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Contents

목차

제1장 연구 배경 및 목표 14

1. 연구개발대상 기술의 경제적·산업적 중요성 및 연구개발의 필요성 14

가. 환경오염, 에너지 고갈이라는 총체적 위기 극복을 위해 녹색성장의 Key technology인 이차 전지 개발과 활용방안에 대해 세계 각국에서 기술 확보에 주력 14

나. 이차전지산업의 약진은 우리나라 모바일 디바이스 산업의 경쟁력 향상과 1위 산업화를 촉진하였으며, 전계를 목전에 두고 있는 전기자동차 및 효율적인 전력저장의 실현을 가능하게 하는 산업 14

2. 연구개발 목표 16

가. 연구개발의 최종목표 16

나. 1단계 연구 목표 17

다. 연차별 연구개발의 목표 17

제2장 국·내외 관련 동향 19

1. 세계적 수준 19

2. 국내 수준 19

3. 국내·외 연구현황 19

가. J. B. Goodenough, University of Texas at Austin (USA) 19

나. Shigeto Okada et al, Kyushu University (Japan) 19

다. L. F. Nazar et al, University of Waterloo (Canada) 19

제3장 연구 결과 및 목표 달성도 20

1. Li-, Mn-rich 계열 NCM 화합물 합성 및 성능특성 향상 20

가. Mechanochemical process를 통한 core/shell 구조 Li-, Mn-rich NCM 합성 20

나. NCM, OLO 양극소재의 표면개질효과 조사 24

다. 고용량 Li(Li0.2Ni0.1Co0.1Mn0.6)O₂ 합성[이미지참조] 28

라. Mn-rich, Mn-deficient Li(Li0.2Ni0.133+xCo0.133Mn0.533-x)O₂의 구조변화에 따른 수명 특성 분석[이미지참조] 29

마. 비전이금속 (Na, K) doping Li(Li0.2-xAxNi0.133Co0.133Mn0.533)O₂[이미지참조] 31

바. 기존 고용량/고출력 Li-, Mn-rich NMC 소재의 문제점 해결 34

사. LiNixMnyCoyO₂의 세부 저항 분석 및 열화 기구 규명[이미지참조] 38

아. LiMO₂(M = Ni, Co, Mn) 양극재 구조 예측[이미지참조] 39

2. 고정밀, 고도 분석법을 이용한 전극 표면 열화 mechanism 규명 39

3. LiFePO₄양극활물질 합성 및 이의 성능특성 향상[이미지참조] 42

가. Metastrengite FePO₄·2H₂O의 상변화를 통한 LiFePO₄의 구조적·전기화학적 특성평가 42

나. MetastrengiteⅠFePO₄·2H₂O를 전구체로 하여 합성된 LiFePO₄/C의 물성 평가 42

다. 활물질 표면에 carbon이 결합된 양극소재/수계 blended binder/전해액 첨가재/신규 전지시스템 개발 46

라. LiFePO₄의 carbon-MnO₂nano-composite 첨가에 따른 율속특성 향상 48

4. LiMnPO₄의 전이금속 치환 및 coating으로 인한 열화 및 전기화학적 특성 향상 51

가. LiMn1-xFeXPO₄계 양극활물질 연구[이미지참조] 51

나. LiMn1-xMgxPO₄계 양극활물질 연구[이미지참조] 52

다. LiMn1-xFeXPO₄의 표면개질을 위한 초임계 carbon coating공정의 도입으로 전기화학적 열화방지 및 특성향상 52

5. 불화계 양극활물질 합성 및 이의 성능특성 향상 55

가. 초임계 합성법을 이용한 LiFeSO₄F 양극소재 개발 55

나. 리튬 불화올리빈계(Li₂MPO₄F, M=Fe, Co, Ni) 양극 활물질의 합성 및 이를 적용한 리튬전지내의 반응 mechanism 규명(3차 년도) 58

다. 리튬 불화올리빈계(Li₂MPO₄F, M=Fe, Co, Ni) 양극 활물질의 합성 및 이를 적용한 리튬전지내의 반응 mechanism 규명(4차 년도) 62

라. 리튬 불화올리빈계(Li₂MPO₄F, M=Fe, Co, Ni) 양극 활물질의 합성 및 이를 적용한 리튬전지내의 반응 mechanism 규명(5차 년도) 65

6. 고용량, 고전압 특성의 Li₃V₂(PO₄)₃/nano탄소 복합소재 개발 76

가. 순차적 흡착법에 의한 Li₃V₂(PO₄)₃/graphene nano복합소재 합성 연구 76

나. 분무건조법에 의한 Li₃V₂(PO₄)₃/graphene nano복합소재 합성 연구 80

다. 분무건조법에 의한 micrometer 크기의 구형 Li₃V₂(PO₄)₃/N-doped graphene 복합소재 합성 연구 86

7. 고용량 유황 양극소재 개발 93

8. 고용량, 고출력 특성의 리튬이온전지 음극소재 개발 95

가. Mo doping을 통한 Li₄Ti5O12 리튬이온전지 음극소재의 고율특성 향상[이미지참조] 95

나. 두 상 공존 구간이 넓은 model system (Li₄Ti5O12)을 사용하여 충·방전 중 상변화가 일어나는 전극의 반응속도 해석방법 제안[이미지참조] 98

다. 충·방전 중 상변태가 진행되는 재료에서의 리튬 이동에 대한 정량적 해석 방법 제안 99

라. 고율 특성이 우수한 Mo doping된 TiNb₂O7 음극 소재 개발[이미지참조] 101

마. 실리콘 nano-sheet를 이용한 음극소재 개발 104

바. Si 소재의 lithiation/De-lithiation 반응 예측 simulation 기법 개발 107

사. SiOx 음극재의 리튬 충전거동 예측 simulation 기법 개발[이미지참조] 108

9. 전극 표면층 SEI형성 및 전극수명에 관한 연구 110

가. 충·방전 중 생성되는 표면층이 전극수명에 미치는 영향의 이론적 해석 방법 제안 110

나. Si 전극-전해질 화학반응 예측기술 개발 111

다. SEI 형성반응 예측 simulation 기술개발 112

10. 전기화학적 기법에 의한 재료 내 불순물의 선택적 제거방법 제안 114

11. Time-resolved XRD + GC 방법에 의한 신소재 합성 기반기술 개발: gas 분위기 조절 기능 추가 115

제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 130

1. 연구개발목표의 달성도 130

가. 1차년도 연구개발 목표 및 달성도 130

나. 2차년도 연구개발 목표 및 달성도 130

다. 3차년도 연구개발목표 및 달성도 131

2. 평가의 착안점에 따른 목표달성도에 대한 자체평가 133

3. 연구 성과 134

3-1. 정량적 연구 성과 134

3-2. 정성적 연구 성과 139

제5장 연구개발결과의 활용계획 146

5-1. 연구개발 결과의 활용방안 146

5-2. 연구개발 결과의 기대효과 146

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