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Title Page

ABSTRACT

Contents

List of Abbreviations 12

List of Symbols 13

Chapter 1: Introduction 14

1.1. Motivation: Future Electronics with Various Form-Factors 14

1.2. Organic Thin-Film Transistors (OTFTs) for Future Electronics 15

1.3. Major Issues in OTFTs 17

Chapter 2: Major Components of OTFTs and Their Desired Properties 19

2.1. Overview 19

2.2. Organic Semiconductors (OSCs) for OTFTs 20

2.2.1. Gate Insulating Layer (GI) Surfaces for p-type Organic Channels 21

2.2.2. GI Surfaces for n-type Organic Channels 23

2.3. Electrical Contact to Organic Channel Layers 25

2.3.1. Source/Drain (S/D) Contact for p-Channel OTFTs 25

2.3.2. Source/Drain (S/D) Contact for n-Channel OTFTs 27

2.4. Gate Insulating Layer (GIs) for OTFTs 28

2.4.1. Role of GIs in TFTs 28

2.4.2. GIs for Future Electronics with Various Form-Factors 29

2.5. Summary 30

Chapter 3: Solution-Processed Polymeric Insulating Layers and Their Applications to TFTs 31

3.1. Requirements and Issues for Solution-Processed Polymer GIs 31

3.2. Cross-Linked Fluoropolymer GIs (C-Cytop) 31

3.3. Low-Voltage OTFTs using C-Cytop GIs 33

3.3.1. OTFTs using Ultra-Thin C-Cytop GIs 33

3.3.2. Threshold-Voltage Control for Optimum Low-Voltage Operation 34

3.4. Colorless Transparent OTFTs (TOTFTs) using C-Cytop GIs 37

3.4.1. Motivation of TOTFTs 37

3.4.2. Pre-Reported TOTFTs and Their Drawback 37

3.4.3. Wide-Gap OSCs: BTBT Derivatives 37

3.4.4. Transparent S/D Electrodes: DMD Electrodes 39

3.4.5. Transparent Gate Electrodes & GIs: ITO & C-Cytop 40

3.4.6. Design and Fabrication of TOTFS 42

3.4.7. Optical Optimization for High Transparency 43

3.4.8. Transmittances of Fabrication Results 44

3.4.9. Electrical Characteristics of TOTFTs 46

3.5. Limitation of Solution-Processed C-Cytop Insulating Layers 46

3.6. Summary 47

Chapter 4: Vapor-Processed High-Quality Polymeric Insulating Layers and Their Applications to TFTs 48

4.1. Requirements of a New Process for Polymer GIs 48

4.2. Initiated Chemical Vapor Deposition (iCVD) Process 49

4.3. Promising Prospects of iCVD Processed Polymer Layers as Insulator 50

4.4. Representative Polymer Films by iCVD Process: pV3D3 51

4.4.1. Chemical Structure of pV3D3 Films 52

4.4.2. Energy-Band Structure of pV3D3 Films 53

4.4.3. Thin-Film Morphology and Dielectric Constant of pV3D3 Layers 53

4.5. iCVD Processed pV3D3 Polymer Layers as Insulating Layers 55

4.5.1. Capacitance and Insulating Property of pV3D3 Layers 55

4.5.2. Conduction Mechanism through pV3D3 Layers 56

4.6. Bottom-Gated (BG) OTFTs using pV3D3 GIs 59

4.6.1. pV3D3 Surface for Organic Channel Layers 59

4.6.2. Low-Voltage C60 OTFTs using pV3D3 Layers(이미지참조) 60

4.6.3. Effects of Low Work-Function Source/Drain Electrodes 61

4.6.4. Plasma-Grown AlOx Sub-Layers to Enhance Insulating Property(이미지참조) 62

4.6.5. Mobility Degradation Issues with Ultra-thin pV3D3 Layers 63

4.6.6. iCVD Processed Polymer GIs on Various Gate Electrodes 64

4.7. Top-Gated (TG) OTFTs using pV3D3 GIs 65

4.8. Top-Gated (TG) Oxide TFTs using pV3D3 Gls 67

4.9. Flexible OTFTs Arrays on Large Plastic Substrates 68

4.10. OTFTs on Cellophane Tapes: Sticker Electronics 70

4.11. Summary 71

Chapter 5: Summary & Conclusion 72

5.1. Summary 72

5.1.1. OTFTs for Future Electronics and Requirements for Organic Insulating Layers 72

5.1.2. Solution Processed Polymer Insulating Layers and Low-Voltage OTFTs 72

5.1.3. iCVD Processed Polymer Insulating Layers and Low-Voltage TFTs 73

5.1.4. Flexible OTFTs using Polymer Insulating Layers 73

5.1.5. Colorless Transparent OTFTs using Wide-Gap Organic Channel Layers 73

5.2. Conclusion 74

Appendix A: Optical Band-Gap of Organic Semiconductors 75

Summary (in Korean) 76

Curriculum Vitae 77

References 80

List of Tables

Table 3-1| Characteristic parameters of pentacene TFTs with various gate electrodes. 36

