한, hexafluorophosphazene(HFPN)에 3-aminopropyltriethoxysilane(APTES) 작용기를 결합시켜 APTES에 포함된 Si-O 결합이 고온 환경에서 전극 표면에 보호막을 형성할 것으로 예상하였다. 이러한 물질은 분리막 소재에 적용되어 난연 효과를 제공할 가능성이 있다고 판단하였다.

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