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Title Page 2

Contents 5

Abstract 8

Chapter 1. Introduction 10

1.1. Urban air mobility and requirements for next-generation batteries 10

1.2. Necessity of lithium-ion batteries for UAM applications 15

1.3. Advantages and challenges of silicon-based anodes 22

1.4. Silicon/Graphite blending strategy for high-performance lithium-ion batteries 24

1.5. Aim of this research 27

Chapter 2. Experimental 28

2.1. Electrode fabrication and cell assembly 28

2.1.1. Preparation of Gr/Si blended anodes 28

2.1.2. Preparation of cathodes 29

2.2. Characterization 30

2.3. Electrochemical evaluation 31

2.4. Characteristics 32

Chapter 3. Result and Discussion 33

3.1. Electrode design and compositional strategy 33

3.2. Impacts of increasing SiC content into Gr/SiC anodes 36

3.3. Influence of SiC content on electrode porosity and tortuosity 41

3.4. Cyclic voltammetry 46

3.5. Rate capability of Gr/SiC blended electrodes with varying SiC content 48

3.6. Evaluation of remaining lithium post discharge 51

3.7. Quantitative assessment of residual lithium distribution in Gr/SiC anodes 55

3.8. Cycle stability and swelling behavior of Gr/SiC anodes 58

3.9. Structural stability of SiC and electrode morphology after cycling 63

3.10. Pouch-type full cell: performance and applicability at the practical cell level 66

Chapter 4. Conclusion 69

References 71

논문요약 (국문) 74

List of Figures 6

Fig. 1.1. Battery Energy and Power Profile Across a Representative UAM Flight ... 14

Fig. 1.2. Roadmap of battery development for high energy density 20

Fig. 1.3. Limitations of Next-Generation Batteries for UAM Applications 21

Fig. 1.4. Schematic representation of a Si/graphite blended anode, highlighting... 26

Fig. 3.1. Schematic representation of a Si/graphite blended anode 34

Fig. 3.2. Initial charge-discharge voltage profiles of half-cells with (a) Gr340,... 35

Fig. 3.3. Effect of Si contents on (a) powder and (b) electrode resistance 38

Fig. 3.4. Electrochemical characteristics of Gr/SiC blended full cells: (a) Initial... 39

Fig. 3.5. Cross-sectional SEM images showing electrode swelling ratios of... 40

Fig. 3.6. Distribution of differential and cumulative intrusions 43

Fig. 3.7. Symmetric cell EIS analysis of Gr/SiC electrodes: (a) Equivalent... 44

Fig. 3.8. Evaluation of porosity and calculated tortuosity for Gr/SiC electrodes 45

Fig. 3.9. Cyclic voltammetry of Gr/SiC blended anode 47

Fig. 3.10. Voltage profiles at various discharge rates for NCM || Gr/SiC blended... 49

Fig. 3.11. (a) Discharge capacities at various C-rates (0.3C-4C) and (b) ... 50

Fig. 3.12. Residual capacity measured by post-discharge at 0.3C following... 53

Fig. 3.13. dQ/dV curves of Gr/SiC electrodes during 0.3 C post-discharge after ... 54

Fig. 3.14. Residual lithium distribution analysis in Gr/SiC electrodes. (a)... 57

Fig. 3.15. Cycling test of full cells over 300 cycles at 1C 60

Fig. 3.16. Voltage profiles at 1C cycling for NCM || Gr/SiC full cells with... 61

Fig. 3.17. Electrode swelling after 300 cycles for Gr/SiC electrodes with... 62

Fig. 3.18. SEM and EDS analysis of Gr/SiC electrodes after 300 cycles showing... 65

Fig. 3.19. Gravimetric energy density of Gr/SiC || NCM pouch cells at (a) 0.3 C... 68

초록보기

 높은 에너지 밀도, 우수한 용량, 그리고 긴 사이클 수명으로 잘 알려진 리튬 이온 배터리는 기존 전기차(BEV) 분야를 넘어, 고출력(high-power) 및 경량(weight-sensitive)이 중요한 도시 항공 모빌리티(Urban Air Mobility, UAM)와 같은 차세대 응용 분야에서도 매우 유망한 에너지 저장 시스템으로 주목받고 있습니다. 이러한 차세대 응용에 적합한 음극 소재로는 이론 용량이 매우 높은 실리콘 기반 소재가 유력하게 여겨지고 있습니다. 그러나 실리콘은 충방전 사이클 중 약 300%에 달하는 부피 팽창으로 인해 입자 파쇄, 전기적 단선, 전극 열화 등이 발생하여 실질적인 용량 감소 및 사이클 수명 저하를 초래하며, 이에 따라 실용화에 어려움을 겪고 있습니다.

본 연구에서는 실리콘-탄소 복합소재(SiC)의 함량을 0, 5, 15, 25 wt%로 달리한 흑연/실리콘 (Gr/SiC) 혼합 전극을 제작하고, 이들의 고속 방전 성능, 사이클 안정성, 및 리튬 이온 수송 거동을 중심으로 전기화학적 특성을 체계적으로 평가하였습니다. 분석 결과, SiC 함량 증가에 따라 전극 두께가 감소하면서 리튬 확산 경로가 짧아져 고속 방전 시 이온 수송이 촉진되고, 경량화 측면에서도 UAM 적용에 유리한 무게 기반 에너지 밀도 향상이 가능함을 확인하였습니다. 그러나 실리콘의 본질적으로 낮은 리튬 확산 계수는 동역학적 제약을 유발하여 과도한 Si 첨가는 오히려 속도 특성을 저해하였으며, 동시에 심각한 기계적 손상으로 인한 사이클 성능 저하도 동반되었습니다.

따라서 본 연구는 SiC 함량에 따른 전극 성능 간 상충 관계를 정량적으로 분석하고, 고출력 및 장수명 성능을 동시에 만족시킬 수 있는 최적 조성(15 wt% SiC)을 제시합니다. 이러한 결과는 UAM과 같은 고출력 및 경량화가 요구되는 차세대 응용 분야에 적합한 리튬 이온 전지 설계를 위한 유효한 전략적 방향성을 제공합니다.

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