Table 3-2| All functional layers in DPh-BTBT TOTFTs 42

Table 4-1| Durability of pV3D3 layers for organic solvents. 51

Table 4-2| Chemical composition of pV3D3 layers 52

Table 4-3| Conduction mechanisms for insulating layers. 58

Table 4-4| TFT characteristic parameters of C60 TFTs on various gate electrodes.(이미지참조) 65

Table 4-5| TFT characteristics parameters of C60 TFTs on various substrates.(이미지참조) 71

List of Figures

Figure 1-1| Examples of future electronics using OTFTs 16

Figure 2-1| Structure and simple model of typical OTFTs 19

Figure 2-2| Pentacene TFTs with various GI surfaces. 21

Figure 2-3| DNTT TFTs with various GI surfaces. 23

Figure 2-4| C60 TFTs with various GI surfaces.(이미지참조) 24

Figure 2-5| Pentacene TFTs with various S/D contacts. 26

Figure 2-6| DNTT TFTs with various S/D contacts. 27

Figure 2-7| C60 TFTs with various S/D contacts.(이미지참조) 28

Figure 2-8| Diagrams about roles and issues of GIs in OTFTs for future electronics. 30

Figure 3-1| Cross-linked Cytop (C-Cytop) as insulating layers. 32

Figure 3-2| Low-voltage pentacene TFTs with ultra-thin C-Cytop GIs 33

Figure 3-3| Voltage shift effects of transition-metal-oxide gate surfaces on OTFTs. 35

Figure 3-4| Operation stability of petacene TFTs with various gate electrodes. 36

Figure 3-5| Transparency of various OSCs. 39

Figure 3-6| DPh-BTBT TFTs with Various S/D electrodes. 40

Figure 3-7| Ultra-thin C-Cytop GIs and ITO gate electrodes for DPh-BTBT TFTs. 41

Figure 3-8| Structure of DPh-BTBT TOTFTs with multilayer electrodes. 42

Figure 3-9| Optical constants and calculated TLum of four positions vs. dZnS and dWO3.(이미지참조) 44

Figure 3-10| Transmittances (T) and pictures of fabricated DPh-BTBT TOTFTs. 45

Figure 3-11| Electrical characteristics of optimized DPh-BTBT TFTs. 46

Figure 3-12| C-Cytop layers with high applied electric field 47

Figure 4-1| Schematic procedure of Initiated chemical vapor deposition (iCVD). 49

Figure 4-2| Insulating property of various iCVD processed polymer insulating layrs. 50

Figure 4-3| Chemical structures of V3D3, intiator, and pV3D3. 51

Figure 4-4| Chemical Structure of iCVD processed pV3D3 layers. 52

Figure 4-5| Energy band-gap of pV3D3 layers. 53

Figure 4-6| Microscopic images and elemental analysis results of pV3D3 thin-films. 54

Figure 4-7| Electrical property and uniformity of pV3D3 insulaitng layers. 55

Figure 4-8| Various measurements to analyzie comduction mechanism of pV3D3 layers. 57

Figure 4-9| Pentacene and C60 TFTs with pV3D3 GIs.(이미지참조) 59

Figure 4-10| C60 TFTs with pV3D3 GIs of various thickensses.(이미지참조) 60

Figure 4-11| Leakage current in the MIM devices with asymmetric electrodes. 61

Figure 4-12| The effects of O₂-plasma grown AlOx on Al bottom electrodes.(이미지참조) 62

Figure 4-13| BG C60 TFTs with AlOx/pV3D3 insulating layers.(이미지참조) 63

Figure 4-14| The mobility of BG C60 TFT with pV3D3 GIs and GI surface morphologies.(이미지참조) 64

Figure 4-15| BG C60 TFTs using pV3D3 GIs on various gate electrodes.(이미지참조) 65

Figure 4-16| TG P3HT TFTs using PMMA and pV3D3 as GIs 66

Figure 4-17| TG IGZO TFTs with pV3D3 GIs 68

Figure 4-18| Low-voltage TG P3HT TFT array on a Large-area PEN substrate. 69

Figure 4-19| BG C60 TFTS on various substrates and sticker electronics.(이미지참조) 70

초록보기

 다가오는 미래형 전자제품은 유연성, 투명성, 착용성 등의 다양한 폼-팩터 (form-factor)를 지닐 것으로 기대되고 있다. 기존의 무기물 기반 전자소자는 깨지기 쉬운 특성과 높은 공정 온도로 인해 이러한 폼-팩터를 충족하기 어렵기 때문에, 유기물 반도체에 기반한 유기 박막 트랜지스터(OTFT)가 미래 전자소자의 유력한 후보로써 고려되어 왔다. 그리고 OTFT 의 성능이 지속적으로 향상되어 현재는 비정질 Si TFT를 훨씬 넘는 10cm²/Vs 이상의 이동도를 보임에 따라 그 기대 또한 높아지고 있다. OTFT 의 가능성을 충분히 실현하고 그에 의해 미래전자소자를 실현하기 위해서는 소자의 제작에 있어 무기물이 사용되지 않는 것이 이상적이다. 하지만 현재까지 무기물 절연층의 성능을 따라잡지 못하는 유기물 절연층이 그 성공을 막는 주요 원인이 되고 있다. 이에 본 연구에서는 우선 기존의 용액공정에 기반한 초박막 불소계 고분자 절연층의 절연특성을 가교제를 사용해 개선하였고, 그 결과 1.6 MV/cm 의 전계세기에서 ~1 nA/cm² 의 누설전류를 보였다. 그리고 이 가교결합된 불소계 고분자층을 게이트 절연층으로 사용하여 2 V 에서 구동 가능한 저전압 OTFT 를 제작하였고, 동일 구조에 금속박막 기반의 투명 전극과 큰 밴드갭을 가진 유기물 채널을 적용하여 무색 고투명 OTFT 를 성공적으로 제작하였다. 하지만, 본 용액공정 고분자 절연층은 결국 충분한 파괴전계세기, 수율, 및 공정 호환성을 보이지 못하였고, 이에 개시제를 사용한 화학기상증측법 (iCVD: initiated chemical vapor deposition)을 도입하게 되었다. iCVD 는 단량체 기체로 부터의 공중합 반응을 통해 표면에 바로 고분자 박막을 형성하는 방법으로써, iCVD 공정으로 제작된 pV3D3 (poly(1,3,5-trimethyl-1,3,5-trivinyl cyclotrisiloxane)) 고분자는 3 MV/cm에서 ~1 nA/cm² 의 누설전류, 6 MV/cm 이상의 파괴 전계세기, 그리고 대면적에서 높은 수율과 균일성을 보여 기존의 무기물 절연층에 비견할 만한 성능을 보였다. 그리고 에너지 밴드구조 분석, 미세형상 분석, 성분 분석, 및 극저온에서의 누설전류 메커니즘 분석을 통하여, 밴드갭이 큰 (8.25 eV) 고분자 박막이 비정질의 상태로 균일하고 결함 없이 형성되는 것이 우수한 절연 특성의 원인임을 밝혀내었다. iCVD 공정에 의한 pV3D3 고분자 절연층을 다양한 OTFT 및 산화물 TFT 의 게이트 절연층으로 적용하였을 때, 각각의 반도체에 대하여 충분히 높은 성능과 낮은 게이트 누설전류, 그리고 좋은 동작 안정성을 보이는 저전압 TFT 들을 제작되었다. 또한 iCVD 공정은 상온에 가까운 온도와 무용매 환경에서 물리흡착에 기반하여 고분자 박막을 제작하므로 대부분의 하부 물질에 거의 손상 없이 절연층을 제작할 수 있고, 이에 따라 유기물 채널층 위에 절연층을 제작해야 하는 상부 게이트 구조의 OTFT 에 적용하였을 경우에도 좋은 특성을 보임을 확인하였다. 그리고 동일한 이유로 유리 기판에 제작된 OTFT 와 동일한 특성을 보이는 소자를 다양한 유연기판에 제작할 수 있었다. 게다가 iCVD 공정 고분자층을 게이트 절연층으로 사용한 OTFT 배열을 대면적 플라스틱 기판 위에 제작하였을 때 우수한 균일성을 보였는데, 이는 iCVD 공정의 균일성에 기인한 것이다. 본 연구 결과, 고분자 절연층을 사용한 OTFT 가 다양한 폼-팩터를 가진 전자소자의 제작에 원활히 대응할 수 있음을 알 수 있고, iCVD 공정 고분자 절연층이 미래전자소자의 제작을 위해 중요한 역할을 할 것으로 기대한다.

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